Els materials nanoestructats periòdics han ofert, en les dues darreres dècades, un nou marc per a l'estudi de la interacció entre la radiació electromagnètica i la matèria. Aquestes estructures permeten modelar les propietats electromagnètiques dels materials i han esdevingut una eina idònia per confinar, guiar, suprimir, localitzar, dividir, dispersar, i filtrar la llum. L'abast del control de radiació electromagnètica va des de la propagació fins a la generació de la llum. Els cristalls fotònics han demostrat ser eficients per suprimir o afavorir mecanismes de generació de llum com l'emissió espontània o els processos no lineals.L'eix central d'aquesta tesi se centra en investigar els efectes fintis i fins a quin punt les propietats d'estructures ideals infinites o infinitament periòdiques es mantenen per a estructures que tenen un caràcter finit. Fins fa poc, els desenvolupaments tant experimentals com teòrics en el camp de cristalls fotònics es basaven, principalment, en càlculs que consideraven estructures ideals amb condicions de contorn perfectament periòdiques. Des dels inicis del camp, però, es van observar desajustos a les prediccions fetes amb aquestes condicions. Tanmateix, alguns d'ells resten, en gran part, inexplicats. En aquest el treball, tractem alguns d'aquests aspectes relacionats amb la propagació i generació del llum en cristalls fotònics finits reals, és a dir, com els que es fabriquen. Amb aquest propòsit, en realitzem un estudi tant teòric com experimental. Estudiem els efectes fintis tant en la regió de la primera banda de reflexió de Bragg com en el rang d'energies altes, on la longitud d'ona de la llum és de l'ordre o més petita que el paràmetre de xarxa.En concret, part del treball es dedica a l'estudi dels cristalls col·loïdals en el rang d'energies baixes. Desenvolupem un model vectorial 3D en l'aproximació de Rayleigh-Gans per simular estructures amb contrasts d'índexs baixos. Aquest model contempla aspectes rellevants dels cristalls reals com són ara les condicions de contorn, inclou una lleugera dispersió en el diàmetre de les esferes com també una absorció eficaç que descriu la difusió de Rayleigh i la dispersió inelàstica causada per la presència d'imperfeccions. Aquest model s'utilitza per estudiar la propagació dins de nanoestructures fotòniques reals, i per determinar-ne les propietats dispersives. Les prediccions del model es contrasten amb mesures experimentals dependents de la polarització de l'estructura de bandes parcial d'un cristall col·loïdal real. També determinem el temps de confinament del fotons, a l'extrem de la primera banda fotònica prohibida, per mitjà de la deformació d'un pols provocada per canvis en la velocitat de grup que acompanya l'atrapament dels fotons.Per explicar la propagació de llum en el rang d'energies altes, utilitzem el model vectorial KKR que ens permet determinar la velocitat de grup d'òpals artificials prims. Trobem que, per determinades freqüències, la velocitat de grup pot ser superlumínica, positiva, negativa o tendir a zero depenent del guix del cristall i la seva absorció. Aquest comportament es pot atribuir al carácter finit de l'estructura i explica observacions experimentals presents a la literatura. La mateixa propagació amb velocitats de grup anòmales pot explicar l'observació experimental de l'augment de la generació de segon harmònic en un òpal prim no lineal. Confirmant així que la disminució de velocitat de grup proporciona un mecanisme que afavoreix els processos no lineals.En darrer lloc, considerem una altra configuració en què la interacció no lineal quadràtica té lloc en una capa de menys d'una longitud d'ona de gruix. Demostrem que, en presència d'una superfície reflectora, la contribució de termes que no conserven el moment lineal de la llum, i que no tindrien cap contribució en un medi infinitament llarg, són els més determinants. / Photonic periodic nanostructures have offered, in the last two decades, a new framework for the study of the interaction between electromagnetic radiation and matter. Such structures can engineer the electromagnetic properties of materials and have become a powerful tool used to confine, route, suppress, localize, split, disperse, and filter light. The scope of the electromagnetic radiation control can be extended to light propagation and generation. Photonic crystals have successfully been used as host materials to suppress or enhance light generation mechanisms such as spontaneous emission or nonlinear processes.The aim of this thesis is to investigate finite-size effects and to what extent the properties of ideal infinite or infinitely periodic structures hold for structures that are finite in size. Until recently, experimental as well as theoretical developments in the field of photonic crystals have been based, mostly, on calculations that consider ideal structures with perfectly periodic boundary conditions.Deviations from the behavior predicted form such assumptions were already observed when the field was born. However, some of them remained, for the most part, unexplained. In the present