O problema de rejeitos radioativos é uma preocupação de âmbito mundial, uma vez que não há, ainda, um local definido para a construção de um repositório para rejeitos radioativos de alto nível. Uma das etapas preliminares para a escolha do local mais apropriado é o estudo geológico associado a estudos experimentais de adsorção das espécies químicas envolvidas nos processo. Neste trabalho foi utilizado uma amostra de rocha basáltica, da região sul da Formação Serra Geral, coletada em Frederico Westphalen (RS), que servirá como candidata à rocha hospedeira para locação de rejeitos radioativos. Foram realizados dois experimentos, a saber: "Batch Test" e percolação, ambos sob pressão atmosférica, à temperatura ambiente de 25°C, com a finalidade de estudar a capacidade de sorção dos elementos terras raras - ETR. Os ETR são utilizados neste trabalho em função de sua analogia com os actinídeos, visando a investigar o comportamento geoquímico e a especiações dos mesmos em águas naturais, buscando a possibilidade de armazenamento geológico de rejeitos radioativos, uma vez que a adsorção dos ETR depende de variáveis do ambiente como pH, força iônica, temperatura e presença de ligantes, como carbonatos e constituintes de superfícies dos minerais. Foi realizado experimento de percolação dos ETR, a 100ppb, no basalto (com granulometria 80 mesh) em soluções com força iônica I= 0,025 M e I=0,5 M de NaCl. O pH foi controlado em uma faixa de 5,6 a 7,6 com adição de HNO3. As concentrações foram analisadas por ICP-MS. O "Batch Test" é uma eficiente forma de se obter isotermas de sorção/dessorção, além de valores da razão entre as distribuições sólido/solução e estimar a solubilidade. O experimento de percolação, foi realizado sob pH controlado em torno de 6, e permitiu verificar a "preferência" dos ETR pesados em relação aos ETR leves. / The problem of radioactive wastes is a concern of world-wide scope, a time that does not still have a defined local for the construction of a repository for radioactive wastes of high level. One of the preliminary stages for the choice of the place more appropriate is the geologic study associated to the experimental studies of adsorprtion of the involved chemical species in the process. In this work, a sample of basaltic rock was used, of the South Region of the Formation Serra Geral, collected in Frederico Westphalen Town (RS), that it will be probably a candidate to the rock hostess for location of radioactive wastes. Two experiments have been carried out through, namely: "Test Batch" and Percolating, both under atmospheric pressure, at the ambient temperature of 25°C, with the purpose to study the capacity of sorption of the rare earth elements - REE. The REE are used in this work in function of its analogy with the actinídes, aiming at to investigate the chemistry behavior and the speciations of the same in natural waters, searching the possibility of geologic storage of radioactive wastes, a time that the adsorption of the REE depends on variables of the environment as pH, ionic strengh, temperature and presence of ligants, as carbonates and constituent of surfaces of minerals. Experiment of percolating of the REE was carried through, 100ppb, in the basalt (with 80 mesh) in solutions with ionic strengh I= 0,025 M and I=0,5 M of NaCl. pH was controlled in a range of 5,6 the 7,6 with HNO3 addition. The concentrations were analyzed by ICP-MS. The "Batch Test" is an efficient form of studing sorption/dessorption isotherms, beyond values of the reason between the distributions solid/solution and estimation of the solubility. The percolating experiment, was carried through under pH controlled around 6, and allowed to verify the behaviour of heavy REE in comparison with the light REE.

