Ce manuscrit présente trois expériences menées dans le cadre de la fusion nucléaire par confinement inertiel. La première expérience porte sur l'étude la propagation d'un faisceau d'électrons rapides dans un plasma pré-comprimé dans le cadre du schémas d'allumage rapide. Deux expériences sur la génération d'onde de choc dans des plasmas ont été menées dans le cadre du schéma d'allumage par choc. La première expérience a été consacre à l'étude le la propagation d'un faisceau d'électrons rapides dans une cible comprimée. L'implosion de la cible avec une géométrie cylindrique a été menée avec l'installation laser GEKKO XII (ILE Osaka, Japon). Le faisceau d'électrons rapides a été injecté en utilisant l'installation laser LFEX (_1019W/cm2). et sa propagation à travers le cylindre comprimé a été observée avec plusieurs diagnostics X. Cette expérience a démontré l'effet d'un guidage du faisceau d'électrons rapides résultant du champ magnétique auto-généré. Par ailleurs, les résultats de cette expérience ont été en bon accord avec deux des simulation numériques. Cette étude a fait l'objet de la publication Approach to the study of fast electron transport in cylindrically imploded targets, Laser and particle Beams, 33, 525-534, (2015). Deux autres expériences ont été réalisées pour l’étude de la propagation de chocs forts créés par laser dans un plasma. Celles-ci ont été réalisées avec différentes installations laser.Dans la première expérience avec le laser Gekko Xll, nous avons observé la création et la propagation de deux ondes de choc successives dans des plasmas d’ablation de CH et de Be. L’objectif de caractériser l’amplification d’un choc transmis par la collision des deux chocscontre propagatifs a été partiellement réalisé. La comparaison des résultats expérimentauxà des simulations hydrodynamiques a permis d’établir une amplification du choc d’unfacteur 2 en pression pour les conditions expérimentales réalisées. Les tirs sur une cible deBe a permis de développer et valider les outils d’exploitation de la propagation de deuxchocs par radiographie X. La deuxième expérience a été réalisée avec laser PHELIX de GSI(Darmstadt, Allemagne). Le but de cette expérience était d’étudier la génération de chocsforts qui ont été utilisés pour étudier l’équations d’état du carbone dans le domaine WDMpertinent pour le planétologie. Les conditions de pression et de densité pour le carboneont été obtenues en déduisant la pression et la vitesse de l’onde de choc des diagnosticschronométriques employés dans cette expérience. Des états du diamant en phase liquidemétallique pour des pressions de l’ordre de 7 Mbar et des températures de 15,000 degrésont été obtenus. / This manuscript presents three experiments conducted as part of a nuclear fusion byinertial confinement. The first experiment is the study of the fast electron beam propagationin a pre-compressed plasma in the fast ignition scheme. Two other experiments about theshock wave generation in plasmas were conducted in the ignition shock pattern.The first experiment was devoted to the study of the fast electron beam transport in a compressed target. The implosion of the target with a cylindrical geometry was carriedout with the GEKKO XII laser facility (ILE Osaka, Japan). The fast electron beam wasgenerated by the LFEX laser ( 1019W/cm2) and its propagation through the compressedcylinder was observed with several X-ray diagnostics. This experiment showed the guidingeffect of the electron beam resulting from self-generated magnetic fields. Furthermore, theresults of this experiment were in good agreement with numerical simulations. This studywas the subject of the publication Approach to the study of fast electron transport incylindrically imploded targets, Laser and Particle Beams, 33,525-534,(2015). Two other experiments were performed to study the propagation of strong shockscreated by lasers in a plasma. These were carried out with different laser systems. In the firstexperiment with the Gekko XII laser, we observed the creation and the propagation of twosuccessive shock waves in an ablation plasma in CH and Be. The objective to characterizethe amplification of a transmitted shock by the collision of two counter propagatingshocks has been partially realized. The comparison