Die Untersuchungen der nichtskalierbaren Eigenschaften von Clustern in dem Größenregime, in dem jedes Atom zählt, zeigten, daß hier neuartige Phänomene und Funktionalität entstehen können. Dadurch motiviert wurden in dieser Arbeit: i) strukturelle und elektronische Eigenschaften sowie die Reaktivität von Metall Clustern, ii) stationäre optische Eigenschaften und iii) zeitabhängige Eigenschaften und optimale Kontrolle von ultraschnellen Prozessen in Edelmetallcluster und in nonstoichiometrischen Natrium-Fluorid Cluster, untersucht. / The study of the nonscalable properties of clusters in the size regime in which each atom counts have shown that fully new phenomena and striking new unexpected properties of small clusters can emerge. In this work three aspects have been addressed: i) the structural and electronic properties and reactivity of metal clusters, ii) stationary optical propertis and iii) real time investigation and control of ultrafast processes in noble metal and in nonstoichiometric sodium fluoride clusters.

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Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / In this work we present a proposal to improve Genetic Algorithm method by coupling it to the techniques of discretization of the configurational space via the multi-grid methodology, and by employing a topological selection of the offsprings via graph theory. The best performance for clusters of 13 and 19 aluminum atoms shows that the multi-grid tecniques can increase the efficiency of the genetic algorithm, mainly when a more extensive search is performed in an initially sparse grid of points. We also show that a greater improvement in the efficiency of the genetic algorithm can be obtained when we select the offsprings of the sucessive generations in order to be topologically distinct from each other. / Neste trabalho apresentamos uma proposta de melhoria do método do Algoritmo Genético (AG) em que se acopla a este método as técnicas de discretização do espaço configuracional via métodos de multi-grid e emprega-se uma seleção topológica dos indivíduos que compõem a população via métodos extraídos da teoria dos grafos. Testes realizados para os aglomerados de alumínio de 13 e 19 átomos mostram que as técnicas de multi-grid podem aumentar a eficiência do AG, principalmente quando emprega-se esquemas de discretização em que se realiza uma busca mais refinada nos estágios iniciais do processo de busca, em que a malha (grid) de pontos no espaço configuracional é mais esparso. Nosso estudo também mostrou que um ganho ainda mais significativo de eficiência do AG é obtido quando selecionamos as configurações das seguidas gerações de indivíduos, de modo a que sejam topologicamente distintas uma das outras.

Die Arbeit beschäftigt sich mit der neuartigen Wechselwirkung von intensiven und ultrakurzen Röntgenlaserpulsen mit atomaren endlichen Systemen, die derzeit durch eine neue Generation von Lichtquellen, sogenannter X-ray free-electron laser (XFEL) zugänglich gemacht wird. Eine der Vorzeigeanwendungen der XFELs ist die zukünftig potentiell mögliche Strukturbestimmung endlicher nicht-periodischer Systeme mit atomarer Auflösung durch Diffraktion. Hierbei stellt sich der durch die hohe notwendige Pulsintensität bedingte Strahlenschaden an dem System als limitierender Faktor heraus, der ein detailliertes Verständnis der durch Photoabsorption induzierten Dynamik voraussetzt, um diese Art der "Mikroskopie" zum Erfolg zu führen. Wir verwenden daher zur Beschreibung der laserinduzierten Dynamik ein mikroskopisches Modell in dem Photoionisation und inner-atomare Zerfallsprozesse durch quantenmechanische Raten behandelt werden und die Dynamik der Ionen und energetischen Elektronen in einer klassischen Molekulardynamik-Simulation erfasst wird. Eine Neuerung gegenüber bisherigen Modellen ist die Berücksichtigung der Ionisation von Atomen durch starke interne Felder in dem hoch-geladenen System. Durch eine Anwendung des Modells auf Neoncluster kann gezeigt werden, dass diese Feldionisation einen wichtigen Beitrag zur laserinduzierten Dynamik darstellt. Sie führt zur ultraschnellen Formation eines Nanoplasmas, welches sich im Kern des geladenen Clusters ansammelt und dort die Ladung der Clusterionen neutralisert. Hierdurch wird eine vorzeitige Coulomb-Explosion des Clusters vermieden. Es wird dargelegt, dass dieser Mechanismus der lokalen Schadensreduzierung durch die Einbettung des Clusters in ein Heliumtröpfchen auf den gesamten Cluster ausgeweitet werden kann, da durch Feldionisation und Migration von Elektronen die vollständige laserbedingte Aufladung des Clusters auf das Heliumtröpfchen transferiert wird. Eine Analyse der resultierenden Diffraktionsmuster bestätigt, dass der reduzierte Strahlenschaden am Cluster den Anwendungsbereich für Diffraktionsexperimente erheblich ausweitet. Kürzlich wurde am SLAC National Accelerator Laboratory der erste XFEL in Betrieb genommen. Eine Modifikation des Modells auf dort bereits erzielbare Wellenlängen wird genutzt um Vorhersagen über das Photoabsorptionsverhalten, aus dem alle weiteren Schäden folgen, an kleinen Neoncluster zu treffen. Hiermit lassen sich bereits jetzt durch den Vergleich zu Experimenten die wichtigen Schadensmechanismen und ihre theoretische Beschreibung testen. Es wird ferner das interessante Relaxationsverhalten des durch massive Photoionisation in XFEL-Strahlung erzeugten Elektronenplasmas untersucht. Diese neuartige Anregung erfolgt auf einer Femtosekunden-Zeitskala und produziert eine hohe Dichte an energetischen Elektronen. Wir beschreiben dieses Plasma durch ein generisches Modell seiner Vielteilchen-Dynamik. Hierbei kann der gesamte Parameterraum des Modells in vier Klassen unterteilt werden, die sich nach Anregungsgrad, der den Elektronenverlust des Plasmas regelt, und Anregungsdauer, die die transiente Dynamik beeinflusst, unterscheiden. Speziell der Bereich starker Anregung bei gleichzeitig kurzer Anregungsdauer zeigt ein interessantes neues Verhalten, bei dem sich eine Equilibrierung des Systems im Kontinuum andeutet.

