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This dissertation research consists of two parts: (i) investigation of quasiparticle alignments at high-spins and (ii) identification of triaxial strongly deformed structures in 168Hf. A γ-ray spectroscopy study was carried out, as well as lifetime measurements using the Doppler-shift Attenuation Method (DSAM). The two data sets used for this research were obtained from experiments at Argonne National Laboratory employing the reaction 96Zr(76Ge, 4n). The decay γ-rays were measured with the Gammasphere Compton-suppressed Ge spectrometer array. A self-supporting 96Zr foil ("thin target") was used in the first experiment, while in the second experiment the 96Zr target material was evaporated onto a thick Au backing ("backed target" or "thick target") to stop the recoiling nuclei for lifetime measurements. All previously known rotational bands have been extended to higher spins. Seven new normal-deformed bands, of which three are high-K bands, have been discovered. Neutron alignments were observed in all bands, and the proton alignments observed in several bands at the highest spin region (rotational frequency 0.55 - 0.6 MeV). The results are interpreted within the framework of the cranked shell model (CSM). Intrinsic configurations for the new bands, up to six quasiparticles, are proposed. The co-existing coupling schemes, deformation and rotation alignment, involving identical orbitals at high spin are discussed for the high-K bands. Possible decay pathways associated with three previously proposed candidates for triaxial strongly deformed (TSD) structures in 168Hf have been investigated. The spin and excitation energy of the bandhead for the strongest band, TSD1, were determined approximately based on γ-ray coincidence relationships. Discrete links were established for the second band. The overall agreement between the observed properties of the bands and cranking calculations using the Ultimate Cranker code provides strong support for an interpretation where band TSD1 is associated with a TSD minimum, (ε2, γ) ~ (0.43, 20°), involving the π(i13/2)2 and the ν(j15/2) high-j orbitals. This constitutes the first identification of a TSD band in Hf isotopes, long-predicted by theoretical studies. The second band is understood as being associated with a near-prolate shape and a deformation enhanced with respect to the normal deformed bands. It is proposed to be built on the π(i13/2 h9/2)ν(i13/2)2 configuration. The Doppler-shift attenuation method was used to measure lifetimes of yrast states. The deformation extracted from this measurement fits well with predictions from theoretical calculations.

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Nous avons obtenu des angles de rotation Faraday (RF) allant jusqu'à 19° par orientation optique d'un gaz d'électrons dans GaAs de type n inclus dans une microcavité (Q=19000), sans champ magnétique. Cette forte rotation est obtenue en raison des multiples allers-retours de la lumière dans la cavité. Nous avons également démontré la commutation optique rapide de la RF à l'échelle sub-microseconde en échantillonnant le signal de RF sous excitation impulsionnelle mono-coup. De la dépolarisation de la RF en champ magnétique transverse, nous avons déduit un temps de relaxation de spin de 160 ns. Le concept de section efficace de RF, coefficient de proportionnalité entre l'angle RF, la densité de spin électronique, et le chemin parcouru, a été introduit. La section efficace de RF, qui définit l'efficacité du gaz d'électrons à produire une RF, a été estimée quantitativement, et comparée avec la théorie. Nous avons également démontré la possibilité de mesurer de manière non destructive l'aimantation nucléaire dans GaAs-n, via la RF amplifiée par la cavité. Contrairement aux méthodes existantes, cette détection ne nécessite pas la présence d'électrons hors équilibre. Par cette technique nous avons étudié la dynamique de spin nucléaire dans GaAs-n avec différents dopages. Contrairement à ce qu'on pourrait attendre, le déclin de la RF nucléaire est complexe et consiste en deux composantes ayant des temps de relaxation très différents. Deux effets à l'origine de la RF nucléaire sont identifiés: le splitting de spin de la bande de conduction, et la polarisation en spin des électrons localisés, tous deux induits par le champ Overhauser. Le premier effet domine la RF nucléaire dans les deux échantillons étudiés, tandis que la RF induite par les électrons localisés n'a été observée que dans l'échantillon métallique. / We obtained Faraday rotation (FR) up to 19° by using optical orientation of electron gas in n-doped bulk GaAs confined in a microcavity (Q=19000), in the absence of magnetic field. This strong rotation is achieved because the light makes multiple round trips in the microcavity. We also demonstrated fast optical switching of FR in sub-microsecond time scale by sampling the FR in a one-shot experiment under pulsed excitation. From the depolarization of FR by a transverse magnetic field, we deduce electron spin relaxation time of about 160 ns. A concept of FR cross-section as a proportionality coefficient between FR angle, electron spin density and optical path is introduced. This FR cross-section which defines the efficiency of spin polarized electrons in producing FR was estimated quantitatively and compared with theory. We also demonstrated non-destructive measurement of nuclear magnetization in n-GaAs via cavity enhanced FR. In contrast with the existing optical methods, this detection scheme does not require the presence of detrimental out-of-equilibrium electrons. Using this technique, we studied nuclear spin dynamics in n-GaAs with different doping concentrations. Contrary to simple expectation, the nuclear FR is found to be complex, and consists of two components with vastly different time constants. Two effects at the origin of FR have been identified: the conduction band spin splitting and the localized electron spin polairzation both induced by the Overhauser field. The first effect dominates the FR in both studied samples, while the FR induced by the localized electrons has been observed only in the metallic sample.

