Les cosmonucléides produits in-situ résultent de l'interaction des particules énergétiques issues du rayonnement cosmique avec les minéraux exposés à la surface de la terre. Le nucléide cosmogénique 10Be (T½=1,5Ma) a été utilisé dans ce travail afin d'étudier les modes de développement des latérites et de quantifier les processus les affectant. Au cours de cette étude, différents systèmes latéritiques ont ainsi été échantillonnés aussi bien en Afrique qu'au Brésil. La distribution des concentrations en 10Be mesurées par spectrométrie de masse par accélérateur dans des quartz issus de filons et prélevés dans des profils de sols permet 1/ de déterminer l'origine autochtone ou allochtone des matériaux lors de la mise en place des séquences étudiées, 2/ de quantifier les taux d'érosion ou d'enfouissement affectant ces surfaces, et 3/ de mettre en évidence et d'estimer l'extension de l'activité biologique. L'examen de l'évolution de la concentration en 10Be le long de "stone-lines" permet de préciser sans ambiguïté leur origine allochtone ou autochtone et, dans ce dernier cas, deux types de modèles développés au cours de ce travail permettent alors d'estimer la vitesse des déplacements latéraux superficiels des sols.<br /><br /><br />Mots clés : Béryllium 10 cosmogénique, latérites, spectrométrie de masse par accélérateur, <br />"stone-line", érosion, enfouissement, sol.

Les HAP font partie de la classe des polluants organiques persistants dans les sols. Dans le cadre de la réhabilitation d'anciennes friches industrielles, il est nécessaire de comprendre l'origine de leur forte rétention et de connaître leurs possibilités de re-mobilisation à l'eau. Pour cela, une évaluation du potentiel de re-mobilisation à l'eau de matrices industrielles polluées a été réalisée sur 6 mois à l'aide de réacteurs fermés dont la solution est renouvelée mensuellement. Des expériences d'adsorption/désorption du 14C-fluoranthène sur ces mêmes matrices ainsi que sur une terre agricole ont confirmé que le fluoranthène s'adsorbe par interaction hydrophobe. L'affinité exceptionnelle des HAP pour les matrices présentant une pollution amassée est associée à leur re-mobilisation limitée par le faible contact de l'eau avec les surfaces de ces matrices hydrophobes. Notre étude met également en évidence la désorption plus lente de HAP "natifs" par rapport à des HAP ajoutés récemment, traduisant une modification du comportement de HAP au cours du temps. Afin de comprendre les mécanismes impliqués dans ce "vieillissement" au sein de terres industrielles, une expérience d'incubation de petites colonnes de sol, contaminées par du 14C-fluoranthène, a été conduite sur 6 mois. Dans les matrices à pollution amassée, le fluoranthène reste sous une forme extractible. Dans les matrices présentant une pollution moins importante et non amassée, le devenir des résidus du 14C-fluoranthène est contrôlé par l'activité de la microflore. Il est montré en particulier que les produits de dégradation sont en effet plus mobiles et peuvent pénétrer dans la porosité et y être séquestrés.

La pollution des sols par les Eléments Traces Métalliques est un problème majeur car, contrairement aux autres milieux, le sol possède une plus faible capacité à s'épurer. Les différents modèles empiriques exprimant la solubilité et le coefficient de distribution Kd de ces polluants inorganiques dans les sols ne tiennent pas compte de l'influence des facteurs environnementaux. Le travail de thèse a consisté à étudier l'effet de facteurs environnementaux, dits « sensibles au changement global », sur la mobilité de Cd, Pb, Zn, As et Hg dans les sols, à l'aide d'un plan factoriel fractionnaire 2^(4-1). Onze échantillons de sol représentatifs de 3 sites d'études industriels et agricoles des bassins de la Meuse et de l'Ebre ont été étudiés dans le cadre du projet européen AQUATERRA. Le comportement de As n'est pas significativement corrélé à la nature intrinsèque des échantillons de sol mais à l'augmentation de la température et à une condition anoxique. Ces facteurs stimulent les activités microbiennes de solubilisation de As tels que réduction dissolutive microbienne des oxyhydroxydes de Fe et la réduction de As(V). La forte implication de l'activité microbienne permet de modéliser la mobilité de As en fonction des facteurs environnementaux, pour l'ensemble des 11 échantillons de sol. A l'inverse, le comportement de Cd, Pb et particulièrement Zn, est très significativement corrélé à la nature des échantillons de sol et notamment le pH du sol. Enfin, la phytodisponibilité de Cd, Pb, Zn et As a été estimée, à l'aide d'un système à compartiment, et modélisée de manière empirique, afin de permettre une meilleure compréhension des phénomènes de transfert sol-plante.

