L'objectif de ce travail a été de comprendre au niveau microscopique, l'organisation du mélange supercritique CO2/éthanol considéré comme un ‘solvant universel' dans le domaine des applications industrielles (fractionnement des polymères). La méthodologie utilisée est basée sur une étude par spectrométrie de vibration (Infrarouge et Raman) et une analyse théorique des résultats expérimentaux en utilisant des méthodes de calculs ab-initio et des approches analytiques. Les corps purs et le mélange CO2/éthanol ont été étudiés. L'analyse du mode de vibration symétrique du CO2 en fonction de la température (28