Le travail présenté dans ce manuscrit concerne la conception et les études magnéto-structurales de nouveaux systèmes de Fe(II) à transition de spin (TS), en particulier ceux faisant intervenir les tétraazamacrocycles fonctionnalisés et les ligands de type 4-R-1,2,4-triazole. L’objectif principal est l’étude de l’effet de substitution ou de solvants (ou mélange de solvants) sur le comportement élastique de ces matériaux originaux. Dans un premier temps, nous avons étudié l’effet de solvant et contre-ions sur les propriétés de commutation, dans une série des complexes [Fe(L2)](X).nH2O (L2 = 1,8-bis(2’-pyridylméthyl)-1,4,8,11-tétraaza-cyclotétradécane, X = 2(tcm)- = 2[C(CN)3]-, n = 2 (1) ; X = [Ni(CN)4]2-, n = 1 (2) ; X = (BF4)-, n = 1 (3)). Cette étude a clairement élucidé l’effet crucial des interactions hydrogène, à travers les contre-ions et les molécules de solvants, sur la coopérativité observée dans la série des trois sels. Dans un second temps, l’utilisation des ligands de type 4-R-1,2,4-triazole nous a permis l’étude de deux systèmes commutables : (i) le premier concerne un complexe trinucléaire de formule [Fe3(furmetrz)6(tcnsme)6] (furmetrz = 4-(furan-2-ylmethyl)-1,2,4-triazole ; (tcnsme)- = 1,1,3,3-tétracyano-2- thiométhylpropenure), pour lequel les études magnétiques ont mis en évidence une transition thermique en deux étapes et un effet LIESST avec une T(LIESST) de 58 K. La comparaison de ce dérivé à d’autres systèmes similaires, mais présentant une transition de spin en une seule étape, révèle que la présence de deux étapes est favorisée par de fortes interactions le long de l’axe du trimère ; (ii) le second système concerne l’étude de plusieurs séries de matériaux polyfonctionnels exhibant la transition de spin et la photoluminescence. Le résultat le plus marquant concerne la synthèse et l’étude du complexe mononucléaire [Fe(naphtrz)6](tcnsme)2.4CH3CN (naphtrz = N-(1,2,4-triazol-4-yl)-1,8-naphthalimide) pour lequel les études magnétiques et optiques ont montré l’existence des deux propriétés, d’une manière synergétique. Ce résultat prouve la possibilité de contrôler, sans ambiguïté, les propriétés optiques par des excitations extérieures telles que la température, la pression, la lumière, … Au-delà de l’aspect fondamental, ce travail ouvre aussi des perspectives très originales pour l’utilisation de ces matériaux comme capteurs ou étalons de température. / This work is dedicated to the design and magnetostructural studies of new Fe(II) spin crossover (SCO) systems, in particular those involving the functionalized macrocycle and the 4-R-1,2,4-triazole triazole ligands.The principal objective concerns the study of the substitution and solvent effects on the SCO characteristics. In the first step, we have studied the solvent and the counter-ion effects, on the SCO behavior, in the series [Fe(L2)](X).nH2O (L2 = 1,8-bis(2’-pyridylméthyl)-1,4,8,11-tétraaza-cyclotétradécane, X = 2(tcm)- = 2[C(CN)3]-, n = 2 (1) ; X = [Ni(CN)4]2-, n = 1 (2) ; X = (BF4)-, n = 1 (3)), based on the macrocycles ligands. We have clearly shown in this study that the strong cooperative effects are mediated by the water solvent molecules and the counter-ions involved in the hydrogen bonding in the crystal packing. In the second step, the use of the 4-R-1,2,4-triazole fuctionalized triazole ligands led us to two original switchable systems: (i) the first one concerns the trinnuclear complex of formulae Fe3(furmetrz)6(tcnsme)6] (furmetrz = 4-(furan-2-ylmethyl)-1,2,4-triazole; (tcnsme)- = 1,1,3,3-tetracyano-2- thiométhylpropenide), for which the magnetic study reveals a two-step SCO transition and a LIESST effects with a T(LIESST) of 58 K. Examination of the intermolecular interactions in this complex and other parent trinuclear systems exhibiting complete one-step spin transition, revealed that the presence of the two-step behavior is clearly favored by strong inter-trimer interactions along the trimer axis; (ii) the second system the design and syntheses of to several series of polyfunctional materials exhibiting SCO and luminescent behaviors. In this new way, the most significant result concerns an original discrete Fe(II) complex of formulae [Fe(naphtrz)6](tcnsme)2.4CH3CN (naphtrz = N-(1,2,4-triazol-4-yl)-1,8-naphthalimide), for which the magnetic and photoluminescent studies showed that this material exhibits synergetic SCO and luminescent behaviors. This proves the possibility to control the luminescent properties through simple external perturbations such as temperature, pressure, light irradiation,… In addition, beyond the fundamental aspect, this work open new innovative perspectives for the use of such original materials as sensors or standards of temperature.