Dentre as possibilidades de tratamento para o hipertireoidismo em gatos, a terapia com iodo radioativo I-131 (radioiodoterapia) apresenta inúmeras vantagens em relação ao tratamento cirúrgico e medicamentoso, por ser capaz de atuar em tecidos tireoidianos ectópicos e por se tratar de um procedimento simples, efetivo, não invasivo, isento de riscos anestésicos e complicações pós cirúrgicas, com a possibilidade de efeitos colaterais mínimos. Foi realizado um estudo clínico longitudinal retrospectivo com 60 gatos hipertireoideos com o objetivo de avaliar o efeito da terapia com iodo radioativo (I-131) em dois grupos: gatos tratados previamente com metimazol (n=30) e gatos não submetidos a tratamento farmacológico prévio (n=30). As fêmeas constituiram 60% dos pacientes avaliados (36/60). Os gatos sem definição racial foram os mais frequentes, representando 81,6% da população estudada (49/60). A média de idade dos gatos nos dois grupos foi de 13 anos e sete meses (p=0,08). A média da concentração sérica de T4 total dos gatos antes da aplicação de I-131 também foi similar entre os grupos, i.e. 12,33µg/dL no grupo de gatos em que o metimazol foi administrado e 10,13 µ/dL no grupo de gatos que não recebeu metimazol anteriormente (p=0,2). A dose de I- 131 utilizada (2,0-4,1 mCi /74-151,7 Mbq) foi efetiva para suprimir o T4 total nos dois grupos, porém, a resposta dos gatos não tratados com metimazol foi superior, mesmo recebendo dose inferior de I-131. Após a terapia com I-131, a mediana de T4 total sérico do grupo não tratado por metimazol foi de 1,82µg/ dL em comparação a mediana de 3,20µg/dL encontrada no grupo tratado com metimazol (p=0,04). As medianas das doses aplicadas foram 3,08 mCi e 2,70 mCi para o grupo tratado por metimazol e para o grupo não tratado por metimazol, respectivamente (p=0,1). Dos 30 gatos do grupo que recebeu metimazol previamente a terapia com I-131, dez (33,3%) apresentaram valores de T4 sérico dentro do intervalo de referência, oito (26,7%) tiveram o T4 total sérico abaixo dos valores de referência, 12 (40%) tiveram valores de T4 total sérico acima do valor de referência. Dos 30 gatos que não receberam terapia medicamentosa prévia, 14 gatos (46,7%) tiveram valores de T4 total sérico dentro do intervalo de referência, 12 gatos (40%) tiveram o T4 total sérico abaixo dos valores de referência e quatro gatos (13,3%) apresentaram valores de T4 total sérico acima do limite superior de referência. O tratamento prévio com metimazol correlacionou-se negativamente com a resposta à terapia com I-131 (kmo= 0,9, p = 0,02), sendo também considerado preditor de descompensação renal após terapia com I-131 (kmo = 0,6 e p = 0,009). As medianas de creatinina sérica pré tratamento com I-131, encontraram-se dentro dos valores de referência para a espécie felina, i.e. 1,02mg/dL no grupo tratado com metimazol e 1,09mg/dL no grupo não tratado por metimazol (p=0,3). A dosagem sérica de creatinina se diferiu entre os grupos na avaliação posterior ao tratamento com I-131 (p<0,001). A média do grupo tratado com metimazol foi superior a do grupo não tratado, i.e. 1,86mg/dL vs. 1,48mg/dL, respectivamente. A classificação IRIS da DRC alterou em pelo menos um estágio em 22 de 39 gatos avaliados após a radioiodoterapia. Dezoito gatos evoluíram do estágio um para o estágio dois da DRC, dos quais 12 gatos eram do grupo tratado anteriormente com metimazol (66,7%) e seis gatos eram do grupo que não recebeu metimazol (33,3%). Quatro gatos passaram do estágio um para o três da DRC, todos eles pertenciam ao grupo tratado previamente com metimazol. Os resultados encontrados neste estudo sugerem que o tratamento com uma única aplicação de I-131 é efetivo para gatos, mesmo naqueles tratados previamente com terapia antitireoidiana farmacológica, contudo, a resposta foi otimizada nos gatos que utilizaram o I-131 como primeira linha de tratamento. A triagem inicial com metimazol se correlacionou à resposta menos favorável à terapia com I-131 e à maior progressão da DRC. / Among the possibilities of treatment for hyperthyroidism in cats, radioactive iodine therapy (I-131) has many advantages in relation to surgical and drug therapy, because it is effective in ectopic thyroid tissues and it is a simple, non-invasive procedure, free from anesthetic risks and post surgical complications, with the possibility of minimal side effects. A longitudinal retrospective clinical study with 60 hyperthyroid cats was conducted to evaluate the effect of radioactive iodine therapy (I-131) on two groups: cats previously treated with methimazole (n = 30) and cats not submitted to previous pharmacological treatment (n = 30). Cats with no racial definition were the most frequent, representing 81.6% of the studied population (49/60). The mean age of cats in both groups was 13 years and 7 months (p = 0.08). The mean of total T4 serum