La problématique de génération de champs magnétiques quasi-statiques intenses constitue un défi pour la physique de l’interaction laser-plasma. Proposé il y a 30 ans, l’utilisation de cibles "boucles" irradiées par laser se distinguent par leur design compact ne nécessitant aucune génération de courant pulsé en plus de la puissance laser et ont dévoilé récemment leur grand potentiel.Ce travail de thèse s’attache à la caractérisation des phénomènes physiques et au développement de cette technique. On a ainsi montré la génération de forts champs magnétiques quasi-statiques par interaction laser-matière (500 J, durée laser de 1 ns et intensité ~10^17 W/cm^2) atteignant une amplitude de plusieurs centaines de Teslas pendant 2 à 3 ns. L'évolution temporelle et la distribution spatiale des champs magnétiques ont été mesurés par trois diagnostics indépendants : sondes B-dot, rotation de Faraday et défléctométrie de protons. La caractérisation des mécanismes physiques sous-jacents ont aussi fait appel à des diagnostics de rayonnements X de la région irradiée par laser ainsi qu’à des mesures d’ombroscopie optique du fil de la boucle en expansion.Une application de ces champs au guidage magnétique d’électrons relativistes dans la matière dense a permis d'ouvrir de nouvelles perspectives au transport de hautes densités d’énergies dans la matière. En effet, en laissant suffisamment de temps pour que le champ magnétique pénètre dans la cible dense, une amélioration d’un facteur 5 de la densité d’énergie portée par les électrons après 50 µm de propagation a été mise en évidence.En outre, des décharges de courants intenses consécutives à l'irradiation par impulsion laser courtes (50 J, durée laser < 1 ps et intensité ~10^19 W/cm^2) ont été observées. Une imagerie protonique de la décharge a permis de mesurer la propagation d’une onde électromagnétique à des vitesses proches de la vitesse de la lumière. Cette onde d’une durée de ~ 40 ps a été utilisée comme lentille électromagnétique pour focaliser et sélectionner sur une bande étroite d'énergie un faisceau de protons de plusieurs MeV (jusqu’à 12 MeV) passant dans la boucle.Les résultats de ces différentes mesures et applications expérimentales ont été par ailleurs confrontées à des simulations et à des modèles analytiques.Les applications de cette thèse se déploient sur des aspects comme :- la fusion par confinement inertiel, en guidant des faisceaux d'électrons relativistes jusqu'au cœur de la capsule de combustible, tout en confinant les particules qui y déposent leur énergie ainsi que celles créées par les réactions de fusion nucléaire;- l'astrophysique et la planétologie de laboratoire, en générant des sources secondaires de particules énergétiques ou de rayonnement afin de porter la matière dense a de très hautes températures (matière tiède et dense), ou en magnétisant des plasmas pour reproduire des phénomènes astrophysiques à plus petite échelle au laboratoire;- et enfin le contrôle de faisceaux de particules chargées dans le vide pour le développement de sources laser dans le cadre d'applications s'effectuant à distance de la source notamment en science, dans l'industrie, ou même en médecine. / The problem of strong quasi-static magnetic field generation is a challenge in laser-plasma interaction physics. Proposed 30 years ago, the use of the laser-driven capacitor-coil scheme, which stands out for its compact design while not needing any additional pulsed power source besides the laser power, only recently demonstrated its potential.This thesis work aims at characterizing the underlying physics and at developing this scheme. We demonstrated the generation of strong quasi-static magnetic fields by laser (500 J, 1 ns-duration and ~10^17 W/cm^2 intensity) of several hundreds of Teslas and duration of 2-3 ns. The B-field space- and time-evolutions were characterized using three independent diagnostics: B-dot probes, Faraday rotation and proton-deflectometry). The characterization of the underlying physical processes involved also X-ray diagnostics of the laser-irradiated zone and optical shadowgraphy of the coil rod expansion.A novel application of externally applied magnetic fields to guide relativistic electron beam in dense matter has been carried out and the obtained results set the ground for improved high-energy-density transport in matter. Indeed, allowing sufficient time for the dense target magnetization, a factor 5 improvement of the electron energy-density flux at 50µm-depth was evidenced.Besides, the generation of high discharge currents consecutive to short laser pulse irradiation (50 J, <1 ps-duration and ~10^19 W/cm^2 intensity) was also pointed out. Proton imaging of the discharge permitted to measure the propagation of an electromagnetic wave at a velocity close to the speed of light. This wave, of ~40ps-duration, was used as an electromagnetic lens to focalize and energy-select a narrow energy range within a multi-MeV proton beam (up to 12 MeV) passing through the coil.All-above experimental measurements and application results were thoroughly compared to both computer simulations and analytic modeling.The applications of this thesis work in a near future will concern:- inertial confinement fusion, by guiding relativistic electron beams up to the dense core nuclear fuel, and by confining particles depositing their energy in it, or even those resulting from the fusion reactions;- laboratory planetology and astrophysics, by generating secondary sources of energetic particles and radiation to reach the warm-dense-matter state or by magnetizing plasmas to reproduce astrophysical phenomena in scaled experiments;- and finally, the control of charged particle beams in vacuum, useful in particular for the development of laser-driven sources for distant applications in science, industry or even medecine.