Depuis la découverte de la magnétorésistance (MR) géante en 1988 par le groupe d'Albert Fert (prix Nobel de physique en 2007), le domaine de l'électronique de spin a connu un essor sans précédent, justifié par toutes les applications qu'elle permet d'envisager en électronique.Depuis une vingtaine d'années, il est question d'utiliser le degré de liberté de spin directement dans les matériaux semi-conducteurs avec le gros avantage par rapport aux métaux de pouvoir manipuler électriquement le spin des porteurs. L'électronique de spin dans les matériaux semi-conducteurs utilise pour coder l'information non seulement la charge des porteurs (électrons et trous), mais aussi leur spin. En associant charge et spin, on ajoute de nouvelles fonctionnalités aux dispositifs de micro-électronique traditionnels.Le premier challenge consiste à contrôler l’injection et la détection d’une population de porteurs polarisés en spin dans les semi-conducteurs traditionnels (Si, Ge).Pour cela, nous avons étudié des dispositifs hybrides de type MIS: Métal ferromagnétique/Isolant/Semi-conducteur qui nous permettent d'injecter et de détecter électriquement un courant de spin. La première partie de cette thèse concerne les dispositifs à 3 terminaux sur différents substrats qui utilisent une unique électrode ferromagnétique pour injecter et détecter par effet Hanle l’accumulation de spin dans les semi-conducteurs. Une amplification des signaux de spin extraits expérimentalement par rapport aux valeurs théoriques du modèle diffusif est à l’origine d’une controverse importante. Nous avons alors démontré que l’origine du signal de MR ou de l’amplification ne peut être expliquée par la présence de défauts dans la barrière tunnel. A l’inverse, nous prouvons la présence d’états d’interface qui peuvent expliquer l’amplification du signal de spin. De plus, la réduction de la densité d’états d’interface par une préparation de surface montre des changements significatifs comme la diminution du signal de spin.La deuxième partie de ces travaux concerne la transition vers les vannes de spin latérales sur semi-conducteurs. Dans ces dispositifs utilisant deux électrodes FM, le découplage entre l’injection et la détection de spin permet de s’affranchir des effets de magnétorésistance parasites car seul un pur courant de spin est détecté dans le semi-conducteur. Par une croissance d’une jonction tunnel ferromagnétique épitaxiée, nous avons démontré l’injection de spin dans des substrats de silicium et germanium sur isolant. En particulier nous observons un fort signal de spin jusqu’à température ambiante dans le germanium.Finalement, les prémices de la manipulation de spin par l’étude du couplage spin-orbite ont été étudiées dans les substrats d’arséniure de gallium et de germanium. En effet, nous avons induit par effet Hall de spin (une conséquence du couplage spin-orbite) une accumulation de spin qui a été sondée en utilisant la spectroscopie de muon. On démontre alors, à basse température, la présence de l’accumulation grâce au couplage entre les spins électroniques accumulés et les noyaux de l’arséniure de gallium. / Since the discovery of the giant magnetoresistance in 1988 by the group of Albert Fert (Nobel Prize in 2007), the field of spintronics has been growing very fast due to its potential applications in micro-electronics.For almost 20 years, it has been proposed to introduce the spin degree of freedom directly in the semiconducting materials. Spintronics aims at using not only the charge