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Spectroscopie linéaire et ultra-rapide de nanoparticules métalliques : de l’ensemble au nano-objet individuel / Linear and ultra-fast spectroscopy of metallic nanoparticles : from ensemble to individual nano-objects

Juvé, Vincent 27 September 2011 (has links)
En passant de l’état massif à la nanoparticule les matériaux métalliques voient certaines de leurs caractéristiques modifiées de manière notable comme par exemple les propriétés optiques avec l’apparition d’une résonance dans le spectre optique, la Résonance Plasmon de Surface Localisée (RPSL) responsable du changement de couleur des nanoparticules métalliques. Les propriétés vibrationnelles et thermiques de nanoparticules métalliques ont été étudiées à l’aide d’une technique de Spectroscopie Femtoseconde. Nous avons montré qu’il était possible d’exciter et de détecter optiquement des fréquences de vibrations mécaniques dans le domaine térahertz pour des nanoparticules de platine composées de moins de cent atomes. D’autre part l’augmentation des effets dus aux interfaces a été mis en évidence sur les propriétés thermiques de nanoparticules d’or et d’argent. La résistance thermique à l’interface, résistance de Kapitza, voit son rôle augmenter lors du transfert thermique à l’échelle nanométrique. Une corrélation entre les valeurs mesurées et les impédances acoustiques des matériaux composants les interfaces a été mise en évidence. Nous avons aussi montré qu’elle augmente quand la température diminue de 300K à 70K. Les propriétés optiques de nanoparticules non sphériques ont été étudiées à l’aide de la Spectroscopie à Modulation Spatiale. Cette technique a permis de repérer puis de caractériser des nano-bâtonnets d’or individuels. Nous avons montré que la largeur spectrale de la RPSL est fortement dépendante de la géométrie des nanoparticules (diamètre et longueur). Cette double dépendance n’est pas prédite par les modèles classiques ou quantique existants / The size reduction of metals, from bulk to nanoparticles, induces significant modifications of their properties. For instance, the optical properties evolve and a new resonance, the localized surface plasmon resonance, appears in the optical spectrum and is responsible for the change of colors of metallic nanoparticles. This work is focused on studies of metals’ properties at the nanometric scale. In the first part, the vibrational and thermal properties are studied with a femtosecond spectroscopy technique. It is shown that it is possible to excite and detect optically vibrational frequencies in the terahertz domain by studying platinum nanoparticles formed by less than 100 atoms. The study of the thermal properties of the metallic nanoparticles (gold and silver) has shown that the boundary effect increases. This thermal boundary resistance, known as the Kapitza resistance, plays a dominant role in the heat transfer at the nanometric scale. A correlation between the experimental values of the thermal boundary resistance and the acoustic impedances of the boundary’s materials has been found. We have also shown that the Kapitza resistance is a decreasing function of the temperature in the 70-300K range. In the second part, the effect of the size reduction on the optical properties of non-spherical nanoparticles is observed. The Spatial Modulation Spectroscopy technique is used in order to locate and study individual gold nanorods. It is shown that the two geometrical parameters (the length and the diameter) of the nanorods influence the spectral linewidth of the localized surface plasmon resonance. This effect is not predicted by existing classical or quantum models
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Synchronisation toute optique d’un réseau de communication quantique / All-optical synchronization for quantum networking

Bin Ngah, Lufti Arif 11 December 2015 (has links)
Ce manuscrit expose le développement de ressources fondamentales pour les communications quantiques à longues distances basées sur les technologies des fibres optiques télécoms et des guides d'onde optiques non linéaires. Après une introduction générale sur les communications quantiques, cette thèse est structurée en trois parties principales. La première partie illustre le développement de deux sources pour la génération de paires de photons intriqués en polarisation et émis à une longueur d'onde télécom via conversion paramétrique spontanée (SPDC) dans des guides d'ondes non linéaires intégrés sur niobate de lithium périodiquement polarisé. Les sources s'appuient respectivement sur un accord de phase de type-II et un accord de phase de type-0 et sur des solutions de filtrage et d'interférométrie mises en place après le cristal non linéaire. Dans la seconde partie, sont discutées les réalisations de deux sources de photons uniques annoncés haut débit. La première s'appuie sur le multiplexage spatial sur puce de photons uniques annoncés. La seconde exploite le multiplexage temporel passif grâce à l'utilisation d'un laser télécom cadencé à 10 GHz. Enfin, nous présentons une approche tout-optique visant la synchronisation de sources distantes de paires de photons intriqués, agencées selon une architecture de type relais quantique distribué. Cette technique innovante repose sur l'utilisation d'un laser télécom impulsionnel en tant qu'horloge optique de référence. Cette horloge autorise la synchronisation de l'émission de paires de photons dans la bande C des télécoms en deux lieux distants. Des résultats préliminaires d'interférence à deux photons sont montrés et discutés. / This manuscript reports the development of fundamental resources for long distance quantum communication based on fibre telecom technology and non-linear optical waveguides. After a general introduction on quantum communication, the thesis is structured along three parts. The first part illustrates the development of two photonic polarization entanglement sources suitable for quantum networking. Both sources generate paired photons at telecom wavelength via spontaneous parametric down conversion (SPDC) in periodically poled lithium niobate waveguides (PPLN/W). They rely on type-II and type 0 phase matching, respectively. In the second part, two high quality heralded single photon sources are highlighted. The first one relies on on-chip generation and spatial multiplexing of heralded single photons towards achieving higher bit rates. The second one takes advantage of passive temporal multiplexing of a single SPDC process. Finally, an all-optical approach towards efficient and accurate synchronization of remote entangled photon pair sources within quantum relay architecture over long distances is presented. This particular synchronization technique highlights the use of ultra-fast picosecond pulsed telecom fiber laser, operating at 2.5 GHz repetition rate, acting as a master optical clock, enabling to accurately synchronize the emission of photon pairs in the telecom C-band of wavelengths at two remote locations. This innovative approach is applied for synchronizing two remote PLLN/W based sources operated at 2.5 GHz, and preliminary results on two-photon interference obtained with single photons coming from each source are shown and discussed.
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Post compression d'impulsions intenses ultra-brèves et mise en forme spatiale pour la génération d'impulsions attosecondes intenses / Post compression of high energy ultra-short pulses and spatial shaping of intense laser beams for generation of intense attosecond pulses

Dubrouil, Antoine 28 October 2011 (has links)
La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).

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