Les différents dimensionnements et expériences de Fusion par Confinement Inertiel (FCI) en attaque directe comme indirecte montrent qu'une des principales limites à l'atteinte de l'ignition est l'instabilité de Rayleigh-Taylor (IRT) qui cause la rupture de la coquille de la cible en vol et potentiellement le mélange du combustible chaud du coeur avec celui, froid, de la coquille. La connaissance, la compréhension et la maîtrise des conditions initiales de ce mécanisme sont donc d'un grand intérêt. Nous présentons ainsi une étude expérimentale et théorique des conditions initiales de l'IRT ablative en attaque directe au travers de deux campagnes expérimentales réalisées sur le laser OMEGA (LLE, Rochester). La première campagne concerne l'étude de l'instabilité de Richtmyer-Meshkov (IRM) ablative imprimée par laser ; cette instabilité commence à se développer au début de l'irradiation laser et fixe l'ensemencement de l'IRT. Nous avons mis en place une configuration expérimentale qui a permis de mesurer l'évolution temporelle de l'IRM ablative imprimée par laser pour la première fois. Nous présentons ensuite une interprétation des résultats de cette expérience par des simulations hydrodynamiques réalisées avec le code CHIC, ainsi que par un modèle théorique de l'IRM ablative imprimée par laser. Nous montrons que le moyen le plus direct de contrôler cette instabilité est de réduire l'amplitude des défauts d'intensité laser. Ceci peut être accompli en utilisant des cibles couvertes par une couche de mousse de basse densité. Ainsi, lors de la deuxième campagne, nous avons étudié pour la première fois l'effet de mousses sous-denses sur la croissance de l'IRT ablative. Au cours de ces expériences, des feuilles de plastique recouvertes d'une couche de mousse ont été irradiées par un faisceau laser portant une perturbation d'intensité destinée à imprimer des modulations sur la cible. Différentes données expérimentales sont présentes : rétrodiffusion de l'énergie laser, dynamique de la cible obtenue par mesure de côté d'auto-émission et radiographies de face faisant apparaître l'effet des mousses sur les modulations de densité surfacique des cibles. Ces données ont ensuite été interprétées à l'aide de simulations CHIC et du code d'interaction laser-plasma PARAX. Nous montrons qu'une des mousses réduit l'amplitude des modulations de l'intensité laser d'un facteur 2. Par conséquent, cette thèse a donné lieu au développement de configurations expérimentales et d'un ensemble d'outils de dépouillement numériques pour l'étude approfondie des instabilités hydrodynamiques en FCI. / Numerous designs and experiments in the domain of Inertial Confinement Fusion (ICF) show that, in both direct and indirect drive approaches, one of the main limitations to reach the ignition is the Rayleigh-Taylor instability (RTI). It may lead to shell disruption and performance degradation of spherically imploding targets. Thus, the understanding and the control of the initial conditions of the RTI is of crucial importance for the ICF program. In this thesis, we present an experimental and theoretical study of the initial conditions of the ablative RTI in direct drive, by means of two experimental campaigns performed on the OMEGA laser facility (LLE, Rochester). The first campaign consisted in studying the laser-imprinted ablative Richtmyer-Meshkov instability (RMI) which starts at the beginning of the interaction and seeds the ablative RTI.We set up an experimental configuration that allowed to measure for the first time the temporal evolution of the laser-imprinted ablative RMI. The experimental results have been interpreted by a theoretical model and numerical simulations performed with the hydrodynamic code CHIC. We show that the best way to control the ablative RMI is to reduce the laser intensity inhomogeneities. This can be achieved with targets covered by a layer of a low density foam. Thus, in the second campaign, we studied for the first time the effect of underdense foams on the growth of the ablative RTI. A layer of low density foam was placed in front of a plastic foil, and the perturbation was imprinted by an intensity modulated laser beam. Experimental data are presented : backscattered laser energy, target dynamic obtained by side-on selfemission measurement, and face-on radiographs showing the effect of the foams on the target areal density modulations. These data were interpreted using the CHIC code and the laser-plasma interaction code PARAX. We show that the foams noticeably reduce the amplitude of the laser intensity inhomogeneities and the level of the subsequent imprinted ablation front modulations. In conclusion, this thesis allowed us to develop an experimental platform and a suite of numerical tools for future, more detailed studies of hydrodynamic instabilities for ICFapplications.

