Ce travail porte sur le développement d'outils pour l'ingénierie quantique d'états non-classiques de la lumière. Trois axes différents sont étudiés qui, combinés ensembles, permettent d'obtenir un protocole efficace et polyvalent pour la génération d'états quantiques Ces états sont générés en tirant profit des avantages distincts des deux descriptions possibles de la lumière grâce à l'utilisation conjointe des variables discrètes et continues.Le premier axe repose sur la réalisation de superpositions arbitraires d’états de Fock à zéro et deux photons à partir de deux états à un photon indiscernables. Cette expérience permet, entre autre, de créer des superpositions d'états cohérents appelés états chats de Schrödinger optiques. Afin d'augmenter l'amplitude des états produits, une itération du procédé est possible.Pour pouvoir rendre possible cette itération, nous augmentons dans un premier temps le taux de production de notre ressource de base: le photon unique. Pour cela, nous installons deux cavités optiques synchrones qui permettent d'accroître la puissance crête des impulsions du laser, exaltant ainsi les effets non-linéaires à l'origine de la production des photons.Le dernier axe, consiste à réduire les problèmes liés à la création probabiliste des photons. Pour cela, une mémoire quantique a été implémentée, permettant de stocker puis d'extraire un photon sur demande. Le stockage d’états contenant un et deux photons a été réalisé. Ce dispositif permettra à terme, en synchronisant l'état stocké avec l'arrivée d'un autre photon, de créer des états chats à l'intérieur même de la cavité. / This work is focused on the development of tools for quantum state engineering of non-classical state of light. Three different directions are studied, which when combined, lead to efficient and versatile protocols towards the generation of quantum states. Those states are produced by taking advantage of both descriptions of the light: the discrete and continuous variables of the light.The first direction consists in the réalisation of arbitrary superpositions of zero and two-photon Fock states with two indistinguishable single-photon states. This protocol permits, among others, to create superpositions of coherent states called Schrödinger cat states. An iteration of the protocol could allow the growth of the amplitude of the state.To realize such iteration, we increase the production rate of our basic resource, namely, the single photon.To do so, we implement two synchronous cavities allowing the increase of the peak power of the laser pulses, which ultimately enhanced the non-linear effect at the origin of the photon creation.The last direction aims to solve the problems related to the probabilistic nature of the photon creation. In order to store and extract the single photons on demand, a quantum memory is implemented. The storage of single and two-photon states has been experimentally realized. This setup could allow in the near future, by synchronizing the state stored in the cavity with the income of another photon, to create a cat state inside the cavity itself.

Ten-millijoule, thirty-five femtosecond, 800 nm (~40 nm bandwidth) laser pulses are used to study high-order harmonic generation in helium- and neon-filled gas cells of various lengths. Harmonic orders in the range of 50 to 100 are investigated. A semi-infinite cell geometry produces brighter harmonics than cells of sub-centimeter length. In the semi-infinite geometry, the gas occupies the region from the focusing lens to a thin exit foil near the laser focus. Counter-propagating light is used to directly probe where the high harmonics are generated within the laser focus and to investigate phase matching. The phase matching under optimized harmonic generation conditions was found to be unexpectedly good with phase zones many millimeters long. Restricting the laser beam with an 8 mm aperture in front of the focusing lens increases the emission of most harmonic orders observed by as much as an order of magnitude. Optimal harmonic generation pressures were found to be about 55 torr in neon and 110 torr in helium. The optimal position of the laser focus was found to be a few millimeters inside the exit foil of the gas cell. Probing with counter-propagating light reveals that in the case of neon the harmonics are generated in the last few millimeters before the exit foil. In helium, the harmonics are produced over a longer distance. Direct measurement shows that the re-absorption limit for mid-range harmonics in neon has been reached.