concentration of cats prior to the application of I-131 was also similar between the groups, i.e. 12.33 µg / dL in the group of cats that methimazole was administered and 10.13 µg / dL in the group of cats that did not receive methimazole previously (p = 0.2). The dose of I-131 used (2.0-4.1 mCi) was effective to suppress total T4 in both groups, but the response of cats not treated with methimazole was higher, even though they received a lower dose of I-131. After I- 131 therapy, the median of total serum T4 in non-methimazole group was 1.82 µg/Dl compared to the median of 3.20 µg/dL found in the methimazole group (p = 0.04).The median doses were 3.08 mCi and 2.70 mCi for the group treated with methimazole and the group not treated with methimazole, respectively (p = 0.1). Of the 30 cats in the group that received methimazole prior to I-131 therapy, ten (33.3%) presented serum T4 values within the reference range, eight (26.7%) had total serum T4 below reference values and 12 (40%) evaluated values of total serum T4 above the reference. Of the 30 cats that did not receive prior drug therapy, 14 cats (46.7%) had serum total T4 values within the reference range, 12 cats (40%) had total serum T4 below baseline values and four cats (13.3%) presented total serum T4 values above the upper reference limit. Pretreatment with methimazole correlated negatively with response to I-131 therapy (kmo = 0.9, p = 0.02), and it was also considered a predictor of renal decompensation after I-131 therapy (kmo = 0, 6 and p = 0.009). Before treatment with I-131 serum creatinine medians were within the reference values for feline species, i.e. 1.02 mg / dL in the methimazole group and 1.09 mg / dL in the group of cats not treated with methimazole (p= 0.3). Serum creatinine differed between groups in the post treatment evaluation with I-131 (p &ly;0.001), i.e. 1.86mg / dL in the treated group vs. 1.48mg / dL in the untreated group, respectively. The IRIS stage of chronic kidney disease (CKD) changed in at least one stage in 22 of 39 cats evaluated after radioiodine therapy. Eighteen cats passed from stage one to stage two of CKD, wich 12 cats were from the previously treated group with methimazole (66.7%) and six cats from the group that not receive methimazole (33.3%). Four cats went from stage one to stage three of CKD, all of which belonged to the group previously treated with methimazole. The results found in this study suggest that treatment with a single application of I-131 is effective for cats, even in those treated previously with anti-thyroid drug therapy, however, the response was optimized in cats that used I-131 as a first-line treatment. Initial methimazole trial correlated with less favorable iodine radioactive therapy responses and greater progression of CKD.

As atividades específicas do 238U, 226Ra, 210Pb, 232Th e 40K, foram medidas, utilizando-se a técnica de espectrometria gama de alta resolução, em amostras de solo coletadas em três furos com 2,10 m de profundidade e feitos com trado manual. O material amostrado é um latossolo desenvolvido sobre rochas quartzo-feldspáticas. O local da amostragem, no terreno do Instituto de Botânica da Secretaria do Meio Ambiente do Estado de São Paulo, possui uma cobertura vegetal densa que, junto com a camada superficial de solo, não é perturbada desde, pelo menos, 1938. Os 0,60 m superior da camada de solo amostrada correspondem aos horizontes O e A, enquanto que os 1,50 m restantes correspondem ao horizonte B. As medidas de atividade específica do 210Pb foram corrigidas para compensar os efeitos da absorção da radiação gama com 46,5 keV pela matriz de solo. O procedimento de correção baseado na literatura disponível, foi adaptado com o desenvolvimento de equações apropriadas para representar a geometria de detecção em que as medidas foram realizadas. Os resultados mostram que as atividades específicas do 238U e do 226Ra variam pouco em função da profundidade. O perfil de atividades do 238U parece refletir a distribuição dos minerais de argila no perfil de solo, enquanto que o perfil de atividades do 226Ra apresenta um valor praticamente constante em todo o solo analisado. O perfil de atividades do 210Pb mostra um leve enriquecimento desse isótopo nos horizontes O e A em relação ao restante do perfil. Com a exceção dos horizontes mais superficiais, o 226Ra está em desequilíbrio radioativo com o 238U e o solo apresenta razões de atividade 226Ra/238U da ordem de 0,90. O 210Pb está em desequilíbrio radioativo com o 226Ra sendo que as razões de atividade 210Pb/226Ra variam em torno de 0,7 na maior parte do perfil. A atividade específica do 210Pb é inferior à atividade específica do 226Ra em valores que variam de 8 Bq/kg a 18 Bq/kg. A série do 232Th está em equilíbrio radioativo secular em todas as amostras analisadas. As atividades específicas mais