Les spectroscopies de diffusion inélastique de la lumière (Raman/Brillouin) sont un outil versatile qui permet d'étudier les phonons thermiques de la matière à différentes échelles. Dans les milieux nano-granulaires, l'étude des phonons acoustiques dont la longueur d'onde est grande devant le diamètre D des grains (?/D >> 1) permet de caractériser l'élasticité macroscopique gouvernée par la loi du contact de Hertz. La validité de la loi de contact est étudiée pour des poudres d'oxyde constituées de nanoparticules sphériques d'une taille de quelques nanomètres. Lorsque la demi-longueur d'onde des phonons acoustiques devient égale à la dimension du confinement (diamètre D pour les sphères, épaisseur e pour une plaquette), la propagation n'est plus possible et un phénomène de résonance mécanique apparaît. La spectroscopie Raman basse fréquence a été utilisée pour caractériser les modes de vibration acoustique de nanoplaquettes semiconductrices habillées d'un « manteau » organique. Lorsque l'épaisseur est suffisamment faible (e ~1 nm) une forte déviation de la fréquence de résonance est observée par rapport au modèle de la plaquette libre, attribuée à la présence des molécules organiques et est interprétée par un effet nano-balance. Lorsque l'objet confinant est un nano-dimère métallique, une hybridation plasmonique et acoustique des nanoparticules ont lieu conjointement. L'excitation résonante du plasmon dimèrique permet d'observer à l'échelle d'un dimère unique la diffusion par les modes de vibration dipolaire hybridé l=1 ainsi que les modes non hybridés de moment angulaire l >2, interdits par les règles de sélection précédemment établies pour ce régime de taille / Inelastic light scattering spectroscopies (Raman/Brillouin) are a versatile tool to study thermal phonons at various scales. In nano-granular media, the study of acoustic phonons with a wavelength much greater than the grain diameter D (?/D >> 1) allows one to characterize the macroscopic elasticity governed by Hertz law of the contact. The validity of Hertz law is studied for powders made of oxide nanoparticles a few nanometers in diameter. When the phonon half-wavelength reaches the confinement dimension (diameter D for spheres, thickness e for plates) propagation is forbidden and mechanical resonances occur. Low frequency Raman spectroscopy has been used to characterize the acoustic resonances of semiconducting nanoplatelets “dressed” with an organic surfactant layer. When the thickness becomes thin enough (e ~ 1 nm), the resonance frequency is significantly downshifted compared to a free platelet, attributed to a mass load effect due to the organic molecules. When the confining object is a metallic nano-dimer, both plasmonic and acoustic hybridization occur at the same time. The resonant excitation of the dimeric plasmon allows one to observe down to single nano-object scale the inelastic scattering by dimer hybridized dipolar vibration modes l=1 as well as non-hybridized modes with higher angular momentum l >2, known to be Raman inactive in this size range according to previously established selection rules. Possibilities for a new plasmon-vibration coupling mechanism are discussed

Les réservoirs dits « tight gas » sont constitués de grès de faible perméabilité ayant des propriétés petro-physiques susceptibles de nuire à la productivité du gisement. Une importante zone de transition est observée in situ dans laquelle ni l’eau ni le gaz ne sont suffisamment mobiles pour permettre une extraction industrielle : c’est ce que l’on appellera le « permeability jail ». Cette étude vise principalement à caractériser l’influence du chargement mécanique (via l’utilisation de différentes pressions de confinement) et de la nature des roches (roches provenant de différents puits et prélevées à différentes profondeurs) sur les courbes de perméabilité relative au gaz et les caractéristiques poro-mécaniques de ces roches. La porosité accessible à l’eau mesurée est de 2 à 12%. La perméabilité intrinsèque au gaz a mis en évidence de fortes disparités sans lien avec la porosité des échantillons. Une grande sensibilité de la perméabilité relative au confinement a été observée dès l’application de pressions de confinement de 15 à 30 MPa. Deux familles d’échantillons ont ainsi été identifiées. Les échantillons les plus perméables (perméabilité compris entre 100 – 1000 μD), sont peu sensibles au confinement et leur perméabilité relative ne chute qu’à partir de saturations de l’ordre de 50%. Les échantillons les moins perméables apparaissent beaucoup plus sensibles à la fois au confinement et à la saturation.Des méthodes classiquement utilisées dans le domaine pétrolier reposant sur l’interprétation d’essais de porosimétrie par intrusion mercure, ont également été mise en œuvre pour évaluer les perméabilités relatives et les comparer aux mesures expérimentales / So-called tight gas reservoirs are constituted of low permeability sandstones, which petro-physical properties may interfere with proper gas recovery. They have a low absolute permeability (below 0.1 mD under ambient conditions), a porosity lower than 10%, and a strong sensitivity to in situ stresses as compared to conventional reservoirs. Moreover, an important transition zone is observed in situ, where partial water saturation is present, and which may extend over several hundred meters over the free water table. In such zone, where water saturation is on the order of 40-50%, neither gas nor water seems sufficiently mobile for industrial extraction: this is the permeability jail. Our aim is to assess their actual petro-physical properties, namely porosity, gas permeability under varying hydrostatic stress and water saturation level, in relation with sandstone microstructure. Accessible water porosity measured is between 2 to 12%. The intrinsic permeability to gas did not appeared related to the porosity of samples. A high sensitivity of gas permeability to confinement was observed. Two families of samples were identified. The more permeable samples (permeability between 100-1000 μD), are relatively insensitive to confinement and their relative permeability decrease for water saturation higher than 50%. Less permeable samples appear much more sensitive to mechanical loading and saturation.Methods classically used in oil and gas industry based on the interpretation of mercury intrusion porosimetry tests have also been used to evaluate relative permeability and compared with experimental measurements

