Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d’or et d’argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C’est en effet l’une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d’une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d’alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d’autre part par des réseaux de nanocylindres d’or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l’étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d’ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l’hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d’un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l’origine de la réponse est associée à l’existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l’organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse / In this work, the non linear optical properties of different silver and gold metallic nanostructures are studied. In particular, a special attention is concerning the coherent or incoherent nature of the response. For that purpose, the Second Harmonic Generation (SHG) technique is used. It is indeed one of the simplest non linear optical methods to underline the coherent or incoherent nature of the response. Samples used for this reason are constituted on the first hand by dielectric films doped by bimetallic nanoparticles of clusters of the type AuAg of various gold molar fractions for the incoherent responses and on the other hand by arrays of gold nanocylinders of various sizes arranged according to three geometrical configurations (square, hexagonal and random) on a substrate for the coherent response. The major part of the work is devoted to the study of the propagation and the second harmonic frequency in regime of Gaussian beams and short pulses in dielectric films doped by bimetallic nanoparticles because of supplementary phenomena observed simultaneously in the conversion of frequency: non linear absorption and refraction, Gouy phase... By the method of the fringes of Maker, the absolute values of the coefficient of the second order non linear susceptibility of these films are measured then the absolute values of the quadratic hyperpolarizability of nanoparticles are estimated on the basis of a model of incoherent responses. Finally, a preliminary study on the light continuum generation is presented. The coherent nature of the SHG response is studied in the nanocylinders arrays. We show that the origin of the response is associated with the existence of the surface defects in these nanostructures and thus have an incoherent character. However, we were able to put in evidence the effects associated with the size of nanocylinders and with the organization of nanocylinders on the substrate, this last effect being attached to a coherent character of the response

Les sources lasers femtosecondes sont utilisées dans grand nombre d’applications (industrielles, médicales, de recherche fondamentale) avec un besoin croissant d’impulsions très énergétiques à haut taux de répétition. Bien que la technologie Ti:Saphir fournisse des impulsions PetaWatt, son taux de répétition s’avère limité. Une alternative est l’utilisation de la technologie fibrée. Cependant, l’énergie extractible d’une seule fibre est intrinsèquement limitée.Une solution prometteuse est alors de réaliser une combinaison de fibres (jusqu’à plus de 10 000 fibres pour l’accélération de particules). La combinaison de fibres par méthode interférométrique (avec un record de 64 fibres combinées en régime continu) a prouvé qu’elle était un excellent candidat pour la combinaison d’un grand nombre de fibres.La collaboration XCAN entre l’Ecole Polytechnique et Thales, vise à réaliser un démonstrateur de combinaison cohérente de 61 fibres amplifiées en régime femtoseconde. Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans ce projet.Dans un premier temps, afin d’étudier les points durs inhérents au régime femtoseconde tout en s’affranchissant des difficultés liées à l’amplification, la méthode interférométique en régime femtoseconde a été étudiée sur un démonstrateur passif, c’est-à-dire sans amplification, de 19 fibres. Une fois la méthode de mise en phase validée celle-ci a pu être testée avec succès sur le démonstrateur avec amplification du projet XCAN.Nous présentons également les travaux menés afin d’augmenter un paramètre clé des systèmes de combinaison de faisceaux à savoir : l’efficacité de combinaison du système laser. Pour cela, nous avons réalisé une mise en forme de faisceaux issus des fibres de la tête