baixas do 232Th são observadas nos horizontes O e A. O horizonte B é enriquecido em 232Th o que reflete a maior concentração de argilas nesse horizonte. O 40K está distribuído de forma irregular ao longo do perfil de solo analisado e apresenta atividades específicas variando desde valores abaixo do limite de detecção do laboratório até 37,8 Bq/kg. / The specific activities of 238U , 226Ra, 210Pb, 232Th and 40K were measured, and the 226Ra/238U and 210Pb/226Ra activity ratios were calculated for samples collected in a 2.10 m deep soil profile in a preserved area of the São Paulo Botanic Garden. The sampling site is covered by dense vegetation that, together with the upper soil layer, has not been disturbed since, al least, 1938. The upper 0.60 m of the soil profile corresponds to the O and A soil horizons, whereas the remaining 1.50 m of the profile corresponds to the B horizon. The 210Pb specific activity measurements were corrected for the attenuation of the 46.5 keV gamma radiation by the soil mineral matrix. The attenuation correction procedure is based on the available literature and was adapted to represent the detection geometry of the measurements. The results show that the uranium series is in radioactive disequilibrium in most of the sampled soil. The 226Ra/238U activity ratios vary around 0.9 whereas the 210Pb/226Ra activity ratios resulted in a mean value of 0.7. The unsupported 210Pb specific activities are between -8 Bq/kg and -18 Bq/kg. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in the whole sampled soil layer. The 232Th specific activity distribution seems to reflect the concentration of clay minerals in the soil horizon B. The 40K radionuclide is irregulary distributed in the whole sampled soil layer and it?s specific activities varying from below detection limit to about 37.8 Bq/kg.

Todo e qualquer tipo de rejeito deve ser tratado e armazenado adequadamente. Portanto os rejeitos radioativos requerem gerenciamento apropriado e seguro, desde sua geração até seu armazenamento em repositório. O principal propósito da gerência de rejeitos radioativos é preservar a vida humana e o meio ambiente. O objetivo da pesquisa foi caracterizar algumas argilas brasileiras de modo a avaliar a viabilidade de seu uso na camada de recheio, uma das barreiras de um repositório de rejeitos radioativos. A principal função desta barreira é contribuir para retardar o movimento de radionuclídeos e previnir sua liberação para o ambiente. Quatro argilas de fornecedores nacionais foram selecionadas para a pesquisa: montmorilonita cálcica (Dol 01), montmorilonita sódica (Dol 02), caulinita (Ind 01) e vermiculita (Ubm 04). Foram determinadas suas caracteristicas físicas, químicas e mineralógicas e também seu potencial de sorção dos cátions césio e o estrôncio. Foi confirmada por meio destes resultados relação direta entre a superfície específica (SE), a capacidade de troca catiônica (CTC) e o pH destas argilas, na seguinte ordem crescente: Ind 01, Dol 01 e Dol 02. De acordo com os modelos de Freundlicdh (Kf) e Langmuir (M), as argilas Dol 01 e Dol 02 foram melhores sorvedoras de Sr2+. A variação de energia livre de Gibbs também foi calculada para as reações de sorção entre as argilas e os cátions e para todas as argilas, esta variação for negativa, confirmando a espontaneidade das reações de sorção. / Wastes in general should be properly treated and stored. Then the radioactive wastes also rquire suitable and safe management beginning in their generation until the storage in repository. The main purpose of the radioactive waste management is to preserve the human beings and the environment. The objective of this research ws to characterize some brasilian clays in order to evaluate of their use in the backfill layer, one of the radioactive waste repository barriers. The main function of this barrier to contribute in the delay of the radionuclides movement, and to prevent their release into the environment. Four clays provided by national suppliers were selected for the research: Ca-Montmorillonite (Dol 01), Na-Montmorillonite (Dol 02), Kaolinite (Ind 01) and Vermiculite (Ubm 04). Their physical, chemical and mineralogical characteristics were determined, and also their sorption potential of Cesium and Strontium cations. It was confirmed through these results a direct relationship among their specific surface (SS), the capacity of cationic exchange (CCE) and pH. The CCE results followed this increasing order: Ind 01, Dol 01, and Dol 02. In accordance with the models of Freundlich (Kf) and Langmuir (M), the clays Dol 01 and Dol 02 were the best sobers of Sr2+. The Ind 01 and Ubm 04 were the best ones in the case of Cs+. The Gibbs free energy change was calculated for the sorption reactions between the clays and the cations, and it was negative for all clays, confirming the sorption spontaneity.