Cette étude porte sur la compréhension des mécanismes de la corrosion par piqûres susceptible d’affecter les aciers au carbone prévus pour le stockage des déchets radioactifs. Des modèles de transport/réaction ont été développés pour simuler, par la méthode des éléments finis, la propagation d’une piqûre à la surface du fer en milieu chloruré. Pour les modèles conservatifs, la piqûre est activée par un potentiel imposé au métal. A partir de différentes études paramétriques (géométrie, environnement…), les simulations ont permis d’identifier les facteurs critiques responsables d’un accroissement ou d’une inhibition de la vitesse de corrosion localisée. Par ailleurs, les essais sur des électrodes occluses, dites « lead-in-pencil », confirment que le confinement favorise la précipitation d’un film salin en fond de piqûre. Enfin, la simulation de situations de couplage entre la piqûre et la surface cathodique externe a permis de décrire l’évolution réaliste de la vitesse de corrosion localisée en milieu aéré et en potentiel libre. L’analyse des résultats de ces trois axes démontre que la chute ohmique dans la piqûre est le facteur contrôlant sa progression. Dans la majorité des cas, toute augmentation de cette chute ohmique (due à la précipitation, au confinement ou à l’augmentation du rapport des surfaces cathodique/anodique), conduit à une vitesse de corrosion plus rapide des surfaces externes. Ce phénomène est qualifié « d’évasement ». La croissance en profondeur, pour une vitesse d’oxydation dépendante du pH, reste à confirmer. Pour simuler le comportement à long terme du fer vis-à-vis de la piqûration, dans les conditions de stockage, les nouveaux modèles devront reposer sur la détermination plus précise de l’environnement et des lois de dissolution et de précipitation / This study deals with the understanding of the mechanisms of pitting corrosion susceptible to occur on carbon steel selected for high level nuclear waste containers. Transport/reaction models have been developed in order to simulate, by finite element method, the propagation of a pit on iron in chlorinated medium. For conservative models, pit is activated by imposing a potential on metal. Thanks to different parametric studies (geometry, environment…) simulations have permitted to classify, by severity order, the factors responsible of the increase or the inhibition of the localized corrosion rate. Otherwise, experiments on occluded (called « lead-in-pencil ») electrodes confirm that confinement favors the formation of a salt film at the bottom of the pit. Finally, the simulation of galvanic coupling between the pit and the surrounding cathodic surface has permitted to describe the realistic evolution of the localized corrosion rate in aerated medium and for free corroding conditions. The analysis of the results from these three ways of investigation has demonstrated that the ohmic drop inside the pit is the most important factor controlling his growing. In most study cases, any increase of this ohmic drop (due to precipitation, confinement or augmentation of the cathodic /anodic surfaces ratio), leads to a faster corrosion rate of the surrounding surface. This phenomenon is called “opening” of the pit. The progression at the pit bottom for a pH-dependant oxidation rate is still to confirm. In order to simulate the long term behavior of iron during pitting, in storage application, new models require a more accurate determination of the environment conditions, dissolution and precipitation laws

Dusty plasmas are plasmas that contain solid particles of nano- or micrometer size. They are widespread in the cosmic environment and act as precursors in the formation of planets and stars. Such plasmas are also used in laboratories for the synthesis of nanocomposites, which have wide technological and medical applications. While a large scientific effort has been invested in the study and control of such plasmas, the initial growth mechanism of powders (i.e. before they reach several tens of nanometers) remains poorly known. This work contributes primarily to expand the fundamental knowledge in the field of dusty plasmas. Our goal is to understand the physical chemistry of high-frequency plasmas magnetically confined in chemically reactive gases. In addition, we aim by examining the kinetics of the precursors in the plasma to understand the mechanisms of nanoparticle formation in the volume and to control their characteristics in a magnetically confined low pressure Ar/C2H2 plasma. This contribution has a direct impact on science and plasma applications. Among the applications related directly to this research, we mention the synthesis of carbon-based nanocomposites for their integration in solar cells and biomaterials. By examining the plasma characteristics (plasma temperature and density, cation and anion density) and correlating them to those of the dust particles, we found that the magnetic field changes the process of the formation of these particles in the discharge at very low pressure. Specifically, it stimulates the nucleation of carbon nanoparticles through several channels, i.e. through the anions and cations. These nanoparticles include two different phases, an amorphous carbon layer and a porous core formed of grains aggregate. These grains are formed of graphite nanocrystals coated with an amorphous layer. Moreover, the radius of the dust particles increases with the magnetic field, which is related to the enhancement of their residence time in the plasma volume. / Les plasmas poudreux sont des plasmas qui contiennent des particules