optique. Cette mise en forme, gaussien vers super-gaussien, est réalisée à l’aide de deux réseaux de lames de phase dont nous présenterons le calcul des profils asphériques. Afin de valider expérimentalement nos simulations et après réalisation des lames de phase nous avons pu tester celles-ci sur le démonstrateur passif, démontrant une augmentation de 14 %.Les travaux présentés dans ce manuscrit présentent ainsi les premiers par vers la réalisation d’une nouvelle architecture laser massivement parallèle, capable de délivrer à la fois une haute puissance crête et une haute puissance moyenne. / Femtosecond fiber sources are used in a large number of applications (industrial, medical, fundamental physics) with a growing need in high energy pulses at high repetion rate. Although Ti: Saphirre technology provides energies up to PetaWatt, its repetion rate is low (up to 1 Hz). An alternative is to use an amplified fiber. However, the extractable energy of a single fiber is intrinsically limited.A solution is then to combine several fibers (up to 10 000 fibers for particle acceleration). Coherent beam combining of fibers with an interferometric method (with a record of 64 fibers combined in the cw regime) has proven to be an excellent candidate to combine a large number of fibers.The XCAN project, a collaboration between l'Ecole polytechnique and Thales, aims to realize a demonstrator of 61 fibers coherently combined in the femtosecond regime.The works presented in this thesis are part of this project.In order to study the hard points inherent to the femtosecond regime and to free from the amplification issues, the interferometric method has been implemented on a passive demonstrator, meaning without amplification, of 19 fibers. Once the interferometric method validated, it has been succesfully tested on the amplified XCAN demonstrator.We present also the works done to increase a key parameter of beam combining systems : the combining efficiency. To do this, we have realized a beam shaping of the fiber array output beams. This beam shaping, gaussian to super-gaussian, is done with two arrays of phase plates. The aspherical profiles calculation is described. In order to validate our simulations we have tested the phase plates on the passive demonstrator by getting an increase of 14 %.The works presented in this manuscript are the first steps towards a new massively parallel laser architecture, able to provide both high peak power and high average power.

Les lasers à impulsions ultra-courtes (< 10 ps) ont largement démontré leur intérêt pour de nombreuses applications scientifiques, industrielles ou encore médicales. Le domaine du micro-usinage par impulsions laser est l'un des domaines les plus actifs du moment. Les dernières avancées en la matière privilégient deux axes de recherche, l'augmentation du taux de répétition associé à de fortes puissances moyennes et une montée en énergie. Nos travaux s'inscrivent dans ce contexte et visent à développer des amplificateurs d'impulsions ultracourtes innovants à base de fibres cristallines Yb:YAG délivrant de fortes puissances moyennes et de fortes énergies en régime de polarisation cylindrique. Les sources développées sont destinées à être intégrées au sein de systèmes de micro-usinage laser aux performances inédites développés dans le cadre du projet européen Razipol. Celles-ci joueront le rôle de préamplificateur fort gain au sein d'une architecture MOPA composé d'un oscillateur ultra-rapide à base de cristal d'Yb:KYW et d'un amplificateur final à base de disque mince Yb:YAG. Pour répondre à la problématique des dégradations spatiales liées à la montée en puissance moyenne dans les architectures à laser solide pompé par diode, une architecture en cascade composée de trois étages d'amplification permettant de réduire la charge thermique a d'abord été réalisée. Grâce à une fine optimisation de l’ensemble des paramètres spectroscopiques (taux de dopage des cristaux, longueur d'onde de pompe...) et géométriques (longueur des cristaux, tailles de faisceaux...) a permis d'amplifier des impulsions femtosecondes (750 fs) jusqu'à des puissances moyennes de 100 et 85 W, respectivement obtenues en polarisation linéaire et cylindrique, à la cadence de 20 MHz. Un amplificateur picoseconde de forte énergie à également été réalisé. Intégrant un dispositif de combinaison cohérente à division temporelle à 4 ou 8 répliques visant à réduire les effets non-linéaires, la source développée délivre des énergies remarquablement élevées pour ce