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The frequent incorporation of radionuclides through ingestion of water and/or food is able to raise the levels of radiation within the body above the tolerable limit. Thus, foods grown on high radioactive background soils, such as in the vicinity of uranium mines, may be potential risk agents. The consumption of these products has the possibility to induce damages that, when accumulated, may evolve into carcinogenesis. In this work, we sought to evaluate the potential of low concentrations of radionuclides to promote radio-induced mutations. Emphasis was placed on the radionuclides 238U, 232Th and 40K, since these species contribute most to the increase of the levels of exposure to natural radioactivity. For the first time, plant bioindicators exposed to different concentrations of sterile uranium (0,25 g, 0,50 g, 0,75 g, and 1,00 g) were used. Seeds of lettuce (Lactuca sativa) and seeds of onion (Allium cepa) were used, cultivated in Petri dish for 3 and 7 days, respectively, in the presence of sterile uranium. This is the intrinsic time for germination for each of these plants and consequently, the period which its cells were exposed to the background radioactive while its tissues (roots) developed. Onion cells are considered as a universal bioindicator since they report a concordance of 71% to 91.5% with the tests performed with mammalian cells, besides maintaining a good agreement with the observed effects in human peripheral blood cells. The activities of the investigated radionuclides were obtained by means of high resolution gamma spectrometry, the 40K being the only one that was directly estimated. Since the 238U and 232Th are pure alpha emitters, their activities were indirectly obtained by emitting gamma radiation members of their series. Because it is a rock, it is possible to consider that these radionuclides are immobilized in the geological time scale of the sample. Thus, when establishing the condition of radioactive equilibrium, it was considered that the activities of the daughters were those of the respective progenitors of the series. Fourier Transform Infrared Spectroscopy analyzes were performed on the roots of both bioindicators to detect structural changes/degradations due to exposure to ionizing radiation or a possible incorporation of radionuclides. Cell damages were evaluated by means of the micronucleus test, a technique recommended by IAEA for the evaluation of radioinduced mutation. The results indicated activity values compatible with those from regions with low levels of background radioactivity. However, for both bioindicators, an incidence of damage greater than the limit recommended by the IAEA was observed. Infrared spectra do not indicate incorporation of uranium or some other element by plants. It has been demonstrated that it is possible to verify the effect of low concentrations of radionuclides in inducing damages to the cells of these species, making possible the use of these plants as bioindicators for the analysis of radiation effects. This study concludes that even at low concentrations, frequent exposure to investigated radionuclides may trigger local damage, whose carcinogenic potential may be associated mainly with the high LET of the alpha radiation emitters. / A incorporação frequente de radionuclídeos através de ingestão de água e/ou alimentos é capaz de elevar os níveis de radiação dentro do corpo acima do limite tolerável. Assim, alimentos cultivados em solos de alto background radioativo, como por exemplo, no entorno de minas de urânio, podem ser potenciais agentes de risco. O consumo desses produtos tem a possibilidade de induzir danos que, quando acumulados, podem evoluir para uma carcinogênese. Neste trabalho, buscou-se avaliar o potencial de baixas concentrações de radionuclídeos promoverem mutações radioinduzidas. Foi dado ênfase aos radionuclídeos 238U, 232Th e 40K, pois essas espécies são as que mais contribuem para o aumento dos níveis de exposição à radioatividade natural. Pela primeira vez foram utilizados bioindicadores vegetais expostos à diferentes concentrações de estéril de urânio (0,25 g, 0,50 g, 0,75 g e 1,00 g). Foram usadas sementes de alface (Lactuca sativa) e sementes de cebola (Allium cepa), cultivadas em placa de Petri por 3 e 7 dias, respectivamente, na presença de estéril de urânio. Esse é o tempo intrínseco para germinação de