solides de taille nano- ou même micrométrique. Ils sont répandus dans l'environnement cosmique et jouent le rôle de précurseurs dans la formation des planètes et des étoiles. Ce type de plasma est également utilisé dans les laboratoires pour la synthèse des nanocomposites possédant de vastes applications dans le monde technologique et médical. Tandis qu’un grand effort scientifique a été investi dans l’étude et le contrôle de ce type de plasmas, les mécanismes initiaux de formation des poudres (i.e. avant qu’elles atteignent quelques dizaines de nanomètres) demeurent très peu connus. On sait toutefois que des réactions physico-chimiques sont à l’origine de précurseurs des poudres qui déclenchent la nucléation. Ce travail contribue en premier lieu à accroître les connaissances fondamentales dans le domaine des plasmas poudreux en général. Il s’agit en particulier de comprendre la physico-chimie des plasmas de haute fréquence de très basse pression soumis à un confinement magnétique dans des gaz chimiquement réactifs. Plus spécifiquement, l’objectif de ce travail est d’examiner la cinétique des précurseurs produits dans le plasma afin de comprendre les mécanismes de formation de nanoparticules en volume et le contrôle de leurs caractéristiques dans des mélanges d’Ar/C2H2 de très basse pression confinés magnétiquement. Cet apport a des retombées directes en science et applications des plasmas. Parmi les applications directement visées par cette recherche, notons la synthèse de nanomatériaux composites à base de carbone pour leur intégration dans les cellules solaires et les biomatériaux. En examinant les caractéristiques du plasma (température et densité du plasma, densité des cations et des anions) et en les corrélant à celles des particules de poudre, on constate que le champ magnétique modifie le processus de la formation des particules poudreuses dans la décharge à très basse pression. Plus précisément, il favorise la nucléation des nanoparticules de carbone à travers plusieurs voies impliquant les anions et les cations. Ces nanoparticules comprennent deux phases différentes, une couche de carbone amorphe et un noyau poreux formé d'un agrégat de grains eux-mêmes constitués de nanocristaux de graphite revêtus d'une couche amorphe. On constate que le rayon moyen des particules de poudre augmente avec le champ magnétique, ce qui est lié à l’amélioration de leur temps de résidence dans le volume du plasma.

La structure et les interactions qui stabilisent des empilements lamellaires lyotropes de bicouches lipidiques "poilues" (et dépourvues de charge électrique nette) dans leur état fluide sont principalement étudiées par diffusion de rayons X aux petits angles. Les empilements lamellaires sont utilisés comme matrices hôtes afin de confiner et d’encapsuler des nano-bâtonnets d’ADN qui s’auto-assemblent en différentes structures en fonction du confinement réalisé. L’objectif fixé est de comprendre l’origine des mécanismes qui sont responsables de la formation de tels assemblages supramoléculaires. Dans ce but,on s’intéresse aux mécanismes entropiques et interfaciaux, sensibles expérimentalement à la physico-chimie du système, cette dernière affectant notamment le caractère "lié"ou "non lié" des systèmes lamellaires à haute dilution. Un modèle thermodynamique est utilisé afin d’interpréter la décroissance exponentielle "classique" observée dans les profils de pression osmotique en fonction de l’hydratation, sans faire appel à la force"d’hydratation". Une transition structurale est mise en évidence, à faible hydratation,entre deux phases lamellaires "liées". Le changement structural de la bicouche est discuté en termes de couplage entre confinements vertical et latéral. La caractérisation de la matrice lamellaire hôte autorise finalement une description des organisations des bâtonnets d’ADN qui semblent directement corrélées aux propriétés physiques des bicouches, faisant ainsi apparaître quelques perspectives pour leur encapsulation au sein "d’ognons". / Structure and interactions stabilizing the lyotropic lamellar stack of (electrically-neutral)mixed "hairy" lipid bilayers in their fluid state are mainly investigated by means of small angleX-ray scattering. The lamellar stacks are used as hosts to confine and encapsulate DNA nanorods which organize themselves into different structures depending on the confinement.The challenge here is to understand the mechanisms responsible for the formation of these supramolecular assemblies. In this aim, we are interested in entropic and interfacial mechanisms which are both experimentally sensitive to the physical-chemistry of the system, changing in particular the “bound” or “unbound” character of the waters wollen systems. A thermodynamic model is then used for interpreting the “classical”exponential decay obtained in osmotic profiles as a function of hydration, without resorting to “hydration forces”. A structural transition between two different “bound” lamellar phases is brought out at low hydration. The bilayer structural changes are discussed as resulting from a coupling between lateral and vertical confinements. The lamellar host characterization finally allows a description of the DNA nanorods organizations which seem to be directly correlated to the physical properties of the bilayers, leaving some perspectives for the encapsulation inside “onions”. / A estrutura e as interações, que estabilizam os empilhamentos lamelares liotrópicos dasmembranas lipídicas em seu estado fluido, são estudadas principalmente por espalhamento de raios-x a baixos ângulos. As membranas “peludas” (eletricamente neutras) são compostas de uma mistura em diversas proporções de lecitina, um fosfolipídio zwiteriônico, ede simulsol, um cotensoativo etoxilado não iônico similar a um copolímero dibloco (curto). Esses empilhamentos lamelares são utilizados como matrizes hospedeiras, com o intuito deconfinar e de encapsular nanobastões de DNA que se auto organizam em diferentes estruturas,em função do confinamento aplicado. O objetivo fixado é