of carriers (electrons and holes) but also their intrinsic spin degree of freedom. In that case, spins might be manipulated with electric fields. By using both charge and spin, one might add new functionalities to traditional micro-electronic devices.Indeed, the first challenge of semiconductor spintronics is to create and detect a spin polarized carrier population in traditional semiconductors like Si and Ge to further manipulate them.For this purpose, we have used hybrid ferromagnetic metal/insulator/semiconductor devices which allow us to perform electrical spin injection and detection. The first part of this thesis deals with 3 terminal devices grown on different substrates and in which a single ferromagnetic electrode is used to inject and detect spin polarized electrons using the Hanle effect. A spin signal amplification is measured experimentally as compared to the value from the theoretical diffusive model, this raised a controversy concerning 3 terminal measurements. We demonstrate that localized defects in the tunnel barrier cannot be at the origin of the measured MR signal and spin signal amplification. Instead, we show that the presence of interface states is the origin of the spin signal amplification in all the substrates. By using a proper surface preparation and the MBE growth of the magnetic tunnel junctions, we reduce the density of interface states and show a significant modification of the spin signals.In a second part, we present the transition from 3 terminal measurements to lateral spin valves on semiconductors. In the last configuration by using two ferromagnetic electrodes, charge and spin currents are decoupled in order to avoid any spurious magnetoresistance artefacts. Using epitaxially grown magnetic tunnel junctions we can prove the spin injection in silicon and germanium. Especially, we are able to measure non local spin signals in germanium up to room temperature.Finally, we study the spin Hall effect in gallium arsenide and germanium substrates. For this propose we induce spin accumulation using the spin Hall effect (i.e spin-orbit coupling) and probe it using muon spectroscopy. We demonstrate, at low temperature the presence of spin accumulation by the coupling between nuclear spins and the electron spin accumulation.

Dans cette thèse, nous proposons d’explorer la relation entre transport électronique et dynamique d’aimantation afin de mieux comprendre certaines propriétés des films minces de métaux ferromagnétiques. Afin d’extraire l’influencede la diffusion des électrons par les surfaces sur les résistivités dépendantes du spin, des séries d’épaisseur de films de permalloy (Ni80Fe20) ont été déposées et étudiées. En plus de mesures électriques et magnétiques conventionnelles,nous avons réalisé une étude détaillée de la propagation des ondes de spin dans ces films. La technique du décalage Doppler d’ondes de spin induit par un courant électrique a été utilisée pour extraire le degré de polarisation en spin du courant électrique. Nous avons observé que ce degré de polarisation décroît lorsque l’épaisseur du film décroît, ce qui suggère que les surfaces contribuent aux résistivités dépendantes du spin et qu’elles ont tendance à dépolariser le courant électrique. / In this thesis, the interplay between electron transport and magnetization dynamics is explored in order to access to fundamental properties of ferromag- netic metal thin films. With the aim of extracting the influence of the electron surface scattering on the spin-dependent resistivities, thickness series of permal-loy (Ni80Fe20) films were grown and studied. In addition to standard electrical and magnetic measurements, a detailed study of the propagation of spin waves along these films was performed. Resorting to the current-induced spin-wave Doppler shift technique, the degree of spin-polarization of the electrical current was extracted. This degree of spin-polarization was found to decrease when the film thickness decreases, which suggests that the film surfaces contribute to the spin dependent resistivities and tend to depolarize the electrical current.