cada uma dessas plantas e consequentemente, o período em que as suas células ficaram expostas ao background radioativo, enquanto os seus tecidos (raízes) se desenvolviam. As células de cebola são consideradas como um bioindicador universal pois reportam uma concordância de 71% a 91,5% com os testes realizados com células de mamíferos, além de conservarem uma boa concordância com os efeitos observados em células de sangue periférico humano. As atividades dos radionuclídeos investigados foram obtidas por meio de espectrometria gama de alta resolução, sendo a do 40K a única que foi estimada diretamente. Como o 238U e o 232Th são emissores alfa puros, as suas atividades foram obtidas indiretamente por meio de membros emissores de radiação gama de suas séries. Por se tratar de uma rocha, é possível fazer a consideração de que esses radionuclídeos estão imobilizados na escala geológica de tempo da amostra. Assim, ao estabelecer a condição de equilíbrio radioativo, as atividades dos filhos foram consideradas como sendo a dos respectivos progenitores das séries. Análises por Espectroscopia no Infravermelho com Transformada de Fourier foram feitas nas raízes de ambos os bioindicadores para detectar alterações/ degradações estruturais decorrentes da exposição à radiação ionizante e/ou de uma possível incorporação de radionuclídeos. Os danos celulares foram investigados por meio do teste de micronúcleo, técnica recomendada pela IAEA para avaliar mutação radioinduzida. Os resultados indicaram valores de atividades compatíveis com àqueles de regiões de baixos níveis de radioatividade de fundo. No entanto, para ambos os bioindicadores observou-se uma incidência de danos superior ao limite recomendado pela IAEA. Os espectros de infravermelho não indicam incorporação de urânio ou de algum outro elemento pelas plantas. Demonstrou-se que é possível verificar o efeito de baixas concentrações de radionuclídeos em induzir danos às células dessas espécies, possibilitando o uso dessas plantas como bioindicadores para análise de efeitos da radiação. Este estudo conclui que mesmo para baixas concentrações, a exposição frequente aos radionuclídeos investigados pode desencadear danos locais, cujo potencial carcinogênico pode estar associado principalmente a alta LET dos emissores de radiação alfa. / São Cristóvão, SE

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.

Neste trabalho foi avaliada a dose efetiva recebida pelos trabalhadores da Gerência de Rejeitos Radioativos do IPEN devido à inalação de 222Rn nos galpões de armazenamento de rejeitos radioativos tratados e não tratados. As concentrações de 222Rn no interior dos galpões foram determinadas por meio da técnica de detecção passiva com detectores de traços nucleares do estado sólido (SSNTD). O detector utilizado foi o CR-39 inserido em uma câmara de difusão do tipo NRPB. Foram monitorados um total de 12 pontos internos e 1 ponto externo no galpão de rejeitos radioativos tratados G4 e 13 pontos no galpão de rejeitos radioativos não tratados G3, durante um período de 11 meses, entre junho de 2012 e maio de 2013. As concentrações variaram de 0,73 ± 0,08 e 4,55 ± 0,16 kBqm-3 entre os períodos de monitoramento no galpão G4 e entre 0,61 ± 0,07 e 2,94 ± 0,12 kBqm-3 no galpão G3. A dose efetiva devido à inalação de 222Rn no interior dos galpões de rejeitos radioativos foi calculada de acordo com os procedimentos da Comissão Internacional de Proteção Radiológica (ICRP) a partir de um fator de conversão de dose, da concentração média do 222Rn no ar e do tempo de exposição dos indivíduos. Os valores de doses apresentados são uma média das concentrações entre os períodos de monitoramento que variam 15,70 mSva-1 no G4 e de 9,27 mSva-1 no G3, sendo que em um dos períodos obteve-se valores superiores ao estabelecidos pelo órgão regulador (CNEN) e recomendados pela Comissão Internacional de Proteção Radiológica (ICRP) de 20 mSva-1 para indivíduos ocupacionalmente expostos, indicando a necessidade de medidas mitigadoras. Cabe, contudo, informar que foi considerada uma hipótese bastante conservativa de 2000 horas de trabalho no local. / Some radionuclides that make up the radioactive series are noted for their contribution to the total exposure to which individuals are subjected, an important example is known as radon 222Rn and their descendants, responsible for more than half of the radiation dose received by the population due to natural