of the experimental results with thehydrodynamic simulations enabled us to confirm an amplification of the shock by a factor2 in pressure in the condition of this experiment. The shot with a Be target allowed todevelop and to validate the diagnostic method of X-ray radiography for shock propagation.The second experiment was performed with laser PHELIX GSI (Darmstadt, Germany).The purpose of this experiment was to study the generation of strong shocks. They wereapplied to study the equation of state of carbone in WDM state for the planetology. Thecondition of pressure and density for the carbon were obtained by deducting the pressureand the velocity of the shock wave chronometric diagnostics employed in this experiment.In this experiment, diamond was at the metallic liquid phase with the pressure of 7 Mbarand the temperature of 15,000 degrees

Lorsque la matière condensée est soumise à des rayonnements de haute énergie, des électrons secondaires de basse énergie (0-20 eV) sont produits en grande quantité. Ces électrons participent à part entière aux dommages induits dans la matière, incluant les processus d’érosion et de modifications chimiques. Les fragments produits au sein du milieu réagissent et de nouvelles espèces sont formées. Plusieurs domaines d’application sont concernés par ces processus, et plus particulièrement le design de dispositifs par lithographie ou par dépôts assistés par faisceaux focalisés et l’astrochimie. Les enjeux concernent l’identification des mécanismes induits par les électrons lents, le contrôle des fragments réactifs et espèces stables formés, ainsi que la détermination de grandeurs quantitatives permettant d’apprécier l’efficacité des processus impliqués. L’approche développée dans ce travail de thèse consiste à irradier des surfaces et interfaces directement avec des faisceaux d’électrons de basse énergie afin d’étudier les processus induits. Les réponses de films moléculaires supportés modèles (d’épaisseur variable) sont étudiées en fonction de l’énergie incidente des électrons et des doses délivrées. Dans les cas favorables, des méthodologies ont pu être proposées pour accéder à l’estimation de sections efficaces effectives. Pour ce faire, trois techniques expérimentales sont combinées. Les films déposés et les résidus formés sont analysés par spectroscopie de perte d'énergie d’électrons à haute résolution (HREELS) et désorption programmée en température (TPD). Les fragments neutres (et non pas ioniques comme le plus souvent) désorbant sous irradiation sont analysés en masse afin de mener une étude de désorption stimulée par impact d’électrons (ESD).Dans le contexte de la fonctionnalisation de surface, le greffage de centres carbonés hybridés sp2 sur un substrat de diamant poly-cristallin hydrogéné a été réalisé par irradiation électronique d’une couche mince de benzylamine. A 11 eV, le mécanisme dominant implique la dissociation en neutres du précurseur. La section efficace effective de greffage a pu être déterminée par HREELS suite à une unique irradiation, en tirant avantage du profil du faisceau d’irradiation. Dans le contexte de l’astrochimie, la réponse à l’irradiation par électrons lents de glaces d’ammoniac amorphes et cristallisées a été étudiée. La désorption de molécules d’ammoniac a été observée. Elle peut résulter de l’érosion directe du film et de mécanismes de désorption induite par excitation électronique (DIET). Différents processus de fragmentation/recombinaison ont été mis en évidence via la désorption des espèces neutres NHx (x = 1,2), H2 et N2. Une chimie particulièrement riche est induite par irradiation électronique à 13 eV. L’analyse temporelle des rendements ESD a permis la détermination de la section efficace de la désorption de NH3, et l’observation de la formation retardée de N2 et H2. L’analyse TPD des résidus a démontré la synthèse de diazène (N2H2) et d’hydrazine (N2H4) dans le film. Ces résultats peuvent aider à l’élucidation des écarts observés dans les abondances de NH3 et N2 dans les régions denses de l'espace. Enfin, les premiers travaux réalisés pour fonctionnaliser un substrat de façon résolue à l’échelle micrométrique sous irradiation d’électrons lents sont également présentés. La faisabilité de la procédure utilisant un microscope