type de système à amplification directe. Il délivre des énergies de 1 et 2 mJ à des cadences inférieures à 20 kHz. Ces résultats ont fait l'objet de 2 publications dans des revues internationales à comité de lecture. Par ailleurs les deux amplificateurs développés ont été intégrés sous la forme de systèmes compactes et robustes, utilisables par les membres du projet européen Razipol. Ces travaux ont également inspirée une nouvelle ligne de produits désormais commercialisés la société Fibercryst. / In the last decade ultra-short pulse laser (< 10 ps) have sparked increasing interest for many industrial and scientific applications. Among the geometries used so far for high-power Yb-doped diode-pumped solid-state lasers as slabs, rods and thin disks, the single crystal fiber (SCF) technology was recently shown to have a high potential for the amplification of ultrashort pulses thanks to a very efficient thermal management and high optical efficiencies. This technology combined with the cubic crystal structure of Yb:YAG offers a cylindrical symmetry of the optical and thermo-mechanical properties. Yb:YAG SCFs are therefore well suited for the amplification of cylindrically polarized beams. In the context of a European Project called RAZIPOL, we have developed new laser amplifier architectures using SCF to directly amplify femtosecond pulses to achieve high energy and high average power pulses with radial and azimuthal polarizations without any stretching and recompression of the pulses.We first demonstrate a three-stage diode-pumped Yb:YAG single-crystal-fiber amplifier to generate femtosecond pulses at high average powers with linear or cylindrical (i.e., radial or azimuthal) polarization. At a repetition rate of 20 MHz, 750 fs pulses were obtained at an average power of 85 W in cylindrical polarization and at 100 W in linear polarization. Investigations on the use of Yb:YAG single-crystal fibers with different length/doping ratios and the zero-phonon pumping at a wavelength of 969 nm were conducted in order to optimize the performances of the amplifiers.The second part of the project is focused on pulse energy scaling. In this sense, we demonstrate a two-stage Yb:YAG single-crystal-fiber amplifier designed for high peak power to significantly increase the pulse energy of a low power picosecond laser. The first amplifier stage has been designed for high gain. Using a gain medium optimized in terms of doping concentration and length an optical gain of 32dB has been demonstrated. The second amplifier stage designed for high energy using divided pulse technique allows to generate recombined output pulse energy of 2mJ at 12.5 kHz with a pulse duration of 6 ps corresponding to a peak power 320MW. Average powers ranging from 25W to 55W with repetition rates varying from 12.5 kHz to 500 kHz have been demonstrated.This results has led to the publication of 2 articles in international peer-reviewed journals and have been presented in 7 conferences. Finally this work has inspired the launch of a new line of industrial products by Fibercryst.

Nous explorons dans ce travail les possibilités, les enjeux et les défis associés à l'amplification d'impulsions brèves provenant d'une source laser dans des fibres optiques en régime de dispersion anomale à la longueur d'onde de 1550 nm. Notre analyse des résultats obtenus en laboratoire lors du développement de la chaîne d'amplification est supportée par le biais de simulations numériques permettant une meilleure identification des mécanismes intervenant dans la dynamique. Ces principaux effets sont la dispersion d'ordre deux, la dispersion d'ordre trois, l'automodulation de phase et la diffusion Raman. Nous avons pu déterminer que l'action conjointe de ces mécanismes pouvait entraîner des régimes de filamentation temporelle limitant l'amplification. La chaîne d'amplification que nous avons développée est basée sur le principe d'amplification d'impulsions glissées en fréquence dans des fibres optiques (FCPA). Une attention particulière a été portée à l'optimisation et à la complémentarité des sous-éléments formant cette chaîne. Nous avons été en mesure d'obtenir après amplification un gain de 100 en puissance crête. Les impulsions ont des durées inférieures à 320 fs et des énergies de l'ordre de 300 nJ. La cadence d'émission de ces impulsions est ajustable entre 1 et 2 MHz. Ce sont, à notre connaissance, les impulsions les plus courtes à avoir été produites à ce niveau de puissance avec un système laser à fibres dopées à Terbium.