sources. In this work the effective dose received by the workers of the Management of Radioactive Waste in IPEN due to inhalation of 222Rn in storage sheds from treated and untreated radioactive waste was evaluated. Concentrations of 222Rn inside the sheds of treated and untreated radioactive waste G3 and G4 were determined by the technique of passive detection with solid state nuclear track (SSNTD) detectors. The detector used was CR-39 inserted in a diffusion chamber type NRPB. A total of 12 internal points and 1 external point were monitored in the shed radioactive waste treated G4 and 13 points in the shed radioactive waste untreated G3, for a period of 11 months between June 2012 and May 2013. Concentrations ranged 0.73 ± 0.08 to 4.55 ± 0.16 kBqm-3 among the monitoring periods in the shed G4 and between 0.61 ± 0.07 and 2.94 ± 0.12 kBqm-3 in the shed G3. The effective dose due to inhalation of 222Rn inside the sheds radioactive waste was calculated according to the procedures of the International Commission on Radiological Protection (ICRP) from a conversion factor of dose, the mean concentration of 222Rn in the air and time of exposure of individuals. The dose values for G4 and G3 are 15.70 and 9.27 mSva-1 respectively, this being greater than the value established by the National Nuclear Energy Commission (CNEN) and recommended by the International Commission on Radiological Protection (ICRP) 20 mSv / a for occupationally exposed individuals, thus indicating the need for mitigation measures. It should, however, report that was considered a very conservative assumption of 2,000 hours of work on site.

Os progressos computacionais nas últimas décadas e a teoria matemática cada vez mais sólida têm possibilitado a resolução de problemas de alta complexidade, permitindo uma modelagem cada vez mais detalhada da realidade. Tal verdade aplica-se inclusive para os sistemas rígidos de Equações Diferencias Ordinárias (EDOs): existem métodos numéricos altamente performáticos para este tipo de problema, que permitem uma grande variação no tamanho do passo de integração sem impactar na sua convergência. Este trabalho apresenta um estudo sobre o conceito de rigidez e técnicas numéricas para resolução de problemas rígidos de EDOs. O que nos motivou a estudar tais técnicas foram problemas oriundos da Física Nuclear que envolvem cadeias de decaimento radioativo. Estes problemas podem ser modelados por uma cadeia fechada de compartimentos que se traduz em um sistema de EDOs. Os elementos destas cadeias podem possuir constantes de decaimento com ordens de grandeza muito distintas, caracterizando a sua rigidez e exigindo cautela na resolução das equações que as modelam. Embora seja possível determinar a solução analítica para estes problemas, o uso de métodos numéricos facilita a obtenção da solução quando consideramos sistemas com um número elevado de equações. Além disso, soluções numéricas permitem adaptações na modelagem ou em ajustes de dados com mais facilidade. Métodos implícitos são indicados para a resolução deste tipo de problema, pois possuem uma região de estabilidade ilimitada. Neste trabalho, implementamos dois métodos numéricos que possuem esta característica: o método de Radau II e o método de Rosenbrock. Estes métodos foram utilizados para obtenção de soluções numéricas robustas para problemas rígidos de decaimento radioativo envolvendo cadeias naturais e artificiais, considerando retiradas de elementos das cadeias durante o processo de decaimento e quando queremos determinar qual era o estado inicial de uma cadeia que está em decaimento. Ambos os métodos foram implementados com estratégias de controle do tamanho do passo de integração e produziram resultados consistentes dentro de uma precisão pré-fixada. / The computational progress in the last decades and the increasingly solid mathematical theory have made possible the resolution of highly complex problems allowing an ever more detailed modelling of reality. This is true even for the systems of stiff Ordinary Differential Equations (ODEs): there are highly performative numerical methods for this kind of problem which allow a wide variation in the size of integration step without impacting on their convergence. This thesis presents a study about the concept of stiffness and numerical techniques to solve stiff problems of ODEs. What motivated us to study these techniques were problems from the Nuclear