Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.

Dans le cadre général de la détection optique de bactéries, nous mettons en œuvre deux méthodes originales pour distinguer des molécules dont les propriétés optiques sont similaires : la LIBS femtoseconde pour les bactéries, et le contrôle cohérent pour les flavines.<br /><br />La distinction des flavines par contrôle cohérent consiste à façonner une impulsion excitatrice à 400 nm, et à contrôler l'état excité des molécules en phase liquide par une deuxième impulsion infrarouge qui en diminue la fluorescence. Nous mettons en évidence le rôle du solvant dans ce processus bi-impulsionnel de déplétion, pour le tryptophane. Les études spectroscopiques en phase liquide, qui utilisent des impulsions intenses, engendrent des effets non-linéaires parfois inattendus, qu'il est important de connaître : c'est pourquoi nous étudions la filamentation dans un milieu liquide absorbant.<br /><br />La photofragmentation des chromophores biologiques ionisés, flavines et tryptophanes, est examinée en phase gazeuse à l'aide d'un dispositif « pompe-pompe » similaire à celui de la déplétion. Nous montrons, avec la flavine mononucléotide, que la seconde impulsion diminue certaines voies de fragmentation au profit des autres. Enfin, nous révélons les potentialités de la LIBS femtoseconde pour l'analyse foliaire et la discrimination de bactéries.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.