Submitted by Daniella Sodre (daniella.sodre@ufpe.br) on 2015-04-08T12:40:55Z No. of bitstreams: 2 DISSERTAÇÃO Gabriel Fonseca.pdf: 3837074 bytes, checksum: e2c9b20882785e374170658d648ee389 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-04-08T12:40:55Z (GMT). No. of bitstreams: 2 DISSERTAÇÃO Gabriel Fonseca.pdf: 3837074 bytes, checksum: e2c9b20882785e374170658d648ee389 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2014-03-10 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científi co e Tecnol ógico; Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Ní vel Superior; Financiadora de Estudos e Projetos; Fundação de Amparo a Ciência e Tecnologia do Estado de Pernambuco. / In this master thesis we study experimentally the longitudinal spin Seebeck effect (LSSE) in bilayers made of a ferromagnetic insulator (FMI) and a metallic layer (M). We also present a theoretical model based on the spin current density ⃗ Js carried by a non-equilibrium magnon distribution, generated by a thermal gradient ∇T across the thickness of the FMI. When ⃗ Js reach the FMI/M interface it is pumped towards the M layer due to conservation of the angular momentum, so, the M layer is essential for the LSSE existence. Here the FMI consists of a Yttrium Iron Garnet (YIG) lm, grown over a Gadolinium Gallium Garnet (GGG) substrate. Different metallic materials were used as the M layer i.e. Pt and Ta that have normal behavior and Py that is a ferromagnetic metal (FMM). The experimental procedure consists of systematic measurements of the electric voltage VISHE, produced by ⃗ Js through the Inverse Spin Hall Effect (ISHE) in the normal metal or (FMM) layer. In YIG/Pt measurements were done in the temperature range from 20 to 300 K. The experimental data are tted to the proposed model for the LSSE and good agreement is obtained. The results shows that the Py and Ta can be used to detect the LSSE with the ISHE. The results of this master thesis have strong interest in the area of spin caloritronics helping to the development of the eld and to raise possibilities of new spintronic devices. ----- Nesta diserta ção e estudado experimentalmente o Efeito Seebeck de Spin Longi- tudinal (LSSE), em bicamadas formadas por um isolante ferromagn etico (FMI) e um lme metalico (M). Tamb em foi desenvolvido um modelo te orico baseado na den- sidade de corrente de spin ⃗ Js que existe quando uma distribui c~ao de m agnons fora do equil brio e gerada por um gradiente t ermico ∇T aplicado na sec ção transversal do FMI. Quando ⃗ Js chega na interface FMI/M e bombeada para a camada M satis- fazendo a conserva ção do momentum angular, assim que a camada NM e essencial para ter um LSSE. Como camada FMI foi utilizada a granada de trio e ferro (YIG) crescida num substrato de (GGG). Diferentes materiais metalicos foram utilizados como camada M, sendo Pt e Ta paramagn eticos e o Py ferromagnetico. O proced- imento experimental consiste na medi c~ao sistem atica da voltagem el etrica VISHE, que e produzida por ⃗ Js por meio do efeito Hall de spin inverso (ISHE) que ocorre na camada M. As medidas em YIG/Pt foram feitas numa faixa ampla de temperatura de 20 a 300 K. Os dados experimentais são fi tados com a teoria proposta para o LSSE encontrando-se boa concordância. Nossos resultados mostram que o Py e o Ta s~ao bons candidatos para detec ção do LSSE. Esta disserta ção e de grande interesse na area da caloritrônica de spin, ajudando no desenvolvimento deste campo e na concep ção de novos dispositivos tecnol ogicos baseados na spintrônica.