Physics involving radioactive decay chains. These problems could be modelled by a closed chain of compartments which is translated into a system of ODEs. The elements of these chains could have decay constants with very different orders of magnitude which characterizes the stiffness of the problem and requires caution in solving the model equations. Although it is possible to determine the analytical solution to these problems when we consider systems with a high number of equations, calculate the solution by numerical methods becomes easier. Furthermore, numerical solutions allow adaptations in modelling or data adjustments more easily. Implicit methods are indicated to solve this kind of problem because they have an unlimited region of stability. In this study, we implemented two numerical methods which have this feature: Radau II method and Rosenbrock method. These methods were used to obtain robust numerical solutions for stiff problems of radioactive decay involving natural and artificial chains, considering the removal of elements during the decay process and when we want to determine what was the initial state of a chain which is decaying. Both methods were implemented with control strategies for integration step size providing consistent results within a pre-established accuracy.

Estudamos o amortecimento radiativo e o ruído de spins de um material magnético acoplado a um circuito ressonante. O amortecimento radiativo em ressonância magnética é um fenômeno de dissipação, na qual a magnetização preparada após um pulso de Rabi sofre um decaimento até seu estado de equilíbrio. O material magnético perde energia através do seu acoplamento com o circuito ressonante, que deve estar sintonizado na freqüência de Larmor dos spins do material. Apesar deste fenômeno ter sido estudado há vários anos, nenhuma descrição quântica completa lhe foi dada. Apresentamos um modelo hamiltoniano quântico que descreve o amortecimento radiativo. Para isto usamos o método de equações de Langevin quânticas. Mostramos que além do amortecimento radiativo do material magnético, se o circuito está em um estado inicial coerente, a magnetização adquire um movimento complicado não-trivial. Usando as mesmas equações de Langevin, estudamos a influência da amostra no ruído do circuito ressonante. Calculamos a densidade espectral da corrente no caso em que todo o sistema está em equilíbrio térmico. Pudemos verifcar a efcácia do método comparando-o com estudos anteriores. Além disso, estudamos as alterações do ruído do circuito quando uma tensão oscilante externa é aplicada. Nesta situação surgem dois outros picos laterais ao pico central do espectro de absorção da amostra magnética. Isso leva a três depressões no espectro da corrente do circuito. Este efeito deve-se à separação dupla dos estados de energia dos spins. Comentamos sobre a analogia deste fenômeno com a fluorescência ressonante observada na Óptica Quântica. / We study the radiation damping and the spin noise of a magnetic material coupled with a resonant circuit. Radiation damping in magnetic resonance is a dissipation phenomenon, where magnetization prepared after a Rabi pulse decays toward its equilibrium state. The magnetic sample loses its energy by the coupling with resonant circuit, that must be tuned in Larmor frequency of the sample spins. Even though this phenomenon had been studied many years ago, no full quantum description was done. We present a quantum Hamiltonian model, that explains the radiation damping. We use quantum Langevin equation method for this task. Beyond radiation damping, we show the magnetization acquires an unusual intrincate motion, if the circuit initial state is coherent. Using the same Langevin equation, we study the sample influence on the resonant circuit noise. We calculate the current spectral density in the case of thermal equilibrium of whole system. We can verify the method efectiveness, comparing former papers. Moreover we study modifcations in the circuit noise, if an external oscillating tension is applied. In this situation, other two peaks emerge in the central peak sidebands of the sample absorption spectrum. It leads to appear three dips in circuit current spectrum. This efect is due to the splitting of the spin energy states. We comment about the analogy between this phenomenon and the resonance fluorescence in Quantum Optics.

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.