work, we tackle some of these aspects related to light propagation and generation in the real finite photonic crystals that can be fabricated. With this purpose, we perform such study from, both, an experimental as well as a theoretical perspective. We study finite-size effects in the region of the first order Bragg reflection band as well as in the high energy range where the wavelength of light is on the order or smaller than the lattice parameter.To be more specific, part of the work is devoted to the study of colloidal crystals at the range of low energy. We develop 3D full wave vector calculation in the Rayleigh-Gans approximation to simulate low index contrast structures. This model accounts for relevant real crystal's aspects such as boundary conditions, a slight dispersion in the spheres diameter and includes an effective absorption accounting for Rayleigh scattering and inelastic diffusion due to imperfections. This model is used to study light propagation within real photonic nanostructures, and to determine their dispersive properties. The predictions of the model are contrasted with experimental polarization dependent measurements of the partial band structure of an actual colloidal crystal. We also determine the experimental photon's lifetime, at the edge of the first order pseudogap, by means of the pulse reshaping induced by changes in the group velocity accompanied by the photon trapping.To explain light propagation in the high energy range, we use a vector KKR calculation that we apply to understand the group velocity of light propagating in artificial opals slabs. We show that for certain frequencies, the group velocity can either be superluminal, positive or negative or approach zero depending on the crystal size and absorption. Such behavior can be attributed to the finite character of the structure and accounts for previously reported experimental observations. The same propagation at anomalous group velocity may explain the experimental observation of second harmonic generation enhancement of light from a nonlinear opal film. Indeed, the group velocity slowing-down provides an enhancement mechanism for nonlinear processes.We finally consider another configuration such that the quadratic nonlinear interaction occurs within a sub-wavelength layer. In the presence of a nearby reflecting surface we demonstrate that the contribution of terms that do not conserve light momentum, and that would vanish in an infinitely long medium, is the most relevant one.

Les interaccions no lineals de segon ordre són, probablement, uns dels processos de l'òptica no lineal més utilitzats i rellevants en quant a les seves aplicacions. Aquestes interaccions només són eficients en materials que presenten una simetria d'inversió i que permeten aconseguir-hi un mecanisme de phase matching. Això succeeix, en general, quan s'utilitzen materials amb un alt grau d'anisotropia, fet que imposa limitacions importants en les seves aplicacions. Des de fa temps s'utilitzen una gran varietat de cristalls inorgànics, com el LN o el KTP, en dispositius òptics comercials. Tanmateix aquests materials inorgànics tenen alguns inconvenients o limitacions com ara el cost, dificultats en el processat i poca flexibilitat per modificar-los i incorpora'ls-hi d'altres propietats. En aquest sentit les molècules orgàniques poden aportar solucions, però la dificultat d'assolir cristalls orgànics no centrosimètrics prou grans com per assolir eficiències semblants pel que fa als processos no lineals, n'ha limitat la seva aplicabilitat. Donada l'elevada no linealitat que s'obté amb algunes molècules orgàniques, les interaccions no lineals de superfície, són una de les possibilitats per aquest tipus de materials. Si bé l'eficiència d'un procés de superfície no és elevada, quan un és capaç de sumar coherentment els efectes d'un gran nombre de processos superficials, la interacció resultant pot ser eficient.Els cristalls fotònics són materials nanoestructurats amb la capacitat d'exercir un control ampli sobre la generació i propagació de la llum. Aprofitant els efectes en la propagació de la llum que es donen al llindar de les bandes prohibides, és possible exercir aquest control sobre les interaccions no lineals.Això, juntament amb el fet de que en un cristall fotònic hi ha un gran nombre de interfícies on dur a terme les interaccions no lineals, fa que sigui de gran interès realitzar un estudi exhaustiu de diferents interaccions paramètriques no lineals que s'hi poden considerar.En aquesta tesi es presenten estudis experimentals i teòrics sobre diferents interaccions no lineals considerades en el si de cristalls fotònics col·loïdals i d'òpals. En el cas dels cristalls col·loïdals, el treball es centra, majoritàriament, en l'estudi de les interaccions no lineals de segon ordre. Es demostra, que aquests processos que es poden aconseguir en el si d'una estructura centrosimètrica, són de superfície. Pel que fa als òpals, l'interès està centrat en conèixer com els efectes que aquests materials tenen sobre la velocitat de grup, poden aprofitar-se per incrementar