L’imagerie de filtrage en polarisation est une technique populaire largement utilisée en optique pour le biomédical pour le sondage des tissus superficiels, pour le sondage de volumes plus profonds, mais aussi pour l’examen sélectif de volumes sub-surfaciques. Du fait de l’effet de ’mémoire de polarisation’ de la lumière polarisée, l’imagerie de filtrage en polarisation elliptique est sensible á des épaisseurs de tissus différentes, depuis la surface, accessible avec la polarisation linéaire, jusqu’á une épaisseur critique accessible par la polarisation circulaire. Nous nous concentrons sur des méthodes utilisant des combinaisons de polarisations elliptiques afin de sélectionner la portion de lumière ayant maintenu son état de polarisation et éliminer le fond pour un meilleur contraste avec de plus une information sur la profondeur. Avec ce type de filtrage, il est possible d’accéder á des profondeurs de tissus biologiques bien définies selon l’ellipticité de polarisation. De plus, ces travaux ont permis d’étendre la méthode á la spectroscopie pour quantifier la concentration en chromophores á une profondeur spécifique. Les méthodes développées ont été validées in vivo á l’aide d’expériences réalisées sur des anomalies de la peau et aussi sur le cortex exposé d’un rat anesthésié. Enfin, une étude préliminaire a été réalisée pour examiner la possibilité d’étendre la méthode á l’imagerie de 'speckle'. Des tests préliminaires réalises sur fantômes montrent l’influence de l’ellipticité de polarisation sur la formation et le comportement du speckle, ce qui offre la possibilité d’accéder á des informations sur le flux sanguin á des profondeurs spécifiques dans les tissus. / Polarization gating imaging is a popular and widely used imaging technique in biomedical optics to sense tissues, deeper volumes, and also selectively probe sub-superficial volumes. Due to the ‘polarization memory’ effect of polarized light, elliptical polarization gating allows access to tissue layers between those of accessible by linear or circular polarizations. As opposed to the conventional linearly polarized illumination, we focus on polarization gating methods that combine the use of elliptically polarized light to select polarization-maintaining photons and eliminate the background while providing superior contrast and depth information. With gating, it has also become possible to access user-defined depths (dependent on optical properties) in biological tissues with the use of images at different ellipticities. Furthermore, this investigation allowed the application of polarization gating in spectroscopy to selectively quantify the concentration of tissue chromophores at user-desired depths. Polarization gating methods have been validated and demonstrated with in vivo experiments on abnormalities of human skin (nevus, burn scar) and also on the exposed cortex of an anaesthetized rat. Finally, as a first step towards the use of coherent illumination, adding the concept of polarimetry to laser-speckle imaging was demonstrated. Preliminary tests on phantoms (solid and liquid) suggested evidence of the influence of polarization ellipticity on the formation and behaviour of speckles, which could pave the way for more insight in the study of blood flow in tissues.

La nanomédecine activée à deux-photon est devenue l'un des principaux candidats à l'accomplissement de la sélectivité spatiotemporelle nécessaire pour la nanomédecine. En effet, la raison d'être de l'application médicale de nanotechnologie dans le domaine du traitement du cancer est de diminuer et supprimer les effets secondaires causés par les techniques actuelles telles que la chimiothérapie et la radiothérapie, à cause de leur manque de sélectivité. Parmi diverses nanoparticules (NPs), les nanoparticules de silice mésoporeuse (MSN) ont attiré une attention croissante dans la dernière décennie pour leur faible cytotoxicité, leur internalisation cellulaire et excrétion, et leur capacité de combiner de nombreuses fonctions à la fois pour le diagnostique et la thérapie de cancers via un seul nanovéhicule : l'ainsi appelée nanomédecine théranostique.Dans cette thèse, des MSN pour l'activation à un et deux-photon d'imagerie par fluorescence, de délivrance de principe actifs et d'acides nucléiques, et de photothérapie dynamique (PTD), seront présentées. Premièrement, le relargage contrôlé de molécules encapsulées dans des MSN fonctionnalisées avec des nanovalves est considéré par effet plasmonique. La photodégradation contrôlée de la silice soumise à l'effet photothermique de NPs d'or est ensuite étudiée. Deuxièmement, l'activation biphotonique est considérée pour la délivrance contrôlée de molécules anticancéreuses in-vitro par avec des nano-rotor et des nano-valves, ainsi que la fonctionnalisation de surface des NPs par des dérivés d'ammonium- azobenzene pour la délivrance d'acides