Dans cette thèse, nous présentons les résultats de nos recherches sur la génération paramétrique durant la filamentation d'impulsions laser ultrabrèves et intenses dans un milieu optique. Plusieurs applications potentielles à la génération paramétrique durant la filamentation furent considérées, allant de la télédétection de polluants atmosphériques à l'écritude de nanostructures dans les verres. Cependant, les mécanismes physiques impliqués lors de la génération paramétrique durant la filamentation sont complexes puisqu'une multitude d'interactions non-linéaires ont lieu simultanément. Du point de vue des applications, il est important d'avoir une bonne compréhension des mécanismes physiques de la génération paramétrique durant la filamentation. La ligne directrice de la thèse est d'approfondir et de mettre à jour certains aspects fondamentaux de la génération du troisième harmonique durant la filamentation. Ces études ont été réalisées à partir de montages expérimentaux avec un faisceau laser femtoseconde et de simulations numériques basées sur des modèles théoriques de propagation non-linéaire. Dans nos travaux, nous avons étudié systématiquement la propagation d'impulsions laser femtoseconde très intenses dans l'air. Les aspects suivant furent étudiés en détails : les caractéristiques du plasma généré durant la filamentation, le décalage spectrale du troisième harmonique, la génération d'un continuum spectral, la génération d'impulsions de quelques cycles optiques dans le visible, de même que l'auto-stabilisation et l'auto-filtrage spatial du faisceau laser. En mesurant les paramètres du plasma généré au cœur même du filament, nous avons réussi à caractériser le diamètre et l'intensité laser pour différentes conditions de propagations. Ainsi, à partir de ces données, nous avons identifié la dépendance de l'efficacité de conversion du troisième harmonique en fonction des paramètres initiaux de l'impulsion laser fondamentale. L'évolution de la distribution spectrale durant la filamentation dans l'air nous a permis de mesurer la contribution du troisième harmonique au supercontinuum. Il nous a été permis de constater que le troisième harmonique contribue principalement à l'émission ultraviolette pour de basses énergies alors que pour de forte puissance crête de l'impulsion fondamentale, l'émission de fréquence ultraviolette est due à la génération de troisième harmonique et à l'élargissement spectral de l'impulsion fondamentale. Le décalage spectral de l'émission conique du troisième harmonique fut également démontré théoriquement et expérimentalement dans cette thèse. La cause de ce décalage spectrale est la modulation de phase croisée de la pompe sur le troisième harmonique. Par contre, l'émission conique est initiée par la diffraction du troisième harmonique. L'auto-stabilisation et le filtrage spatial de l'impulsion laser générée durant la filamentation sont les conséquences fortes intéressantes de la saturation de l'intensité laser durant la filamentation. Ces améliorations intrinsèques des paramètres laser durant la filamentation sont les résultats d'un équilibre dynamique entre différents processus linéaires et nonlinéaires. / This thesis presents results on parametric generation during filamentation of ultrashort and intense laser pulse in optical media. Several potential applications of parametric generation have been considered such as the remote sensing of atmospheric pollutants, and the writing of nanostructure in glasses. However, the physical mechanisms of parametric generation during the filamentation are complex in the sense that there are many nonlinear processes taking place simultaneously. From the application point of view, it is important to have a good understanding of the physical phenomena of parametric generation during the filamentation. The aim of this thesis is to investigate some fundamental aspects of the third-harmonic generation during the filamentation. This research has been done with a femtosecond laser chain and the numerical simulations are based upon theoretical model of nonlinear propagation of laser pulses. In our work, we have systematically investigated the propagation of high power laser pulses in air. The following aspects have been studied: the plasma characteristics during the filamentation, the spectral shift of the third-harmonic generation, the supercontinuum in air, the generation of few-cycle laser pulses in the visible spectrum, as well as the self-stabilization and the spatial self-filtering of the laser beam. By measuring the parameters of the plasma generated inside the core of the filament, we obtained the diameter and the laser intensity for different initial conditions of propagation. Thus, from these results, we have found the dependence of the third-harmonic conversion efficiency as a function of the initial parameters of the fundamental laser pulses. The evolution of the spectral distribution during the filamentation in air gives us the possibility to measure the contribution of the third-harmonic generation to the supercontinuum. We noticed that the third-harmonic process mainly contributed to the ultraviolet emission for low pump power while for higher peak power, the ultraviolet light was produced by both the third-harmonic generation and the self-phase modulation of the fundamental pulse. The spectral shift of the third-harmonic conical emission was also investigated both experimentally and theoretically. It has been observed that the spectral shift is the result of cross-phase modulation between the third-harmonic and the pump beams while the conical emission of the third harmonic is initiated by the diffraction of the filament's core. Self-stabilization and spatial self-filtering of the generated laser pulse are direct consequences of intensity clamping during filamentation. These self-improvements of the laser parameters are the results of a dynamic equilibrium between several nonlinear and linear mechanisms, such as self-focussing, plasma generation, and diffraction.