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L'objectif de cette thèse concerne la manipulation à l'échelle quantique du champ électromagnétique dans le cadre de l'information quantique à variables continues. Pour ce faire nous mélangeons les outils de l'optique quantique à variables discrètes, où la lumière est décrite en termes de photons, avec l'approche continue, traitant des quadratures du champ. Cette technique permet de produire des états non-classiques décrits par des fonctions de Wigner prenant des valeurs négatives. Nous avons pu générer des états intriqués à partir d'impulsions lumineuses initialement indépendantes et pouvant être séparées par une longue distance, l'intrication s'effectuant au travers d'un canal acceptant de fortes pertes. Nous avons ensuite démontré et caractérisé expérimentalement un protocole non-déterministe permettant d'amplifier de faibles signaux sans en amplifier le bruit quantique, augmentant ainsi le rapport signal sur bruit. Puis nous avons mis en œuvre et comparé expérimentalement différentes mesures de non-gaussianité d'un état quantique : ce caractère propre à une description continue de la lumière est d'un intérêt capital pour l'information quantique. Enfin nous avons développé et testé deux améliorations pour notre dispositif. La première est un amplificateur femtoseconde pour notre laser impulsionnel, qui permettra d'obtenir de meilleurs états de départ pour nos expériences. La deuxième est un appareil capable de discriminer le nombre de photon, donnant ainsi des résultats plus précis que ceux des détecteurs dont nous disposons actuellement qui sont uniquement capable de détecter la présence de photons. / This thesis aims at handling the electromagnetic field at a quantum scale in the area of quantum information processing. For this purpose we mixed tools of discrete variable quantum optics, where light is described in terms of photons, with the continuous approach, which uses the quadratures of the field. This technique enables the production of non-classical states which should be described by Wigner functions that takes negative values. We have generated entangled states from ultra-short light pulses initially independent and which can be separated by a long distance: the entanglement is indeed performed through a low-transmission channel. Then we have experimentally demonstrated and characterized a protocol that non-deterministically amplifies low signals without amplifying the quantum noise, increasing the signal to noise ratio. Furthermore we experimentally implement and compared several measures of the non-gaussianity of a quantum state: this characteristic, which belongs to continuous description of light, is of essential interest for quantum information processing. Finally we develop and test two improvements for our setup. The first one is a femtosecond amplifier for our pulsed laser. It will enable us to obtain better primitive states for our experiments. The second one is an apparatus that can discriminate the number of photon in a pulse, giving more accurate results than the detectors we used up to now that are only able to detect the presence of photons.

Neste trabalho realizamos o estudo da cinética e formação de agregados em cristais iônicos halogenetos alcalinos dopados com impurezas divalentes, através da técnica de espectroscopia de absorção de dois fótons (ADF). Analisamos a formação dos agregados em cristais envelhecidos a temperaturas fixas (50 e 250&#176C), através de medidas de ADF das transições 4f7 &#8594 4f7 do Eu2+, proibidas por um fóton. A evolução do espectro de ADF em função do tempo, mostrou a existência de três fases distintas de agregação. A primeira fase consiste na formação de dímeros e é observada no espectro de ADF através de três absorções muito próximas às absorções do dipolo isolada. As outras duas fases (II e III) evoluem a partir dos dímeros, dependendo do tratamento térmico a que a amostra é submetida. Estas fases são observadas no espectro de ADF através de absorções relativamente afastadas das absorções do dipolo isolado. Todo sistema experimental foi montado em nosso laboratório, consistindo de um sistema de aquisição de dados controlado por um micro-computador; laser de corante bombeado por um YAG:Nd3+; motores de passos para a varredura do comprimento de onda do laser de corante; sistema de detecção; etc. / In this work we realize the study of the Kinetic and formation of precipitates in ionic crystals doped with divalent impurities by the TPA (two photon absorption) spectroscopy technique. We analyze the formation of the aggregates in crystals annealed at temperatures of 50 and 250&#176C. We measured the TPA of the transition 4f7 &#8594 4f7 of the Eu2+, which is forbidden by one photon. The evolution of the TPA spectra at the time showed us three phases of the precipitates. The dimmers formation was observed in the first phase, by three absorptions bands near the one of the impurity vacancy dipole. The others phases (II and III) involve from the dimmers, depending on the annealing temperature that the samples were submitted. Those phases are observed in the TPA spectra through absorptions which are relatively far from the absorptions due to the isolated (I-V) dipole. All experimental system employed is home made. It consists of a data acquisition system controlled by a micro-computer; a Dye laser pumped by a YAG:Nd3+ laser; step motors to scan the wavelength of the Dye laser; detection system and others devices.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.

Σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής ήταν ο προσδιορισμός της υπερπολωσιμότητας δεύτερης τάξης διάφορων φουλλερενίων, παραγώγων φουλλερενίων και διθειολενικών συμπλόκων και η συσχέτιση αυτής με τη χημική δομή των υπό μελέτη υλικών. Για τη μελέτη των μη-γραμμικών οπτικών ιδιοτήτων των υλικών αυτών χρησιμοποιήθηκε η τεχνική Z-scan. Η μη-γραμμική τους απόκριση μελετήθηκε για παλμική διέγερση 35 ps και 8 ns, στα 532 και 1064 nm. Παράγοντες όπως ενίσχυση λόγω συντονισμού, μείωση της συμμετρίας, απεντοπισμός ηλεκτρονίων και μεταφορά φορτίου βρέθηκαν ότι επηρεάζουν σημαντικά τις μη-γραμμικές οπτικές ιδιότητες των συστημάτων αυτών. / The objective of this thesis was the determination of the second-order hyperpolarizability of some fullerenes, fullerene derivatives and dithiolene complexes and the understanding of the relation between the hyperpolarizability and the molecular structure. The non-linear optical properties of the above systems were investigated by the Z-scan technique. In particular, their non-linear optical response was studied under pulsed laser excitation having duration 35 ps and 8 ns, at 532 and 1064 nm. Several factors, like resonant enhancement, symmetry reduction, electron delocalization and charge transfer, were found to influence significantly the non-linear optical properties of these molecules.

Le sujet de cette thèse se rapporte à la génération d’impulsions ultracourtes dans une cavité laser fibrée à travers l’optimisation automatique de ses paramètres par un algorithme d’évolution. L’intérêt pour cette problématique provient de la difficulté à explorer les dynamiques impulsionnelles de manière systématique dans un large domaine de paramètres expérimentaux. Nous avons montré que l’implémentation d’un algorithme d’évolution sur une cavité laser fibrée de ce type peut être réalisée, en prenant les précautions adéquates pour que cette association soit la plus efficace possible. Nous avons démontré expérimentalement pour la première fois le verrouillage de modes depuis la seule optimisation des contrôleurs de polarisation utilisant une procédure automatique d’auto-apprentissage. Nous avons démontré que la sélection du blocage de modes depuis son spectre radio-fréquence permet de sélectionner le taux de répétition desimpulsions à l’intérieur de la cavité. Ces résultats préliminaires démontrent les potentialités de notre méthode employée dans des situations de dynamique non linéaire ultrarapide de grande complexité, particulièrement sensibles aux paramètres. / This thesis deals with the generation of ultrashort pulses within a fiber laser cavity through the automatic optimization of its parameters by an evolutionary algorithm. The interest of this subject comes from the difficulty to systematically explore dynamics in a large domain of experimental parameters. We have shown that it is possible to implement an evolutionary algorithm on fiber laser cavity with appropriate precautions. We have experimentally demonstrated for the first time the mode locking of a laser cavity only using the optimization of polarization controllers through an automatic and self-learning procedure. We also have demonstrated that selecting the mode locking from it radio-frequency spectrum allow to select the pulses repetition rate within the cavity. These preliminary results show the promising aspect of our method used in situations of non linear ultrafast dynamics with high complexity which are particularly sensitive to parameters.