Les ondes de spin sont une des voies technologiques proposées pour surmonter les obstacles que rencontre la miniaturisation des complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) dans la gamme du nanomètre, comme en témoignent les derniers développements en matière de dispositifs logiques à ondes de spin. Cependant, l'attrait industriel de ces preuves de concept est conditionné par leur intégration évolutive à la technologie CMOS. Ici, nous présentons des pistes ultrafines de Ta/CoFeB/MgO utilisées comme guides d'ondes de spin. Ce système a été choisi pour sa compatibilité avec les procédés CMOS, son anisotropie magnétique perpendiculaire et ses fortes interactions spin-orbite. Ces derniers sont intéressants pour manipuler les ondes de spin et ont été caractérisés par résonance ferromagnétique à couple de spin où il est démontré que l'effet Hall de spin inverse est responsable de la détection de la dynamique de magnétisation. Ensuite, nous utilisons des guides d'ondes coplanaires nanométriques intégrés pour exciter localement des ondes de spin dans une large gamme de vecteurs d'ondes. La comparaison du spectre d'ondes de spin mesuré avec les calculs analytiques montre que l'effet Hall de spin inverse permet la détection des ondes de spin indépendamment de leur vecteur d'onde avec des longueurs d'onde allant jusqu'à 150 nm. Des expériences complémentaires de diffusion de la lumière de Brillouin révèlent que les ondes de spin dans le guide d'ondes de spin ultra-mince à anisotropie magnétique perpendiculaire ont des longueurs de propagation étonnamment élevées compte tenu de l'amortissement relativement élevé des systèmes Ta/CoFeB/MgO. Ces résultats ouvrent la voie à des dispositifs à ondes de spin ultraminces compatibles CMOS avec des techniques d'excitation et de détection évolutives jusqu'à l'ordre du nanomètre, avec la perspective de contrôler les ondes de spin via des couples spin-orbite. / Spin-waves have been proposed as a possible technological path to overcome the hurdles encountered by the miniaturization of complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) into the nanometer range, demonstrated by recent developments in spin-wave-based logic devices. However the industrial appeal of these proofs-of-concept is conditional upon their scalable integration with CMOS technology. Here, we report on ultrathin Ta/CoFeB/MgO wires used as spin-wave waveguides. This system is chosen for its compability with CMOS processes, its perpendicular magnetic anisotropy and strong spin-orbit interactions. The latter are of interest for manipulating spin waves and are characterized via spin-torque ferromagnetic resonance where it is shown that the inverse spin Hall effect is responsible for the detection of magnetization dynamics. Following this, we use integrated nanometric coplanar waveguides to locally excite spin-waves in a broad range of wavevectors. Comparison of the measured spin-wave spectrum with analytical calculations show that the inverse spin Hall effect allows the wavevector-independent detection of spin-waves with wavelengths down to 150 nm. Complementary Brillouin light scattering experiments reveal that spin-waves in the ultrathin spin-wave waveguide with perpendicular magnetic anisotropy have unexpectedly high propagation lengths considering the relatively high damping in Ta/CoFeB/MgO systems. These findings pave the way for ultrathin CMOS-compatible spin-wave devices with excitation and detection techniques that are scalable into the nanometer range, with the prospect of controlling spin-waves via spin-orbit torques.

Spintronics is the study of mutual dependence of magnetization and electron transport, which forms a complementary picture in ferromagnetic (FM) materials. Recently, spintronics based on antiferromagnetic (AF) materials has been suggested. However, a systematic study is not yet available, and a complementary picture of the AF dynamics with electron transport is highly desired. By developing a microscopic theory, we predict the occurrence of spintronic phenomena both in bulk AF texture and on the interface of AF with normal metals. For the bulk, we find that the electron dynamics becomes adiabatic when the local staggered field is varying slowly over space and time, by which the spin-motive force and the reactive spin-transfer torque (STT) are derived as reciprocal effects. While the former generates a pure spin voltage across the texture, the latter can be used to drive AF domain wall and trigger spin wave excitation with lower current densities compared to FM materials. For the interface, by calculating how electrons scatter off a normal metal -antiferromagnet heterostructure, we derive the pumped spin and staggered spin currents in terms of the staggered order parameter, the magnetization, and their rates of change; the reactions of an incident spin current on the antiferromagnet is derived as STTs. These effects are applicable to both compensated and uncompensated interfaces with a similar order of magnitude. In contrast to FM materials, the direction of spin pumping is controlled by the circular polarization of driving microwave; and conversely, the chirality of AF spin wave is tunable by the direction of spin accumulation. / text