Depuis quelques dizaines d 'années, plusieurs travaux de recherche ont été effectués dans le but d'utiliser des impulsions laser pour accélérer des électrons. Lors des dernières années, de nouveaux schémas d'accélération ont été proposés, dont le système d 'accélération par un faisceau TMo1 dans le vide. Nous avons étudié en détailles propriétés de ce schéma d 'accélération au moyen de solutions numériques des équations différentielles régissant le mouvement des électrons et la propagation de faisceau. Ainsi, nous avons défini plus clairement l'importance de la durée d'impulsion sur le nuage d 'électrons, et cela en fonction du temps. Afin de mieux prévoir certaines conséquences expérimentales, nous avons également étudié le comportement d 'un nuage qui n 'est pas automatiquement placé sur l'axe de propagation. Finalement, nous avons prouvé numériquement que le gain en énergie des électrons dépend de la dimension de la taille de faisceau au pincement (<<beam waist¿) lors de l'accélération pour une puissance laser donnée. En d 'autres termes, la taille de faisceau devient un paramètre clé dans l'ajustement du gain en énergie des électrons soumis à un faisceau TMo1 ultra-intense et ultrabref; en effet, il y a une dimension optimale de la taille de faisceau au pincement afin d 'obtenir le gain en énergie le plus élevé.

Les progrès dans les technologies en lien avec l'optique ultrabrève permettent désormais la génération d'impulsions laser dont la durée s'étale sur quelques cycles d'oscillation du champ électrique, qui peuvent alors être focalisées en une tache dont les dimensions sont comparables à la longueur d'onde de la lumière. Ces impulsions ultrabrèves et fortement focalisées trouvent des applications notamment en microscopie de haute résolution et en accélération d'électrons. Dans le but de caractériser le comportement spatiotemporel de telles impulsions, des expressions pour leur champ électromagnétique sont requises. Or, aucun cadre théorique rigoureux et dont l'ensemble forme un tout cohérent ne semble disponible à ce jour. Dans cette thèse, nous élaborons une stratégie simple et complète permettant de correctement modéliser la propagation dans le vide d'impulsions ultrabrèves fortement focalisées dont les champs sont solutions exactes aux équations de Maxwell. Plus précisément, nous utilisons principalement trois outils de base dont l'emploi conjoint s'avère fournir une description précise de telles impulsions : le modèle de la source ponctuelle complexe, le spectre de Poisson et la méthode des vecteurs de Hertz. Ces outils fournissent des expressions analytiques pour les composantes de champ électromagnétique d'impulsions ultrabrèves et hautement focalisées et permettent d'étudier efficacement le comportement spatiotemporel de ces impulsions. Ces expressions peuvent être mises à profit pour étudier les propriétés de focalisation de certains types de faisceaux et d'impulsions, en vue d'atteindre de nouveaux sommets en matière d'hyperrésolution. Par ailleurs, ce modèle sert déjà à caractériser avec une précision accrue des schémas d'accélération d'électrons qui exploitent des impulsions ultrabrèves fortement focalisées polarisées radialement, en particulier l'impulsion dite TMoi.