L’intérêt des systèmes laser UV compacts à solide ne cesse de s’accroître du fait de leurs nombreuses applications dans différents domaines : stockage optique d’information, micro-usinage, médecine, biologie, science des matériaux ... Cependant, dans les cristaux de type oxyde, l’obtention d’une lumière laser UV ne peut se faire que par conversion de fréquences d’un laser émettant dans le domaine infra-rouge. Dans ces conditions, les efforts de recherche s’orientent vers des cristaux à base de borates du fait de leurs performances, de leur transparence dans l’ultraviolet et de leur résistance à l’endommagement laser. Dans ce cadre, nous avons étudié trois matériaux à base de borate : Bi2ZnB2O7 (BZBO), LaBGeO5 (LBGO) et BaCaBO3F (BCBF). Des fibres cristallines de borate de zinc et bismuth BZBO ont été élaborées par la technique de la micro-goutte pendante dans différentes conditions afin de tenter de résoudre le problème de la coloration orange-rouge des fibres obtenues lors de travaux antérieurs. La croissance directe des fibres de LBGO à partir du liquide s’est révélée pratiquement impossible à cause de sa viscosité trop importante. La recherche d’un flux a donc été entreprise afin de diminuer la viscosité et permettre d’obtenir des cristaux de bonne qualité et de dimensions exploitables. Pour cela, le diagramme de phases LBGO-LiF a été étudié ainsi qu’une partie de la coupe isopléthique La2O3-LaBGeO5 dans le système ternaire La2O3-B2O3-GeO2 afin d’étudier les possibilités de « self flux ». Le tirage des fibres BCBF étant très difficile, la technique de la micro-goutte pendante n’est pas une méthode appropriée, dans sa version actuelle, pour la croissance de ce matériau / The growing interest in compact all-solid state laser sources based on non-linear optical crystals emitting in the UV range is explained by their numerous applications such as photolithography, marking, micromachining, cutting or surgery. The only way to generate an ultraviolet laser light from an oxide crystal is by frequency conversion of a near-infrared source. In these conditions, the research works focus towards borate crystals due to their performance, transparency and resistance to laser damage. In this context, we have studied three borate materials: Bi2ZnB2O7 (BZBO), LaBGeO5 (LBGO) and BaCaBO3F (BCBF). Several BZBO crystal fibers were pulled under different conditions by micro-pulling down technique, in order to solve the problem of the orange-red color of the obtained fibers in previous works. The direct growth of LBGO fibers from the melt is impossible because of its excessive viscosity. It was then necessary to find a flux to reduce viscosity and provide crystals with good quality and usable dimensions. So, the LBGO-LiF phase diagram was studied and also the isoplethal section La2O3- LaBGeO5 in the La2O3-B2O3-GeO2 ternary system to examine the possibility of "self-flux". The growth of BCBF fiber being very difficult, the micro-pulling down technique is not appropriate, in its present version, for the growth of this material

Neste trabalho realizamos o estudo da cinética e formação de agregados em cristais iônicos halogenetos alcalinos dopados com impurezas divalentes, através da técnica de espectroscopia de absorção de dois fótons (ADF). Analisamos a formação dos agregados em cristais envelhecidos a temperaturas fixas (50 e 250&#176C), através de medidas de ADF das transições 4f7 &#8594 4f7 do Eu2+, proibidas por um fóton. A evolução do espectro de ADF em função do tempo, mostrou a existência de três fases distintas de agregação. A primeira fase consiste na formação de dímeros e é observada no espectro de ADF através de três absorções muito próximas às absorções do dipolo isolada. As outras duas fases (II e III) evoluem a partir dos dímeros, dependendo do tratamento térmico a que a amostra é submetida. Estas fases são observadas no espectro de ADF através de absorções relativamente afastadas das absorções do dipolo isolado. Todo sistema experimental foi montado em nosso laboratório, consistindo de um sistema de aquisição de dados controlado por um micro-computador; laser de corante bombeado por um YAG:Nd3+; motores de passos para a varredura do comprimento de onda do laser de corante; sistema de detecção; etc. / In this work we realize the study of the Kinetic and formation of precipitates in ionic crystals doped with divalent impurities by the TPA (two photon absorption) spectroscopy technique. We analyze the formation of the aggregates in crystals annealed at temperatures of 50 and 250&#176C. We measured the TPA of the transition 4f7 &#8594 4f7 of the Eu2+, which is forbidden by one photon. The evolution of the TPA spectra at the time showed us three phases of the precipitates. The dimmers formation was observed in the first phase, by three absorptions bands near the one of the impurity vacancy dipole. The others phases (II and III) involve from the dimmers, depending on the annealing temperature that the samples were submitted. Those phases are observed in the TPA spectra through absorptions which are relatively far from the absorptions due to the isolated (I-V) dipole. All experimental system employed is home made. It consists of a data acquisition system controlled by a micro-computer; a Dye laser pumped by a YAG:Nd3+ laser; step motors to scan the wavelength of the Dye laser; detection system and others devices.