électronique à basse énergie (LEEM) a été démontré sur une monocouche de terphenylthiol (TPT). Des motifs de 5 μm de travaux de sortie différents ont été imprimés en travaillant à des énergies de 10-50 eV. Ensuite la réponse de films modèles de résines lithographiques (PMMA, polyméthacrylate de méthyle) à des irradiations électroniques a été étudiée, afin d’identifier les énergies favorables en vue d’une modification de surface résolue spatialement. / High-energy irradiation of condensed matter leads to the production of copious amounts of low-energy (0-20 eV) secondary electrons. These electrons are known to trigger various dissociative processes leading to observed damages including erosion and chemical modifications. The resulting reactive species within the condensed media can also lead to the synthesis of new molecules. This has implications in several applications most especially in the design of lithographic methods, focused beam-assisted deposition, as well as in astrochemistry. In all these applications, it is important to identify the processes induced by low-energy electrons, study the reactive fragments and stable molecules produced to determine possibilities of controlling them, and generate quantitative data to gauge the efficiencies of these processes. The approach developed for this PhD work consists of directly irradiating surfaces and interfaces using low-energy electrons and studying the processes that arise. The responses of different model molecular films (of varying thickness) were studied as a function of incident electron energy and dose. In favorable cases, methodologies proposed herein can be used to estimate effective cross sections of observed processes. Three complementary surface-sensitive techniques were utilized for this purpose. To characterize the deposited films and formed residues, the High Resolution Electron-Energy Loss Spectroscopy (HREELS) and Temperature Programmed Desorption (TPD) were used. Neutral fragments (as opposed to their often-detected ionic counterparts) desorbing under electron irradiation were monitored using a mass spectrometer in a technique called Electron Stimulated Desorption (ESD).Within the context of surface functionalization, the grafting of sp2-hybridized carbon centers on a polycrystalline hydrogenated diamond substrate was realized through electron irradiation of a thin layer of benzylamine precursor deposited on its surface. At 11 eV, the dominant mechanism is proposed to be neutral dissociation of the precursor molecules. The effective cross section of the grafting process was estimated in only a single measurement from the HREELS map of the sample surface, taking advantage of the electron beam profile. Within the context of astrochemistry, on the other hand, the responses of crystalline and amorphous NH3 ices were studied under electron impact. The desorption of intact NH3 was observed which resulted in the direct erosion of the film proceeding through a mechanism consistent with desorption induced by electronic transitions (DIET). Different fragmentation and recombination processes were also observed as evidenced by detected neutral species like NHx (x=1,2), N2, and H2. Aside from desorption, a wealth of chemical processes was also observed at 13 eV. Temporal ESD at this energy allowed for the estimation of the effective cross section of NH3 desorption and observing the delayed desorption of N2 and H2. TPD analysis of the residues also provided evidence of N2H2 and N2H4 synthesis in the film. These results can help explain the observed discrepancies in abundances of NH3 and N2 in dense regions in space. Lastly, this PhD work will present prospects for these electron-induced processes to be constrained spatially in microscopic dimensions for lithographic applications. The feasibility of the procedure utilizing Low-Energy Electron Microscope (LEEM) was demonstrated on a terphenylthiol self-assembled monolayer (TPT SAM) specimen. Spots of 5 μm in diameter with different work functions were imprinted on the surface using energies from 10-50 eV. Electron-induced reactions in thin-film resists (PMMA, poly(methyl methacrylate)) were also studied at low-energy identifying opportunities for energy- and spatially-resolved surface modification.