de compreender aorigem dos mecanismos responsáveis pela formação dessas organizações supramoleculares,não regidas pelas interações eletrostáticas. Dessa forma, nos interessamos aos mecanismos entrópicos e interfaciais, que são ligados à elasticidade membranar e às interações mais específicas que intervêm nas interfaces membrana-membrana ou DNA-membrana. Aabordagem experimental consiste em modificar os diferentes parâmetros físico-químicosda matriz hospedeira, como a hidratação do sistema, a natureza química do cotensoativo (blocos hidrofóbicos e/ou hidrofílicos) e a proporção de cotensoativo no interior da membrana.O cotensoativo tem então uma função chave para modificar os dois mecanismos,perturbando o estado “ligado” ou “não-ligado” em sistemas lamelares altamente diluídos.Um modelo termodinâmico é utilizado para interpretar o decréscimo exponencial “clássico”observado para os perfis de pressão osmótica, quando se aumenta a hidratação, semutilizar a “força de hidratação”. Uma transição estrutural é evidenciada, à baixahidratação, entre duas fases lamelares “ligadas”. A mudança estrutural da membranaé discutida graças ao acoplamento entre confinamento lateral e vertical, em analogia àconhecida transição “escova-cogumelo” induzida pelo confinamento lateral, relevante paralongos polímeros lineares funcionalizados em superfícies rígidas [10]. A caracterizaçãoda matriz lamelar hospedeira permite, finalmente, uma descrição das organizações dosbastões de DNA que parecem diretamente correlacionados com as propriedades físicasdas membranas, deixando, então, algumas perspectivas para sua encapsulação no interiorde estruturas semelhantes a ”cebolas”.

Due to their diversity, soft matter systems provide a convenient platform to study a variety of physical phenomena like phase transitions and collective motion. Encompassing a wide range of equilibrium and non-equilibrium systems, they often provide significant insight into the statistical mechanics of different kinds of many-body systems. Though large scale properties of such systems are of fundamental interest in their own accord, since most experimental realizations of soft matter systems are finite sized, there is a growing need to understand the effects of confinement or boundary conditions on the collective behaviour of such systems. The primary purpose of this thesis is to study the effects of boundary conditions or confinement on both equilibrium and non-equilibrium soft matter systems via theoretical modelling. For equilibrium systems we have studied a system of colloidal particles in harmonic confinement, and for non-equilibrium systems we consider a system of self-propelled rods in both harmonic and hard wall confinement. In Chapter 1 we first lay down some basic concepts of stochastic dynamics and Brownian motion, before discussing some of the recent results on confinement effects on colloidal systems, showing how the properties of a finite sized colloidal system can be very different from those of large, un confined systems. Thereafter turning to non-equilibrium active systems, we discuss various fundamental problems posed by these systems due to their unique ability to generate and dissipate energy on their own. We also point out some instances of observed confinement effects in such systems, such as boundary aggregation and transient hedgehog-like clusters near the boundary. Chapter 2 deals with the effect of harmonic confinement on a finite sized colloidal assembly, where we show that such finite size effects coupled with a confining potential can give rise to special features like initial position dependent expulsion of dopant particles. First we model experimentally studied small two-dimensional colloidal assemblies trapped by a defocussed laser beam by Langevin dynamics simulations in the presence of harmonic confinement and demonstrate how the system shows a crossover from liquid state to crystalline state as a function of the stiffness of the confinement. We also show that in the crystalline state the system can be effectively modelled as a rigid body under small force perturbations. Notably, while studying the dynamics of a defect particle inside these crystallites, we found evidence for the occurrence of self purification by the crystallites. In this process, a dopant is spontaneously expelled out of the crystallite. Surprisingly, this phenomena has a strong dependence on the initial position of the dopant, which turns out to be the consequence of the non monotonic spatial variation of the free energy of the system as a function of the dopant position. This is caused by a difference in the rate of change of internal energy and entropy with the dopant position, with the entropy decreasing faster when the dopant is closer to the centre. This can be attributed to the amount of disruption of crystalline order in the assembly due to the incommensurate dimensions of the defect particle. In order to put these results in a general perspective, we verify in the last part of this chapter that the presence of this free energy barrier is independent of the exact functional forms of the confining potential and the interaction of a defect particle with the host particles, as well as the shape and size of the defect particle. Moving to non-equilibrium systems, we consider, in Chapter 3, the effect of harmonic and hard wall confinement on a two-dimensional system of self-propelled rods (SPRs). Though there have been very limited studies of confinement effects on such systems, existing studies are adequate to show that their behaviour near a boundary wall can be very different, e.g. formation of hedgehog like clusters near a boundary wall. First we show that for harmonic confinement small systems show polar order, which decays with system size, eventually going away for large systems. But the effect of hard wall confinement turns out to be rather different, where the system shows isotropic and clustered states depending on the values of activity and density. We construct a complete activity-density phase diagram