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse représente plusieurs années de travaux principalement expérimentaux dans les domaines de l'optique non-linéaire et la génération d'harmoniques ainsi que dans celui des transitions laser de la molécule de CO₂. Un historique des impulsions laser dans l'infrarouge est présenté en guise d'introduction. L'idée du pompage optique du CO₂ est également abordée ainsi que son utilisation potentielle dans l'amplification d'impulsions de 10 microns dans la perspective de générer des harmoniques d'ordre élevé dans le domaine extrême ultraviolet / rayons X. Le premier chapitre décrit le montage expérimental pour l'amplification d'impulsions laser de 10 microns en utilisant le CO₂ comme milieu de gain. Nous y présentons également la chaîne laser Ti:saphir stabilisée en phase du laboratoire du Professeur Witzel, avec son amplificateur paramétrique et son module de différence de fréquence, qui permet d'étendre le spectre dans l'infrarouge jusqu'à 20 microns. Ensuite nous décrivons le laser Nd:YAG utilisé comme pompe d'un l'oscillateur paramétrique de 2 microns, sujet principal de la thèse. Les trois chapitres suivants traitent de l'oscillateur paramétrique accordable hautement énergétique que nous avons développé durant de la thèse. Les principes de base de l'optique non-linéaire et du processus de génération de différence de fréquence sont d'abord présentés, ainsi que les paramètres de performances de l'oscillateur paramétrique avec différentes configurations. Nous poursuivons avec une caractérisation complète de l'OPO de 2 microns que nous avons développé, ce qui comprend les calculs effectués pour sa construction, la mesure de son énergie, de son accordabilité, de son facteur de qualité et la comparaison de deux configurations de miroirs différentes : simplement et doublement résonant. Finalement deux systèmes de mesure de longueurs d'onde dans l'infrarouge sont décrits, l'un basé sur l'automatisation d'un monochromateur de type Czerny-Turner et le second sur la détection des processus de somme de fréquence de l'OPO. Le chapitre qui suit aborde la conception et la fabrication de miroirs de couches minces. Une expertise dans la fabrication de miroirs et de revêtements anti-reflet à seuil de dommage élevé du visible jusqu'à 2.6 microns a été développée tout au long de la thèse. La plupart des optiques utilisées dans cette recherche ont été produites par nous-mêmes dans les installations du Centre d'optique, photonique et laser (COPL) de l'Université Laval. Finalement le dernier chapitre aborde l'amplification laser d'impulsions de 10 microns par pompage optique d'une cellule de CO₂ à haute pression. Nous y expliquons la différence entre le pompage classique par décharge électrique et le pompage optique que nous désirons utiliser. Ensuite une définition des concepts d'absorption, de section efficace d'absorption, et du principe d'élargissement des raies d'absorption y est présentée. Pour conclure nous montrons un calcul de l'élargissement des raies d'absorption par la pression avec des mesures d'absorption du CO₂ dans la zone de 2 microns. / This thesis is the result of several years of mostly experimental work and it covers the topics of non-linear optics and harmonic generation as well as the the CO₂ molecule laser transitions. A background on infrared laser pulses is presented as an introduction. The idea of CO₂ optical pumping is also discussed and its potential use in 10 micron pulse amplification in order to produce high harmonic generation in the extreme ultraviolet / x-ray range. The first chapter describes the experimental setup for 10 micron pulse laser amplification using a high pressure CO₂ cell as the gain medium. We also present the carrier-envelope phase stabilized Ti:sapphire laser system of Professor Witzel's laboratory, with its parametric amplifier and difference frequency generator blocks, which extend the output spectrum of the laser in the infrared up to 20 microns. We follow with the description of the Nd:YAG laser used as a pump source of a 2 micron OPO ("optical parametric oscillator") the main subject of the thesis. The next three chapters deal with the high energy tunable OPO developed during the thesis. The basic principles of non-linear optics and of the frequency difference generation process are first presented, as well as the performance parameters of the OPO with different configurations. A complete characterization of the 2 micron OPO follows, which includes the calculations performed for its design, the measurements of the OPO's energy, the tunability, the quality factor and the comparison of two different sets of mirrors: singly and doubly resonant OPO. Finally, two systems for measuring wavelengths in the infrared are described, the first one is based on the automation of a Czerny-Turner type monochromator and the second one on the detection of the sum frequency generation process which occurs in the OPO at the same time as the difference frequency generation process. The following chapter discusses the design and manufacture of thin film coatings mirrors. An expertise in the manufacture of mirrors and anti-reflective coatings with high damage threshold from visible up to 2.6 microns has been developed throughout the thesis. Most of the optics used in this research were produced by ourselves in the facilities of the Center for Optics, Photonics and Lasers (COPL)from Université Laval. Finally, the last chapter covers the topic of laser amplification of 10 micron pulses by optical pumping of a high-pressure CO₂ cell. We explain the difference between the conventional electric discharge pumping and optical pumping. A definition of the concepts of absorption, absorption cross-section, and the principle of broadening of the absorption lines follows. A calculation of pressure broadening of the absorption lines is presented along with CO₂ absorption measurements in the 2 micron region.