Ce travail porte sur l'étude paléo-environnementale de bassins himalayens: le bassin d'avant pays (Miocène sup.) et le bassin transporté de Kathmandu (Plio-pléistocène). Nous nous sommes appuyés sur l'étude du C et de l'O des mollusques et des eaux de la plaine du Gange et des bassins intra-montagneux modernes.<br /> Pour l'actuel, le Δ18Ow des rivières varie de -18 à -4‰. Le Δ18Ocar montre que les carbonates sont proches de l'équilibre isotopique avec les eaux dans lesquels ils sont formés (20 à 25°C). Le Δ13Ccar est appauvri par rapport au DIC des rivières, impliquant qu'une part de carbone organique est utilisée pour la synthèse des coquilles.<br /> Dans les Siwaliks (16-1 Ma), le Δ18Ocar varie de -16.4 à 0.6‰. Les valeurs anté-6Ma sont très inférieures aux valeurs pliocènes et actuelles de la plaine du Gange. La plaine miocène sup. était donc drainée par des rivières de configuration différente des rivières modernes. Le Δ13C augmente vers 5 Ma jusqu'à environ 0‰, évolution qui semble en rapport avec l'explosion de la flore C4. <br />Le bassin de Kathmandu (3-0 Ma) est caractérisé par une sédimentation fluvio-lacustre. La profondeur du lac montre des fluctuations importantes, contrôlées par la tectonique, les glissements et débris-flow. Pour les périodes pos-50 Ka, la géochimie des isotopes de l'O des mollusques montre des périodes pour lesquelles les valeurs Δ18Ocar sont très élevées (-2.4 à 8‰), compatibles avec les eaux de précipitation d'hiver à Kathmandu (-6.5 à 7.5‰). Ces valeurs sont généralement associées à des diatomées. Deux processus semblent se combiner durant ces épisodes: une diminution des précipitations d'été et une forte évaporation, qui augmentent le 18O.

Le programme BIOZAÏRE, initié par IFREMER, porte sur l'étude des communautés benthiques de la marge équatoriale ouest africaine en relation avec leur environnement sédimentaire. La particularité de la marge est l'existence d'un canyon sous-marin qui entaille profondément le plateau et la pente continentale depuis l'estuaire jusqu'aux plaines abyssales, et où des courants de turbidité s'écoulent régulièrement. Une fraction significative de la matière organique est supposée dériver des apports véhiculés par le Zaïre.<br />Le présent travail a majoritairement consisté à identifier les origines de la matière organique. Dans ce but, la distribution des alcools linéaires et les contributions des alcools à courte chaîne carbonée et de ceux à longue chaîne carbonée, respectivement d'origines marine et terrigène, ont été étudiées. Des particules en sédimentation collectées par des pièges à particules lors d'une turbidite ainsi qu'en l'absence d'un tel événement, et des sédiments superficiels prélevés le long du canyon sous-marin du Zaïre ont été analysés afin d'établir les modes de transfert, la dynamique de déposition du matériel turbiditique, et leurs variations spatio-temporelles.<br />Les résultats montrent que les apports sont mixtes, marin et terrigène, avec une prédominance des alcools terrigènes à longue chaîne carbonée dans les sédiments du chenal (83% des alcools totaux). Les apports en matériel marin sont liés au panache de surface du Zaïre, alors que ceux terrigènes ont principalement lieu par les courants de turbidité. En effet, le matériel collecté en mars 2001 lors d'un tel événement présente une forte contribution des alcools à longue chaîne carbonée. Le matériel turbiditique a débordé du chenal sur les levées, où il atteignait une épaisseur <400 m. Le matériel qui sédimente sur les levées du chenal présente une composition différente des sédiments du chenal. De plus, malgré la forte contribution terrigène, une forte dégradation est observée dans les premiers mois suivants l'arrivée du matériel turbiditique : respectivement 92 and 47% des n-alcools à courte chaîne et à longue chaîne carbonée sont dégradés. Ainsi, des constantes de dégradation de 3.4 and 0.9 y-1 sont calculées.<br />Les différents biomarqueurs, alcools, stérols et hydroxy acides, ont été étudiés dans une dernière partie. L'analyse en composantes principales est une méthode complémentaire qui aide à l'étude des sources marine ou terrigène des biomarqueurs stérols, ainsi que celle de l'empreinte terrigène aux différents sites.