showing four distinct phases. For high density and high activity, the rods spontaneously arrange themselves into a stable vortex structure in which the rods exhibit global radial polar order. Surprisingly this order does not decay with system size: the radial orientation of the rods exhibit strong spatial correlation even in large systems, ruling out the possibility that the radial order is a finite-size effect. Using other geometrical shapes of the hard wall boundary, we confirm this phase to be independent of the shape of the boundary. We also demonstrate how small modifications of the boundary conditions at the hard wall can collapse the clustered and vortex phases to a global flocking phase similar to that found in earlier studies of hydrodynamic active particles under confinement. Based on these observations, we conclude that the bulk of the system is strongly affected by the subjected boundary condition, which is rather unusual for large systems. In Chapter 4 this thesis concludes with a summary of the main results and suggestions for future work along similar lines

Le schéma d'allumage par choc pour la fusion par confinement inertiel utilise une impulsion laser intense à la fin d'une phase d'assemblage de combustible. Les paramètres clefs de ce schéma sont la génération d'une haute pression d'ablation, l'amplification de la pression du choc généré par un facteur supérieur à cent et le couplage du choc avec le point chaud de la cible. Dans cette thèse, de nouveaux modèles semi-analytiques sont développés afin de décrire le choc d'allumage depuis sa génération jusqu'à l'allumage du combustible. Tout d'abord, un choc sphérique convergent dans le coeur pré-chauffé de la cible est décrit. Le modèle est obtenu par perturbation de la solution auto-semblable de Guderley en tenant compte du nombre de Mach du choc élevé mais fini. La correction d'ordre un tient compte de l'effet de la force du choc. Un critère d'allumage analytique est exprimé en fonction de la densité surfacique du point chaud et de la pression du choc d'allumage. Le seuil d'allumage est plus élevé pour un nombre de Mach faible. Il est montré que la pression minimale du choc, lorsqu'il entre dans le coeur de la cible, est de 20Gbar. La dynamique du choc dans la coquille en implosion est ensuite analysée. Le choc se propage dans un milieu non inertiel avec un fort gradient de pression et une augmentation temporelle générale de la pression. La pression du choc est amplifiée plus encore durant la collision avec une onde de choc divergente provenant de la phase d'assemblage. Les modèles analytiques développés permettent une description de la pression et de la force du choc dans une simulation typique de l'allumage par choc. Il est démontré que, dans le cas d'une cible HiPER, une pression initiale du choc de l'ordre de 300 Mbar dans la zone d'ablation est nécessaire. Il est proposé une analyse des expériences sur la génération de chocs forts avec l'installation laser OMEGA. Il est montré qu'une pression du choc proche de 300Mbar est atteinte près de la zone d'ablation avec une intensité laser absorbée de l'ordre de 2 X 10(15) W.cm-2 et une longueur d'onde de 351 nm. Cette valeur de la pression est deux fois plus importante que la valeur attendue en considérant une absorption collisionnelle de l'énergie laser. Cette importante différence est expliquée par la contribution d'électrons supra-thermiques générés durant l'interaction laser/plasma dans la couronne. Les modèles analytiques proposés permettent une optimisation de l'allumage par choc lorsque les paramètres de la phase d'assemblage, sont pris en compte. Les diverses approches analytiques, numériques et expérimentales sont cohérentes entre-elles. / The shock ignition concept in inertial confinement fusion uses an intense power spike at the end of an assembly laser pulse. the key feature of shock ignition are the generation of a high ablation pressure, the shock pressure amplification by at least a factor of a hundred in the cold fuel shell and the shock coupling to the hot-spot. in this theses, new semi-analytical hydrodynamic models are developed to describe the ignitor shock from its generation up to the moment of fuel ignition. A model is developed to describe a spherical concerging shock wave in a pre-heated hotspot. The self-similar solution developed by Guderley is perturbed over the shock Mach number Ms >>1. The first order correction accounts for the effects of the shock strength. An analytical ignition criterion is defined in terms of the shock strength ans th hot-spot areal density. The ignition threshold is higher when the initial Mach number of the shock is lower. A minimal shock pressure of 20 Gbar is needed when it enters the hot-spot. The shock dynamics in the imploding shell is the analyzed. The shock is propagating into a non inertial medium with a high radial pressure gradient and an averall pressure increase with time. The collision with a returning shock coming from the assembly phase enhances further the ignitor shock pressure. The analytica theory allows to des cribe the shock pressure and strength evolution in a typical shock ignition implosion. It is demonstrated that, in the case of the HiPER target design, a generation shock pressure near the ablation zone on the order of 300-400 Mbar is needed. An analysis of experiments on the strong shock generation performed on the OMEGA laser facility is presented. It is sown that a shock presssure close to 300 Mbar near the ablation zone has been reached with an absorbed laser intensity up to 2 x 10(15) W:cm-2 and a laser wavelength of 351 nm. This value is two times higher than the one expected from collisional laser absorption only. That significant pressure enhancement is explained by contribution of hot-electrons generated by non-linear laser/plasma interaction in the corona. The proposed analytical models allow to optimize the shock ignition scheme, including the inuence of the implosion parameters. Analytical, numerical and experimental results are mutualy consistent.