Cette thèse porte sur l’étude théorique du transport d’un faisceau intense d’électrons relativistes dans une cible solide. Dans la première partie nous présentons les interprétations théoriques d’une partie des résultats d’une campagne d’expérience portant sur la production et le transport d’électrons relativistes dans une cible d’aluminium. Nous y démontrons la prédominance des e?ets collectifs sur les e?ets collisionels dans la première dizaine de microns de propagation grâce à des modèles de transports déjà existant au début de cette thèse. Ces modèles deviennent insu?sants dans le cas du transport de faisceau dans un isolant. Aussi, dans la deuxième partie, nous présentons un modèle de propagation du faisceau d’électrons relativistes dans un diélectrique incluant l’e?et de l’ionisation de la cible par le faisceau. Nous y quanti?ons les pertes d’énergies des électrons en fonction des paramètres du faisceau et du milieu environnant, et nous démontrons l’existence d’un régime de propagation pour lequel les électrons du plasma ne sont pas à l’équilibre thermodynamique local avec les ions. Ces résultats ont été comparés et con?rmés avec un code cinétique qui prend en compte l’ionisation par champ électrique et par collisions entre les électrons du plasma et les ions. Nous avons examiné la stabilité du faisceau et montré que ce dernier pouvait exciter deux types d’instabilités transverses sur des longueurs de propagation de l’ordre de 30 à 300 µm en fonction de la taille de la perturbation. / This PhD thesis is a theoretical study of high-current relativistic electron beam transport through solid targets. In the ?rst part, we present an interpretation of a part of experimental results of laser– produced electron beam transport in aluminium foil targets. We have estimated the fast electron beam characteristics and we demonstrated that the collective e?ects dominate the transport in the ?rst tens of µm of propagation. These quantitative estimates were done with the transport models already existing at the beginning of this thesis. These models are no longer su?cient in the case a fast electron beam propagation in insulator targets. Thus, in the second part, we have developed a propagation model of the beam that includes the e?ects of electric ?eld ionization and the collisional ionization by the plasma electrons. We present estimates of the electron energy loss induced by the target ionization, and we discuss its dependence on the beam and target parameters. In the case of a relatively low fast electron density, we demonstrated that the beam creates a plasma where the electons are not in a local thermodynamic equilibrium with ions. We have examined the beam stability and we demonstrated that transverse instabilities can be excited by the relativistic electron beam over the propagation distances of 30 - 300 µm depending on the perturbation wavelength.

Actuellement, l'élaboration de matériaux nanohybrides organiques/inorganiques suscite l'engouement de nombreux chercheurs du fait de leurs diverses applications potentielles. Le but de ce projet de thèse a été de préparer et caractériser de nouveaux éléments inorganiques et organiques permettant la conception de nanohybrides multi-fonctionnels possédant des propriétés répondant aux problématiques actuelles. Dans cet objectif, nous avons préparé des nanoparticules d'oxyde de zinc (ZnO) en tant que composant inorganique par ablation laser. La surface de ces NPs peut être modifiée par des composés organiques possédant un groupe d'ancrage acide carboxylique. Nous avonssynthétisé et caractérisé des dérivés viologènes, bien connu comme de forts accepteurs d'électron, possédant le groupe d'ancrage. Les nanohybrides de ZnO/viologènes ont été préparés et caractérisés par diverses techniques de spectroscopie. Nous avons développé des voies de synthèse efficaces permettant d'obtenir une série de nouveaux hétérocycles possédant des propriétés de donneur d'électron : dérivés de dibenzo[2,3:5,6]pyrrolizino[1,7-bc]indolo[1,2,3-lm]carbazole. Ces nouvelles molécules présentent une forte stabilité thermique et une forte fluorescence dans le domaine du visible. Leurs propriétés d'absorption à un et deux photons (Proche-infrarouge) ainsi que leur habilité de donneur d'électron ont été étudiés expérimentalement et à l'aide de calculs de mécanique quantique. Les éléments organiques et inorganiques étudiés sont des motifs de choix pour l'élaboration future de nanohybrides utilisables pour diverses applications comme dans le domaine de l'énergie photovoltaïque ou encore l'imagerie médicale. / Currently, the development of organic/inorganic nanohybrid materials arouses the enthusiasm of many researchers owing to their potential applications. The aim of this thesis was to prepare and characterize new inorganic and organic components for the future design of new multi-functional nanohybrids with properties responding to the current challenges. For this purpose, we have prepared nanoparticles of zinc oxide (ZnO) as the inorganic component by laser ablation. The surface of these nanoparticles can be modified by an organic component bearing the carboxylic group as an anchor. We synthesized and characterized a number of viologen derivatives, well known as strong electron acceptors, involving the anchoring groups. The nanohybrids of ZnO/viologens were prepared and characterized by various spectroscopic techniques. We have developed efficient synthetic routes toward a series of new heterocycles possessing the electron donating properties: derivatives of dibenzo[2,3:5,6]pyrrolizino[1,7-bc]indolo[1,2,3-lm]carbazole. These new molecules exhibit high thermal stability and strong fluorescence in the visible range. Their one- and two-photon (Near-infrared) absorption properties and electron donor ability were investigated experimentally and by means of quantum mechanical calculations. The studied organic and inorganic components can serve as promising building blocks of choice for the future development of nanohybrids used in various application domains such as in the fields of photovoltaics and medical imaging.