Les rapports isotopiques en Sr et Pb dans la fraction terrigène de sédiments marins nous permettent d'identifier les variations spatiales actuelles des apports sédimentaires autour de Taiwan : nous mettons en évidence l'augmentation progressive des apports de Taiwan (de 60% au Sud à 100% à la hauteur de Taiwan). Ces apports sont ensuite, au Nord-Est de l'île, dilués (50-60%) par du matériel de type Loess et particulaire du Fleuve Yangtze. De plus, les analyses des isotopes du Zn effectuées sur des échantillons représentatifs de Taiwan indiquent un enrichissement en isotopes lourds, qui est également observé dans la fraction silicatée de sédiments marins identifiés par les signatures isotopiques Sr-Pb comme provenant essentiellement de l'érosion de cette Chaîne.<br />A l'échelle des derniers 35ka, d'importantes variations isotopiques en Sr-Pb (terrigène) et en Cu-Zn (carbonate) sont enregistrées dans les échantillons du forage ODP 1202D (Bassin d'Okinawa). Les isotopes du Sr et du Pb mettent en évidence une augmentation des apports lœssiques durant la période du Younger Dryas : cette augmentation est reliée à une intensification de la mousson d'hiver, engendrant des vents plus forts provenant du continent asiatique. Parallèlement, les fractionnements isotopiques importants du Cu et du Zn enregistrés depuis 6.9ka seraient liés à l'incorporation préférentielle des isotopes légers par l'activité biologique dans la zone euphotique. Ainsi, les faibles fractionnements isotopiques mesurés dans les échantillons du Younger Dryas seraient dus à un mélange entre les eaux de surfaces et les eaux plus profondes du fait de l'intensification des vents, provoquant ainsi une homogénéisation isotopique.

Les aquifères fracturés hétérogènes se développent dans les roches cristallines (schiste, granite,...). Ces milieux présentent une large gamme de porosité de celle contenue dans les fissures et fractures qui constituent la zone de transfert principale de l'eau, à une porosité plus faible constituée de l'ensemble des microfissures et micropores de la matrice rocheuse. Une meilleure caractérisation de ces aquifères, appliquée plus particulièrement à la problématique de recherche de nouvelles ressources en eau en Bretagne, est réalisée au travers de deux axes principaux : (1) de suivis hydrochimiques, d'analyses isotopiques, d'expérimentations en laboratoire et (2) d'analyse des chlorofluorocarbones – CFC – (gaz anthropiques) en vue de la détermination des temps de résidence. <br />L'hydrochimie de ces aquifères est fortement liée à l'hétérogénéité physique des roches avec une variabilité spatiale beaucoup plus grande que la variabilité temporelle dans ces bassins-versants. Dans ces milieux, le cycle de l'azote et du soufre sont intimement liés au travers de la dénitrification par oxydation des sulfures. La potentialité d'une dénitrification par oxydation du fer dans les roches cristallines a été mise en évidence au travers d'expérimentations en batch. L'interprétation des données concernant les isotopes du soufre et de l'oxygène des sulfates montrent une cohérence entre la localisation spatiale et le processus mis en jeu quel que soit le site étudié. L'ensemble de ces résultats met en avant l'existence dans la zone profonde de ces aquifères, de solutés d'origine ancienne conservés dans la microporosité et qui contribuent à la chimie des eaux circulant dans les fractures connectées à cette microporosité.<br />Ces aquifères peuvent être décomposés en trois compartiments principaux que sont les zones de recharge, la zone altérée et la zone profonde. Dans chacun de ces compartiments les temps de résidence sont homogènes à l'échelle de la Bretagne : eaux récentes dans les zones de recharge, eaux anciennes (>50 ans) dans la zone profonde et un temps de résidence moyen de 18 ± 2 ans dans la zone altérée. Ces données indiquent que la gestion de ces aquifères doit prendre en compte l'échelle du temps de résidence de l'eau dans la zone altérée, réservoir de soutien des cours d'eau (supérieur à la dizaine d'années).

Ce manuscrit présente les premiers résultats d'études élémentaires et isotopiques du Zn, du Sr et du Pb, réalisées dans les principaux types d'échantillons liés aux gaz volcaniques (gaz, sublimés, eaux thermales, roches), ainsi que deux nouvelles méthodologies d'échantillonnage des émanations volcaniques. Les variations isotopiques du Zn observées au Merapi suggèrent que les processus de changement de phase (fluides/solides) peuvent provoquer des fractionnements isotopiques significatifs des éléments trace métalliques. L'étude couplée Sr/Pb réalisée à Vulcano indique que les compositions en éléments trace métalliques des fumerolles et des eaux thermales sont influencées par les sources naturelles et anthropiques. Ce travail a aussi permis la mise au point de nouvelles méthodologies d'échantillonnage et d'analyse des gaz et des panaches volcaniques, permettant d'accéder à la composition chimique complète de ces manifestations gazeuses de manière simple et efficace.