nucléiques. Troisièmement, des MSN multifonctionnelles incorporant des photosensibilisateurs à deux-photon sont systématiquement étudiées en termes de leurs propriétés optiques et photophysiques; la sélection du meilleur matériau est suivie d'applications biomédicales in-vitro.De plus, deux types de nanomatériaux émergeant sont également élaborés pour la nanomédecine activée à deux-photon, des NPs de polysilsesquioxane pontés (BS) et d'organosilice mésoporeuse périodiques (PMO). Ces matériaux furent élaborés sans précurseur de silice (tétraéthoxysilane par exemple), et seulement à partir de bis- ou multi-organoalkoxysilane, afin d'obtenir le plus haut pourcentage de matière organique pour l'application ciblée. En conséquence, des NPs de BS et de PMO hybrides à base de disulfures se révélèrent être des outils biodégradables, et les NPs à base de photosensibilisateurs furent appliquées pour la PTD à deux-photon. Des NPs de BS et de cœur-coquille d'or-BS sont synthétisées pour d'efficaces imagerie et PTD à deux-photon, tandis que des NPs de PMO servirent de nano-plateformes théranostiques. En outre, diverse NPs de PMO multipodes à surface spécifique très élevées sont présentées pour la construction de structuration complexe à l'échelle nanométrique.Enfin, des nano-conteneurs d'MSN composées de cœur d'oxyde de fer (Fe3O4@MSN) sont décrites pour de multiples applications. D'une part, l'élaboration de NPs MSN (et PMO) magnétiques sensibles à deux-photon est étudiée en tant que perspective pour la délivrance de gène combinant l'imagerie par résonance magnétique. D'autre part, les conteneurs de Fe3O4@MSN sont misent en œuvre et appliqués pour la dépollution de métaux lourds via la fonctionnalisation d'un ligand de type acide diéthylène triamine penta acétique. L'augmentation de l'efficacité de la dépollution est étudiée par la fonctionnalisation de la surface extérieure et/ou des pores des Fe3O4@MSN. / Two-photon actuated nanomedicine has become one of the main proponents for the achievement of the spatiotemporal selectivity needed for nanomedicine. Indeed, the raison d'être of the medical application of nanotechnology in the field of cancer treatment is to lower and suppress the side effects caused by current techniques such as chemotherapy and radiotherapy, due to their lack of selectivity. Among various nanoparticles (NPs), mesoporous silica nanoparticles (MSN) have attracted increasing attention over the past decade for their low cytotoxicity, cellular internalization and excretion, and the ability to carry multiple features for both the diagnosis and therapy of cancers in a single nanovehicle: the so-called theranostic nanomedicine.In this dissertation, I will describe MSN for one and/or two-photon-actuated fluorescence imaging, drug-delivery, gene delivery and photodynamic therapy (PDT). First, plasmonically-triggered cargo delivery via MSN nanovalves and designed mesoporous silica photodegradation is presented. Then, in-vitro two-photon-triggered drug delivery with azobenzene-functionalized MSN such as nanoimpellers and fluorescent nanovalves, along with preliminary studies of gene delivery via ammonium-functionalized nanoimpellers are discussed. Multifunctional MSN incorporating a two-photon photosensitizer are systematically studied in terms of the resulting optical and photophysical properties of the NPs, and then used for in-vitro biomedical applications.Furthermore, two kinds of emerging nanomaterials are also designed for two-photon actuated nanomedicine, bridged silsesquioxane (BS) and periodic mesoporous organosilica (PMO) NPs. These nanomaterials are elaborated without silica precursor (e.g. tetraethoxysilane) and solely with bis- or tetra-organoalkoxysilanes, thus providing materials with the highest organic content for the targeted applications. Consequently, disulfide-based hybrid BS and PMO NPs were elaborated as biodegradable nanomedical tools, and photosensitizer-based BS and PMO NPs were used for efficient in-vitro PDT. BS and gold-BS core-shells NPs are constructed for ultrabright two-photon imaging and efficient PDT, while two-photon functionalized PMO NPs serve as theranostic nanocarriers. Besides, versatile multipodal ethylene-benzene PMO NPs with very high surface areas are presented as a promising strategy for the design of structural complexities at the nanoscale.Finally, iron oxide core MSN shell (Fe3O4@MSN) nanocontainers are described for versatile applications. The design of two-photon-sensitive magnetic MSN and PMO core-shell nanovehicles is presented as a perspective for gene delivery and magnetic resonance imaging. Furthermore, Fe3O4@MSN containers are constructed for heavy metal removal of twelve of the most toxic metal ions through the diethylene triamine pentaacetic acid (DTPA) ligand. The enhancement of the pollutant removal efficiency is studied by selective surface and/or porous DTPA functionalizations.