Ce travail de thèse a été motivé par la volonté de mesurer la transmission d’un faisceau électronique de basse énergie à travers un film. Ce type de mesures a été réalisé à l’aide du microscope électronique à projection MEP, dont l’utilisation est basée sur trois éléments clés : la pointe émettrice, l’objet, le système de détection. Les mesures effectuées permettent, sur un même objet, de déterminer la transmission en fonction de l’énergie cinétique des électrons incidents pour des énergies comprises entre quelques dizaines et plusieurs centaines d’électronvolts. Afin de mener à bien ces mesures, nous avons développé une procédure de fabrication de films ultra fins autosupportés. Leur caractérisation en MEB et MET a montré que cette procédure est fiable et qu’elle permet d’obtenir des films autosupportés de quelques nanomètres d’épaisseur sur des tailles latérales de quelques dizaines de micromètres. Nous nous sommes plus particulièrement penchés sur des films d’or nano poreux et sur des films continus de nickel. Cependant, des essais encourageants (Co, Au/Co/Au, oxyde d’aluminium, tétracontane) utilisant cette procédure indiquent que cette méthode de fabrication peut être étendue. Les mesures de transmission que nous avons réalisées sur l’or et le nickel ont permis d’accéder à des caractéristiques inhérentes au matériau. En effet, elles constituent une nouvelle méthode de détermination du potentiel interne U et du libre parcours moyen Λ. Nous démontrons donc à travers ce travail que la mesure de l’intensité transmise d’un faisceau cohérent d’électrons par un film ultra fin peut être réalisée à une échelle locale voire sur un cristallite unique. De plus, les films nano poreux constituent des objets agissant sur l’onde électronique aussi bien au niveau de l’amplitude que de la phase. Il nous est donc possible de moduler la fonction d’onde électronique par la maitrise de l’épaisseur et de la porosité du film. / This work of thesis was motivated by the will to measure the transmission of an electronic beam of low energy through a film. These measures were realized with the electron projection microscope, the use of which is based on three key elements: the tip, the object, the system of detection. The made measures allow, on the same object, to determine the transmission according to the kinetic energy of the incidental electrons for energies included between some tens and several hundreds of électronvolts. To bring to a successful conclusion these measures, we developed a procedure to fabricate freestanding ultra thin films. Their characterization by electronic microscopy showed that this procedure is reliable and that it allows to obtain freestanding films of some nanometers of thickness about side sizes of some tens of micrometers. We more particularly bent over golden nano porous films and over continuous nickel films. However, encouraging attempts (Co, Au/Co/Au, aluminum oxide, tétracontane) using this procedure indicate that this fabrication method can be spread. Transmission measurements realized on gold and nickel allowed to reach characteristics inherent to the material. Indeed, they constitute a new method of determination of the inner potential U and of inelastic mean free path Λ. We thus demonstrate through this work that the measure of the transmitted intensity of a coherent electrons beam by an ultra thin film can be realized in a local scale even on a unique cristallite. Furthermore, nano porous films constitute objects acting on the amplitude and the phase of the electronic wave. It is thus possible to modulate the wave electronic function by the control of the thickness and the porosity of the film.