Il est possible d'accélérer des électrons par champ direct avec une impulsion laser intense de quelques cycles optiques et de polarisation radiale. Cette méthode peut générer des impulsions d'électrons convenables pour de la diffraction électronique ultrarapide. Les impulsions électroniques ainsi générées vont toutefois s'étirer en se propageant vers une cible dû à la différence d'énergie entre les électrons d'une même impulsion et à la répulsion coulombienne. Afin de comprimer ces impulsions d'électrons, nous proposons d'utiliser des impulsions laser térahertz intenses. En effet, le puissant champ électromagnétique des impulsions laser térahertz peut accélérer les électrons à l'arrière du paquet ou ralentir ceux à l'avant. Le présent mémoire de maîtrise explore la possibilité de comprimer des impulsions d'électrons en utilisant des ondes térahertz linéairement polarisées (dans le mode LP01). Des simulations numériques ont _été réalisées afin d'étudier ce schéma de compression. Les résultats montrent entre autres qu'il est possible de comprimer une impulsion électronique de 400 fs _a 150 fs avec un gain net en énergie. Cependant, les amplitudes de champ électrique nécessaires sont de l'ordre du GV/m (109 V/m), ce qui est un défi pour la technologie actuelle. Des champs électriques moins importants peuvent toutefois être utilisés pour comprimer des paquets d'électrons monoénergétiques. Les impulsions électroniques peuvent ainsi subir une compression de 350 fs _a 20 fs. Ce schéma pourrait être une alternative aux cavités radiofréquences souvent utilisées pour comprimer des impulsions électroniques. / Electrons can be directly accelerated by the longitudinal electric field component of an intense, few-cycle, radially-polarized laser pulse. It has been predicted that the method can be used to produce electron pulses suitable for ultrafast electron diffraction. However, after acceleration, electron pulses broaden as they travel up to a target due to energy dispersion and space charge effects. In ordre to achieve the compression of electron pulses, one can use intense terahertz laser pulses. In fact, the intense electromagnetic fields of terahertz laser pulses may accelerate the electrons trailing at the end of electron pulses or decelerate the electrons at the front. The present master's thesis investigate the possibility of compressing electron pulses using linearly polarized terahertz waves (LP01 mode). Numerical simulations have been made to explore this compression scheme. Some results show that a 400 fs electron pulse can be compressed to 150 fs with a net energy gain. However the required electric field amplitude must be in the GV/m scale (109 V/m), which is a challenge for actual technology. Lower electric field amplitude can be used to compress monoenergetic electron pulses. Thereby, electron pulses can be compressed from 350 fs to 20 fs. This approach may be an alternative to the radiofrequency cavity scheme often used for electron pulse compression.

Il a été démontré que l'utilisation d'impulsions lasers ultrabrèves pour le microusinage des verres possède plusieurs avantages. Entre autres, le phénomène d'absorption de l'énergie et l'interaction non-linéaire avec la matière permettent la production de composantes miniatures de grande qualité dans les matériaux. L'objectif de ce projet est d'utiliser de telles impulsions pour le micro-usinage de lamelles de verre de borosilicate. La première étape de ce projet consiste à étudier le clivage des lamelles de verre en borosilicate afin d'obtenir des coupes exemptes de débris et de déformations sur la surface. Ceci a été accompli en employant la technique de propagation contrôlée d'une fissure. Le processus de clivage s'effectue en deux étapes : la lamelle de verre est d'abord sujette à une contrainte mécanique en lui induisant une courbure. Ensuite, une trace de modification est inscrite au laser à l'intérieur de la lamelle. Cette trace de dommage sert de guide pour la propagation d'une fissure qui provoque la clive. La deuxième étape de ce projet consiste à étudier la soudure de matériaux transparents au laser femtoseconde. En focalisant le faisceau laser à l'interface de deux lames de verre pressées l'une contre l'autre, la densité de puissance est suffisante pour permettre l'ionisation de la matière. Ceci mène à la création d'un plasma dans un volume très restreint. En exploitant la hausse de température importante dans cette zone, il est possible de faire des joints de soudure de façon très précise. Ceci a été réalisé lors de ce projet et les résultats expérimentaux sont exposés.