l'eficiència de les interaccions no lineals.Fent ús de tècniques de síntesi en fase sòlida, s'ha pogut enllaçar un gran nombre de molècules no lineals a la superfície de nanoesferes de poliestirè. Aquestes esferes de làtex tenen la capacitat d'autoordenar-se en una xarxa cristal·lina centrosimètrica. Es demostra experimentalment que, gràcies a poder dur a terme una interacció no lineal de superfície en un material amb propietats de cristall fotònic, es poden assolir unes eficiències, 6 ordres de magnitud superiors a les assolides fins ara.Aquest treball comença amb una introducció, dels aspectes més rellevants dels cristalls fotònics i de l'òptica no lineal de segon ordre. Al capítol II es presenten les interaccions no lineals de segon ordre en cristalls col·loïdals. S'explica com es fabriquen aquestes estructures no lineals i es demostra experimentalment que la generació de segon harmònic en un cristall col·loïdal és un procés de superfície.Al capítol III de la tesi s'estudien la suma de freqüències contrapropagants i la generació de tercer harmònic en cristalls col·loïdals. Al capítol IV s'estudia, experimentalment, com es poden aprofitar les anomalies que apareixen en la velocitat de grup, quan la llum s'acobla a les bandes altes d'un òpal, per tal d'incrementar la generació de segon harmònic en aquestes estructures. Finalment, es presenten les conclusions del treball. / Second order nonlinear interactions are, among, the most relevant nonlinear interactions between light and matter when one considers their applications. Such interactions are only efficient in noncentrosymmetric materials and materials or material structures that provide a phase matching mechanism. This is the case, for instance, in highly anisotropic crystals. However such anisotropy sets important limitations to the application scope of these materials.In the last decades, a large variety of inorganic crystals, such as, for instance, LN or KTP, have been used in optics devices. However, these inorganic materials have several drawbacks like their cost, processing difficulties and limitations to their flexibility and capability to hold new properties. Organic molecules may provide some alternatives, but the difficulties in getting a noncentrosymmetric organic crystal, large enough to hold an efficient nonlinear interaction, has restricted their applicability. Because the high nonlinearity of some organic molecules, one may consider surface nonlinear interaction as a good nonlinear mechanism for these molecules.Although the efficiency of surface interaction is low, when many of this surfaces interactions are coherently added, the whole process can be efficient. Photonic crystals have the capability of controlling the propagation and generation of light. Such control is larger in the neighbourhood of a forbidden band. In fact, at the edge of the band it is possible to control the nonlinear interactions. The high number of interfaces present in the photonic crystal structure, where a quadratic nonlinear interaction may occur, and the band edge effects, make it interesting to focus our study into some of such second order nonlinear interaction.In this thesis, we present experimental and theoretical results related to different second order nonlinear interactions in the framework of nonlinear colloidal photonic crystals, and nonlinear opals. For the colloidal crystals we mostly consider second order nonlinear processes, and the surface origin of these interactions is demonstrated. In the case of opals we focus our work on the effects that the group velocity anomalies present in the high bands of the photonic crystals, and show how we can take advantage of them for a nonlinear interaction enhancement.Using solid face methods, we have been able to covalently link a large amount of nonlinear organic molecules to the surfaces of polystyrene nanospheres. These latex spheres have the capability to self organise in a centrosymmetric lattice. We experimentally demonstrate that, given the photonic crystal properties of this material and the possibility of holding surface nonlinear interactions in the interfaces of the nanospheres, efficiencies up to 6 orders of magnitude larger than the ones obtained in the past, can be achieved.An introduction to relevant aspects of photonic crystals and nonlinear optics can be found in chapter I. In chapter II second order nonlinear interactions in photonic crystals are described.We explain how to fabricate these colloidal nonlinear crystals, and then experimentally demonstrate that second harmonic generation in the framework of colloidal photonic crystals is a surface phenomenon. In chapter III, counter-propagating sum frequency generation and third harmonic generation are discussed. In chapter IV, we experimentally demonstrate that, using an opal made of nonlinear polystyrene spheres, the enhancement of second harmonic generation is possible if one takes advantage of the group velocity anomalies presents on the edges of flat bands that are opened at higher frequencies. The main conclusions of the work are summarized in the last chapter.