L’interaction d’une impulsion laser, courte (~ 10 - 100 fs) et ultra-intense (> 10^18 W/cm²), avec un plasma sous-dense (< 10^19 cm^-3) peut accélérer, de manière compacte, une fraction des électrons du plasma jusqu’à des énergies relativistes (~ 100 - 300MeV). Ce phénomène, nommé accélération plasma par sillage laser (APSL), pourrait avoir de nombreuses applications telles que le futur collisionneur d’électrons a ultra-hautes énergies. Cependant, cela requiert au préalable des développements supplémentaires afin que l’APSL produise des paquets d’électrons stables et reproductibles avec une excellente qualité, c’est-à-dire de faibles émittances longitudinale et transverses.Au cours de cette thèse, une étude expérimentale de la stabilité et de la reproductibilité des paquets d’électrons auto-injectes a été réalisée dans des tubes capillaires diélectriques, de longueur 8-20mm et de rayon interne 76-89 µm, contenant du H2 pur a une densité électronique de (10 +/- 1, 5)x10^18 cm^-3. Des paquets d’électrons auto-injectes ont été produits, a une cadence de deux tirs par minute, avec une charge accélérée au-delà de 40 MeV de (66+/-7) pC, une énergie moyenne de (65+/-6) MeV, une divergence de (9+/-1) mrad et une fluctuation de pointe de 2,3 mrad. Trois sources de fluctuations et de dérives des propriétés des paquets d’électrons ont été discutées : dérive d’énergie laser, modification du gradient montant de densité électronique et fluctuations du pointé laser. Des contraintes sur le régime de fonctionnement ont été proposées afin d’améliorer la stabilité et la reproductibilité de la source laser-plasma d’électrons.Un mécanisme alternatif d’injection d’électrons dans l’onde de plasma a également été examiné : l’injection induite par ionisation. Une étude expérimentale a montré que les paquets d’électrons accélérés dans un mélange de 99%H2 + 1%N2 ont une charge deux fois plus importante qu’en présence de H2 pur. De plus, une injection plus précoce a été observée pour le mélange de 99%H2 + 1%N2, indiquant que les premiers électrons sont captures selon le mécanisme d’injection induite par ionisation. Une étude complémentaire, utilisant des simulations Particle-In-Cell avec le code WARP, confirment les résultats expérimentaux et suggèrent que l’auto-injection est supprimée par l’injection induite par ionisation. / The interaction of a short (~ 10 - 100 fs) and ultra-intense (> 10^18 W/cm²) laser pulse with an underdense (< 10^19 cm^-3) plasma can accelerate, in a compact way, a fraction of the electrons of the plasma toward relativistic energies (~ 100 - 300MeV). This mechanism, called laser wakefield acceleration (LWFA), might have various applications such as the future ultra-high energy electron collider. Prior to this, additional investigations are needed to ensure, through LWFA, a stable and reproducible generation of electron bunches of high quality, i.e. low transverse and longitudinal emittances.In this thesis, the stability and the reproducibility of the electron self-injection were experimentally investigated in 8-20mm long, dielectric capillary tubes, with an internal radius of 76-89 µm, and filled with pure H2 at an electronic density of de (10 +/- 1.5)x10^18 cm^-3. Electron bunches were produced, at a rate of two shots per minute, with an accelerated charge above 40 MeV of (66+/-7) pC, a mean energy of (65+/-6) MeV, a divergence of (9+/-1) mrad, and a pointing fluctuation of 2.3 mrad. Three sources were identified for the fluctuations and drifts of the electron bunch properties: laser energy drift, change of the electron number density upramp, and laser pointing fluctuations. Restrictions on the operating regime were proposed in order to improve the stability and the reproducibility of the laser-plasma electron source.An alternative mechanism of electron injection into the plasma wave was also investigated: the ionization-induced injection. An experimental study demonstrated that electron bunches generated in a mixture of 99%H2 + 1%N2 have twice more accelerated charge than in the case of pure H2. Moreover, the earlier onset of electron injection was observed for the mixture 99%H2 + 1%N2, indicating that the first electrons were trapped under the mechanism of ionization-induced injection. Particle-In-Cell simulations performed with the code WARP confirm the experimental results and suggest that the self-injection was inhibited by the ionization-induced injection.

