Les travaux présentés dans ce manuscrit sont consacrés à l'élaboration et l’étude des propriétés physiques et thermiques d’une nouvelle génération de composites bois/polymère.Ils sont composés d’une matrice bio-sourcé le pebax®, qui est un thermoplastique élastomèreet de farine de bois de production locale, issue du pin maritime. La matrice pebax® a été choisie car elle présente plusieurs avantages, notamment, une élongation avant ruptureimportante, un point de fusion inférieur à 200°C pour éviter la dégradation du bois au coursde la mise en oeuvre et un caractère hydrophile améliorant l’affinité entre la matrice et lerenfort. Les composites ont été élaborés par extrusion bi-vis et injectés sous forme d’haltèresnormalisées pour les tests mécaniques. Au cours de ces travaux, nous avons montré la bonne qualité de l’interface entre le bois et la matrice, permettant de s'affranchir de l’utilisation d’agents compatibilisants. Nous avons aussi mis en évidence une forte amélioration de la stabilité thermique des composites sous atmosphère oxydante par rapport à celle de la matrice et du bois séparément. Les caractérisations mécaniques et rhéologiques effectuées sur les composites ont permis de montrer l’effet rigidifiant de la farine de bois avec un taux critique entre 20% et 30% de charges pour lequel le comportement des composites évolue d’un type élastomérique à celui de solide moins ductile. La dernière partie des travaux a été consacrée à l’évaluation de la prise en eau des composites. En accord avec les travaux de la littérature, nous avons montré une augmentation de la prise en eau avec le taux de bois. De plus, nous avons démontré que le début de l’absorption d’eau de nos composites suit un mécanisme de diffusion de type Fickien. / The physical properties and thermal stability of a new family of wood polymer composites (WPC) using a bio-based thermoplastic elastomer matrix (pebax® copolymers) were studied. The matrix is a polyether-b-amide thermoplastic elastomer which presents an important elongation at break, a melting point below 200°C which helps prevent degradation of wood fibres. The hydrophilic character of pebax® leads to a good interaction with wood fibres. We have chosen several types of wood flour as reinforcement agent, focusing on wood flour from maritime pine. Composites compounds were made using a laboratory twin screw extruder prior to injection molding to obtain tensile test samples. We have demonstrated the good quality of the interface between wood fibres and matrix, without using any specific compatibilizing agent. Most importantly, we have pointed out a strong improvement of thermal stability of composites under air atmosphere, compared with the behaviour of the matrix or wood separately. We have also characterized the mechanical properties of these composites. The resulting data show an improvement of the tensile modulus with increasing wood content and a decrease of elongation at break, with a behaviour change from elastomeric to less stretchable solid behaviour between 20% and 30% of wood content.The last part of our work was dedicated to the evaluation of water absorption of thecomposites at different wood content. We have shown an increase of water absorption withincreasing wood content and we demonstrated a Fickian diffusion process at the onset ofwater absorption.

Ce travail de thèse a pour objectif de comprendre la fragilité des composites à matrice polymère (PVC) contenant des particules de bois. Dans un premier temps, il s’agit d’examiner le rôle de chacun des constituants : matrice et charge, sur les propriétés mécaniques du composite. Cette étude a montré que l’influence des paramètres relatifs à la microstructure de la matrice PVC est minoritaire face à celle des paramètres de la farine de bois. Pour mettre en évidence le rôle des particules de bois, une méthode d’analyse de leur dispersion et leur orientation par une technique 3D non destructive, a été employée : la tomographie aux rayons X. Un traitement spécifique des données a permis de quantifier la taille, l’orientation et la connectivité des particules. Ainsi, on a montré que l’existence d’agglomérats et/ou d’un réseau percolant fragilise fortement le composite ce qui explique la chute de la résistance au choc lorsque le taux de farine de bois augmente. Pour optimiser le compromis fragilité/ductilité, différentes solutions ont été envisagées. Dans un deuxième temps, nos travaux s'intéressent à l'évolution de l'endommagement de matériaux composites possédant différents taux de farine de bois. Cette évolution est mesurée à l'aide de deux techniques : l'émission acoustique et la tomographie aux rayons X in-situ. La décohésion à l’interface entre la matrice PVC et les particules de bois est le mécanisme initiant l’endommagement. La transition ductile/fragile des composites s’explique par la coalescence de ces cavités. L’ajout de modifiant choc ne réduit pas suffisamment ce mécanisme. Les agents de couplage sont donc la voie à explorer afin d’améliorer l’interface matrice/particules et remédier au défaut d’adhésion qui pénalise ces composites. / The aim of the present study is to understand the origin of the brittleness of PVC/wood flour composites (WPC). The influence of the matrix and of the filler is investigated: fiber parameters are key factors that significantly affect the mechanical properties of WPC. Fiber dispersion, orientation and particles connectivity can be accurately assessed by using the non-destructive X-ray tomography technique. The qualitative and quantitative analysis of tomography experimental results allows a 3D visualisation of the composite. The brittleness of the composites is caused by agglomerates and/or the presence of a percolated network: it explains why impact resistance decreases when the wood flour content increase. To optimise the rigidity/ductility compromise, several solutions are considered. The other part of this work consists of combining acoustic emission and X-ray tomography to study the evolution of damaging in composite materials with different wood flour content. An original coupling of these two techniques is implemented. The main failure mechanism involved in such composites is the decohesion between the matrix and the wood particles. The ductile/brittle transition occurs when the cavities coalescence becomes the dominant process over the PVC matrix failure. Adding impact modifiers is not sufficient to improve the ductility of the composite. Coupling agents are the route to be explored so as to improve the interfacial adhesion between the matrix and the particles.