L'axe principal de cette thèse est la caractérisation des processus de dégazage magmatique des éléments traces, du soufre et des halogènes de deux volcans actifs : Hekla (Islande) et Masaya (Nicaragua). <br />Une étude sur les inclusions magmatiques (MIs) a permis de suivre l'évolution des volatils dissous dans le système volcanique d'Hekla au cours de la différenciation magmatique (cristallisation fractionnée). Ceci a permis d'estimer les concentrations en volatils dissous "attendues" dans le liquide pré-éruptif. Cette approche permet donc de ne pas sous-estimer les concentrations des liquides piégés dans les MIs et améliore ainsi les contraintes sur la masse de volatils émise dans l'atmosphère. Cette étude indique que, lors de l'éruption de février 2000, Hekla a émis dans l'atmosphère 0.1 Mt de HCl, 0.2 Mt de HF et 3.8 Mt de SO2. La chimie de la phase sub-Plinienne de cette éruption a été étudiée, de façon plus approfondie, grâce aux averses neigeuses qui ont traversé le panache volcanique. L'étude de ces neiges a montré que l'enrichissement des éléments volatils est lié à un processus de dégazage sous forme de chlorures, fluorures et sulfates. En revanche, l'enrichissement des éléments réfractaires est expliqué par un processus de dissolution non-stoechiométrique des téphras par la phase gazeuse riche en fluor au sein du panache éruptif.<br />Une étude basée sur les MIs a permis de confirmer la théorie de Walker et al. (1993) selon laquelle la différenciation des magmas tholéiitiques du Masaya se produit à basse pression à partir d'un magma relativement "sec" de composition homogène dans le temps. La caractérisation physico-chimique des aérosols par MEB et la chimie de la phase éruptive du volcan Masaya suggèrent que la plupart des éléments traces sont dégazés sous forme de chlorures, mais aussi sous forme de sulfates et chloro-sulfates. De plus, la quantification des flux de matière a montré que le dégazage au Masaya est une source importante de pollution atmosphérique.

Les 93 échantillons selectionnés pour cette étude dans 3 massifs de l'ophiolite d'Oman sont représentatifs d'une zone d‘environ 5000km2 d'une paléodorsale rapide. En rapport avec la segmentation, l'échantillonnage comprend à la fois la lithosphère du nouveau segment (0 à 4km sous le moho), ses limites (zones de cisaillement) et la jeune lithosphère (1 à 2Ma) dans laquelle il s'ouvre, entre 0 et 12 km sous le moho.<br />*L'ensemble du manteau exploré est composé de péridotites très réfractaires, comparables à celles des autres ophiolites et aux péridotites abyssales. Néanmoins, il montre un enrichissement en éléments très incompatibles, impliquant une percolation réactive par des fluides, et une refertilisation partielle en clinopyroxène, comme le montre la présence de harzburgites riches en cette phase minérale.<br />*Le nouveau segment possède des caractéristiques chimiques supplémentaires, tel le rapport Cr# élevé (>50) des spinelles, qui n'apparaît pas spécifique des dunites ou d'un environnement géodynamique particulier, et la composition différente des pyroxènes, qui implique des températures de blocage plus élevées en relation avec un processus de percolation magmatique.<br />*La zone de transition à l'axe du nouveau segment s'identifie par l'importance des réactions liquide/roche qui concernent l'ensemble des lithologies : harzburgites, dunites et dunites imprégnées.<br />*Les limites du nouveau segment (zones de cisaillement) et la base de la nappe sont caractérisées par des textures porphyroclastiques BT (<1000°C) et des enrichissements en clinopyroxènes. Ceux-ci sont interprétés comme une cristallisation partielle de magmas associée à un front de percolation aux limites manteau convectif/manteau conductif.<br />*L'ensemble des faciès montre une contamination par l'eau de mer, impliquant des rapports du 87Sr et du 207Pb radiogéniques, largement acquise avant la serpentinisation (T>500°C).<br /><br />Cette étude met l'accent sur l'importance de la segmentation dans le contrôle des processus magmatiques et hydrothermaux aux dorsales rapides, notion qui permettra de progresser dans la compréhension de ces processus.