Les faisceaux d’électrons et d’ions sont au cœur de nombreuses techniques instrumentales servant à explorer, analyser et agir sur des matériaux à l’échelle du micromètre au nanomètre (Microscopie électronique, spectrométrie d’électrons, techniques de « FIB »). Les limites de résolution spatiale et énergétique de ces techniques dépendent en grande partie des propriétés des sources qu’elles utilisent et en particulier de leur température de fonctionnement. De fait, depuis plus de 10 ans, le potentiel des atomes froids ionisés comme nouveau type de source d’électrons ou d’ions est intensivement exploré.Le projet expérimental réalisé au LAC et décrit dans cette thèse utilise un jet d’atomes de césium issu d’un piège magnéto-optique à deux dimensions. La température transverse du jet est de l’ordre de 100 µK. Malgré cela, le jet est encore trop divergent après la sortie de la zone de refroidissement pour notre expérience. Afin guider le jet d’atomes jusqu’à la zone d’ionisation, nous avons étudié une méthode particulière de guidage dipolaire. L’utilisation d’un seul laser convenablement réglé nous a permis de guider et pousser les atomes du jet en même temps tout en limitant le chauffage. Nous avons ainsi pu compresser avec ce laser pousseur-guideur le jet d’atomes sur un diamètre de 400 µm à 60 cm de la zone de refroidissement du PMO-2D.Le jet est ensuite ionisé par la méthode d’ionisation en champ électrique statique d’atomes de Rydberg. Les atomes sont tout d’abord excités par laser sur un état de Rydberg (n~30) en présence d’un champ électrique uniforme et homogène. Les atomes du jet ainsi excités voyagent vers une zone présentant un fort gradient de champ où ils vont alors s’ioniser autour de la même valeur de potentiel, réduisant ainsi la taille de la zone d’ionisation et donc de la dispersion en énergie potentielle initiale du faisceau d’électron. La probabilité d’ionisation des atomes dans le champ dépend grandement de l’état de Rydberg préalablement excité. Le choix de l’état de Rydberg optimal, i.e. qui a une probabilité d’ionisation la plus grande possible, nécessite une étude de l’ionisation des états de Rydberg du césium. Un modèle à deux niveaux est présenté dans cette thèse qui permet de retrouver le comportement d’ionisation d’état de Rydberg observé expérimentalement. Ce modèle simple nous a permis de comprendre quel type d’état nous devions exciter. Enfin une étude expérimentale est également présentée. / Electron and Ion beams are at the base of many instrumental techniques used to explore, to analyse and to modify materials from the micrometer to the manometer scale (Electronic Microscopy, Electron Spectrometry, Focused Ion beams techniques…). Spatial and Energetic resolutions of these techniques are strongly dependent on its source‘s properties and particularly their working temperature. In fact, for more than ten years, the potential of ionised cold atoms have been intensively studied. Our experiment at LAC, described in this thesis, uses a 2 dimensional magneto-optical trap (2D-MOT) to create a caesium atomic beam. The transverse temperature of the beam is around 100 µK. Despite this, the beam is still too divergent after exiting the cooling area. To guide the atomic beam up to the ionisation area, we have studied and implemented a particular method of dipolar guiding. The use of a unique laser properly set allowed us to push and guide altogether the atoms of the beam while limiting the heating effect. Thus, we have managed to compress the atomic beam’s size to 400 µm at 60 cm from the output of the MOT.Afterward, the atomic beam is ionised by the method of Rydberg (static) field ionisation. The atoms are firstly excited by laser on a Rydberg state (n~30) as a static homogeneous and uniform electric field is applied. The excited atoms of beam travel therefore to a high-gradient field area where they ionise around the same electric potential value, therefore reducing the ionisation area’s size and the initial potential energy spread of the electron beam. The ionisation probability of the atoms in the field depends greatly on the excited Rydberg state. The choice of an optimal Rydberg state , i.e. with the highest probability of ionisation, needs better knowledge of the ionisation of cesium Rydberg states. A two levels model us to describe the ionisation behaviour of some Ryberg. This simple models helps to understand what kind of states we want to excite in order to optimise the ionisation area‘s size. An experimental study of cesium Rydberg states is also presented.