Die Arbeit beschäftigt sich mit der neuartigen Wechselwirkung von intensiven und ultrakurzen Röntgenlaserpulsen mit atomaren endlichen Systemen, die derzeit durch eine neue Generation von Lichtquellen, sogenannter X-ray free-electron laser (XFEL) zugänglich gemacht wird. Eine der Vorzeigeanwendungen der XFELs ist die zukünftig potentiell mögliche Strukturbestimmung endlicher nicht-periodischer Systeme mit atomarer Auflösung durch Diffraktion. Hierbei stellt sich der durch die hohe notwendige Pulsintensität bedingte Strahlenschaden an dem System als limitierender Faktor heraus, der ein detailliertes Verständnis der durch Photoabsorption induzierten Dynamik voraussetzt, um diese Art der "Mikroskopie" zum Erfolg zu führen. Wir verwenden daher zur Beschreibung der laserinduzierten Dynamik ein mikroskopisches Modell in dem Photoionisation und inner-atomare Zerfallsprozesse durch quantenmechanische Raten behandelt werden und die Dynamik der Ionen und energetischen Elektronen in einer klassischen Molekulardynamik-Simulation erfasst wird. Eine Neuerung gegenüber bisherigen Modellen ist die Berücksichtigung der Ionisation von Atomen durch starke interne Felder in dem hoch-geladenen System. Durch eine Anwendung des Modells auf Neoncluster kann gezeigt werden, dass diese Feldionisation einen wichtigen Beitrag zur laserinduzierten Dynamik darstellt. Sie führt zur ultraschnellen Formation eines Nanoplasmas, welches sich im Kern des geladenen Clusters ansammelt und dort die Ladung der Clusterionen neutralisert. Hierdurch wird eine vorzeitige Coulomb-Explosion des Clusters vermieden. Es wird dargelegt, dass dieser Mechanismus der lokalen Schadensreduzierung durch die Einbettung des Clusters in ein Heliumtröpfchen auf den gesamten Cluster ausgeweitet werden kann, da durch Feldionisation und Migration von Elektronen die vollständige laserbedingte Aufladung des Clusters auf das Heliumtröpfchen transferiert wird. Eine Analyse der resultierenden Diffraktionsmuster bestätigt, dass der reduzierte Strahlenschaden am Cluster den Anwendungsbereich für Diffraktionsexperimente erheblich ausweitet. Kürzlich wurde am SLAC National Accelerator Laboratory der erste XFEL in Betrieb genommen. Eine Modifikation des Modells auf dort bereits erzielbare Wellenlängen wird genutzt um Vorhersagen über das Photoabsorptionsverhalten, aus dem alle weiteren Schäden folgen, an kleinen Neoncluster zu treffen. Hiermit lassen sich bereits jetzt durch den Vergleich zu Experimenten die wichtigen Schadensmechanismen und ihre theoretische Beschreibung testen. Es wird ferner das interessante Relaxationsverhalten des durch massive Photoionisation in XFEL-Strahlung erzeugten Elektronenplasmas untersucht. Diese neuartige Anregung erfolgt auf einer Femtosekunden-Zeitskala und produziert eine hohe Dichte an energetischen Elektronen. Wir beschreiben dieses Plasma durch ein generisches Modell seiner Vielteilchen-Dynamik. Hierbei kann der gesamte Parameterraum des Modells in vier Klassen unterteilt werden, die sich nach Anregungsgrad, der den Elektronenverlust des Plasmas regelt, und Anregungsdauer, die die transiente Dynamik beeinflusst, unterscheiden. Speziell der Bereich starker Anregung bei gleichzeitig kurzer Anregungsdauer zeigt ein interessantes neues Verhalten, bei dem sich eine Equilibrierung des Systems im Kontinuum andeutet.