Frustrated magnets realize exotic forms of quantum matter beyond conventional order. Due to a lack of controlled and unbiased methods to study frustration in three dimensions, many questions remain unanswered. While most established numerical techniques have limited applicability, approaches based on cluster expansions are promising alternatives. By design, they do not suffer from dimensionality or frustration and generate reliable insights into the thermodynamic limit without any restriction in the parameter space. This thesis makes significant methodological progress in controlled numerical approaches tailored to study frustration in three dimensions. It covers (i) an automatic detection algorithm for symmetries in generic clusters, (ii) a general approach to the numerical linked cluster algorithm to study finite - and zero - temperature properties, and (iii) an expansion method based on the linked cluster theorem to obtain a suitable dressing for valence-bond crystals. In particular, we study one of the archetypal problems of frustrated magnetism in three dimensions: the pyrochlore Heisenberg antiferromagnet. For the first time, we are able to unbiasedly resolve its thermodynamic quantities to a temperature far beyond the scale on which the Schottky anomaly occurs. The broad applicability of the numerical linked cluster algorithm allows for the systematic investigation of different spin-liquid candidate materials such as the Cerium-based pyrochlores Ce₂Zr₂O₇ and Ce₂Sn₂O₇. Despite a similar chemical composition, the algorithm finds fundamental differences in their quantum mechanical nature by constraining their microscopic exchange parameters. Zero temperature properties are even less accessible: Neither the nature of the ground state nor an estimate of its energy are known for the pyrochlore antiferromagnet. Large-scale density matrix renormalization group calculations pushed to three dimensions provide the first reliable estimate of its ground-state energy and yield robust evidence for a spontaneous inversion symmetry breaking manifesting itself as an energy density difference on the tetrahedral sublattice. The symmetry-breaking tendency of the model is further observed in the presence of an external magnetic field where similar calculations suggest a stable 1/2-magnetization plateau. Continuing the investigation of low-energy states, we propose a new family - exponentially numerous in the linear system size - of valence-bond crystals as potential ground states. Understanding the stability of the previously overlooked family of states suggests a remarkable change of perspective on frustration with a focus on unfrustrated motifs. In sum, these discoveries present significant progress towards resolving long-standing questions regarding the nature of the ground state of the quantum pyrochlore S=1/2 antiferromagnet. / Frustrierte Magnete realisieren exotische Formen von Quantenmaterie, welche gewöhnliche Ordnungen übersteigen. Viele etablierte numerische Methoden versagen bei Frustration in drei Dimensionen, da sie entweder nicht anwendbar sind, unkontrolliert sind oder bestimmte Zustände vorziehen. Clusteralgorithmen bilden eine vielversprechende Alternative. Sie erfahren keine Einschränkung durch die Dimensionalität oder die Frustration des Problems und erlauben daher zuverlässige Einblicke in den thermodynamischen Limes. Diese Arbeit präsentiert methodische Fortschritte von kontrollierbaren Ansätzen, welche auf frustrierte Systeme in drei Dimensionen zugeschnitten sind. Sie beinhaltet (i) die Entwicklung eines Algorithmus zur automatischen Detektion räumlicher Symmetrien für allgemeine Cluster, (ii) einen allgemeinen Zugang zum 'numerical linked cluster algorithm'', um Eigenschaften bei endlicher Temperatur und dem absoluten Nullpunkt zu studieren und (iii) einen Clusteralgorithmus zur Optimierung des Zustands eines 'valence-bond' Kristalls. Die methodischen Fortschritte dieser Arbeit tragen zur Lösung eines archetypischen Problems von frustriertem Magnetismus in drei Dimensionen bei: dem Pyrochlor Heisenberg Antiferromagnet. Sie erlauben zuverlässige Einblicke in die Thermodynamik bis hin zu nicht-trivialen Temperaturen weit unter der Schottky-Anomalie. Die weiten Anwendungsmöglichkeiten des Clusteralgorithmus macht die systematische Untersuchung von Spinflüssigkeitskandidaten, wie die auf Cer basierenden Pyrochlore Ce₂Zr₂O₇ und Ce₂Sn₂O₇, möglich. Trotz einer ähnlichen chemischen Komposition, findet der Algorithmus fundamentale Unterschiede in ihrer quantenmechanischen Struktur. Frustration in drei Dimensionen ist am absoluten Nullpunkt ähnlich unzugänglich wie bei endlicher Temperatur und weder der Grundzustand, noch Schätzungen der Grundzustandsenergie des Pyrochlor Antiferromagneten sind bekannt. Groß angelegte Dichtematrixrenomierungsgruppenrechnungen in drei Dimensionen ermöglichen erstmals eine verlässliche Schätzung der Energie und finden eine spontan gebrochene Inversionssymmetrie, welche durch einen Unterschied in der Energiedichte auf dem tetraedrischen Untergitter ausgedrückt ist. Die Tendenz, die Symmetrie des Systems zu brechen, ist auch in der Präsenz eines externen magnetischen Feldes zu beobachten. Rechnungen deuten die Stabilität des 1/2-Magnetisierungsplateaus an. Einen signifikanten Beitrag zum Verständnis des Heisenberg-Models auf dem Pyrochlor wird durch eine Familie von potentiellen Grundzuständen geleistet, welche als harte Hexagone im Gitter visualisiert werden können. Ihre Anzahl skaliert exponentiell in der linearen Systemgröße und ihre niedrige Energie eröffnet eine neue Sichtweise auf frustrierte Magnete, welche den Fokus auf unfrustrierte Geometrien lenkt. Im Widerspruch zu der prominenten Spinflüssigkeitsannahme deuten die Ergebnisse dieser Arbeit auf Ordnung im Pyrochlor Antiferromagneten hin.