Au cours des vingt dernières années, la diffusion inélastique de la lumière par les modes propres de vibration des nanoparticules, appelés modes de Lamb, s’est avérée être une méthode très efficace pour caractériser la taille et les propriétés mécaniques des nano-objets. La fréquence de résonance d’une nano-sphère, dans la gamme du gigahertz, est donnée, en première approximation, par le ratio de la vitesse acoustique du matériau massif et la taille du confinement. Les raffinements du modèle théorique permettent d’obtenir, à partir de ces modes de vibration, des informations essentielles sur la géométrie et l’environnement local des nano-objets. L’objectif de cette thèse est de sonder le domaine de validité du modèle de Lamb, d’analyser les différents impacts de l’environnement sur ces modes de vibration et de développer de nouvelles méthodes pour les mesurer. Plusieurs aspects de l’interaction avec le milieu extérieur peuvent ainsi être pris en considération selon le type de système étudié. D’une part, la délocalisation de l’onde acoustique dans le cas de systèmes cœur-coquille, qui est gouvernée par les impédances acoustiques respectives du cœur et de la coquille, et qui se traduit par un couplage mécanique. D’autre part, l’effet de masse inertielle induite par la présence de ligands organiques à la surface de la particule qui modifie la fréquence de résonance. La validité de ces deux approches est ainsi discutée en fonction de la configuration des objets considérés, puis ces modèles théoriques sont appliqués à des cas réels tels que des nanoparticules cœur-coquille et des nano-plaquettes de semi-conducteurs ou des agrégats métalliques colloïdaux. L’effet de masse inertielle s’avère non négligeable pour des objets de petites tailles et il est ainsi montré la faisabilité de réaliser des nano-balances ultra-sensibles capable de sonder l’environnement proche des nano-objets. Par ailleurs, dans le cas des agrégats d’or, cette approche permet de discuter les limites du modèle de Lamb, basé sur la théorie des milieux continus, sur des vibrations n’impliquant que six atomes. Ainsi, grâce à la spectroscopie Raman basses fréquences, il apparait que les résultats expérimentaux des vibrations de ces objets s’accordent à la fois avec l’approche des milieux continus en considérant l’effet de masse inertielle et aussi avec les calculs de dynamique moléculaire. Finalement, le développement expérimental d’un montage optique capable de mesurer ces modes Raman basses fréquences sur une particule unique en milieu liquide est présenté. Cette approche nécessite de localiser une particule en milieu liquide à l’aide de nano-pinces plasmoniques puis d’exalter le signal Raman basses fréquences en stimulant les modes de vibration par électrostriction. Les perspectives étant d’appliquer cette méthode à l’étude de la dynamique vibrationnelle de nano-objet unique tel que des virus ou des protéines / Over the past twenty years, inelastic light scattering by vibrational eigenmodes of nanoparticles, called Lamb modes, has proven to be an effective method for characterizing the size and mechanical properties of nano-objects. The resonant frequency of a nano-sphere, in the gigahertz range, is given, as a first approximation, by the ratio of the acoustic velocity of the bulk material and the size of confinement. The refinements of the theoretical model allow to obtain, from these eigenmodes, information on the shape and local environment of nano-objects.The objective of this thesis is to probe the domain of validity of the Lamb model, to analyze the different impacts of the environment on eigenmodes and to develop a new strategy to measure them. Several aspects of interaction with the external medium can be considered depending on the system studied. On the one hand, the delocalization of the acoustic wave in the case of core shell systems is ruled by the acoustic impedance of the core and the shell and leads to a mechanical coupling. On the other hand, the inertial mass effect induced by the presence of organic ligands on the surface of the particle modifies the resonant frequency. The validity of both approaches is discussed according to the configuration and these models are applied to real cases, such as semiconductor core shell nanoparticles and nanoplatelets, or gold colloidal clusters. The inertial mass effect is significant for small objects and it is shown the feasibility to realize ultra-sensitive nano-balance capable of probing the local environment of nano-objects. Furthermore, in the case of gold clusters, this approach makes it possible to discuss the limit of the Lamb model, based on continuum mechanics, to interpret vibrations involving only six atoms. Thanks to low frequency Raman spectroscopy, it appears that the experimental results are in good agreement with both the continuum mechanics approach, by considering the inertial mass effect, and also with density functional theory (DFT) calculations. Finally, the experimental development of an optical set-up capable of measuring low frequency Raman modes on a single nanoparticle in a liquid medium is presented. This technic requires to localize a nanoparticle in a liquid medium with plasmonic tweezers and to enhance the low frequency Raman signal by stimulating vibrational modes with electrostriction. The perspectives are to apply this method to the dynamical study of a single object such as viruses or proteins.