Le travail de cette thèse porte sur l’étude expérimentale de la diffusion d’atomes d’hydrogène sur des surfaces et sous incidence rasante. L’énergie des atomes et des ions varie de quelques centaines d’eV à quelques keV, tandis que les surfaces étudiées sont des isolants et des semi-métaux. En particulier on a étudié la formation de l’ion H- sur du graphite pyrolytique dit HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) et sur une surface de LiF(001). Pour ce dernier système, nous avons étudié en détail la diffraction d’atomes H° et d’ions H+. Ces expériences ont été réalisées sur un montage expérimental utilisant un faisceau pulsé et permettant de détecter en coïncidence les particules diffusées et les électrons secondaires. L’ensemble permet de connaître la charge finale de la particule diffusée, sa perte d’énergie, son angle de diffusion, le tout en corrélation avec la statistique et l’énergie des électrons émis.Le résultat de ce travail a révélé que la diffraction persiste dans le régime inélastique. En effet, nous observons un motif de diffraction après la neutralisation de proton sur la surface de LiF(001). Un modèle est proposé pour expliquer ces résultats qui semblent en contradiction avec ceux publiés par le groupe de H. Winter sur la diffraction d’atomes d’hydrogène sur cette même surface. Concernant la formation d’ion négatif sur HOPG, nous avons mis en évidence un taux de H- (~10%) sur une surface propre. C’est le plus haut taux de H- jamais observé avec ce type d’expérience en incidence rasante. C’est encore plus élevé qu’avec des isolants ioniques, ces derniers donnant un taux déjà 10 fois plus grand que celui observé sur métaux propres. Ces résultats confirment l’efficacité du graphite à convertir des ions et des atomes en ions négatifs. En exploitant les données fournies par la technique des coïncidences, nous avons pu élucider le mécanisme à l’œuvre dans cette conversion. Du fait de la structure électronique particulière de HOPG, avec une bande interdite projetée dans la direction Gamma, seuls les électrons localisés sigma contribuent à la formation de l’ion négatif, donnant au HOPG un caractère isolant du point de vue de la capture électronique. Les électrons pi contribuant de manière efficace à la perte d’énergie par collisions binaires, donnant de ce point de vue au HOPG son caractère métallique. / In this thesis, we have investigated experimentally the scattering of hydrogen atoms and ions on solid surfaces at grazing incidence. The projectile energy ranges from several hundred eV to few keV. The formation of H- ions is studied on highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) surface; and surface diffraction is carried out on LiF(001) surface with H° and H+ particle scattering. Both experiments were performed in the same experimental setup (see Figure 1.2 and 2.1)—with grazing scattering geometry and a PSD (position sensitive detector) located downstream to record scattered particles. For charge state analysis a set of electrostatic plates is inserted between sample and PSD. During the experiment, coincident measurement technique is used to identify the energy loss associated to 0, 1, 2…electrons emission. Clear evidence of diffraction with inelastic scattering by proton on LiF(001) has been obtained, which has not been observed before. Indeed, the group of H. Winter reported that no diffraction exists with inelastic scattering of H° on LiF(001). However, according to our result, a coherence scattering factor still exists even though the electron capture by the proton is an inelastic process. For negative ion formation on HOPG surface, we report here the highest fraction of H- (~10%) measured in grazing scattering experiments; it is larger than those obtained on ionic insulators, the latter being typically 10 times larger than those measured on clean metals. These results confirm the high yields of negative hydrogen ions from graphite reported in the literature. Electron emission and energy loss of scattered beam have also been deciphered via coincidence measurement. Due to the special structure of HOPG, two kinds of electron emissions (σ and π-band electron) and energy losses (cycles and metal-like energy loss) have been measured. Furthermore, the total electron emission on HOPG with insulator-like behavior and total energy loss with metal-like are the most representative property of HOPG which have been first presented in this thesis.

Acidithiobacillus ferrooxidans (A. f.) est un modèle bactérien parfaitement adapté à l’étude de la survie en milieu acide. Si plusieurs métalloprotéines ont été identifiées et caractérisées d’un point de vue biochimique, le fonctionnement de la chaîne respiratoire couplant l’oxydation du Fe(II) à la réduction de l’oxygène dans cet organisme n’est pas élucidée. Au cours de ce travail de thèse, après avoir optimisé les conditions de croissance de la bactérie et de production des protéines redox impliquées, nous avons reconstitué sur interface électrochimique une partie de la chaîne respiratoire d’A. f. dans le but de déterminer étape par étape le chemin de transfert d’électrons (TE). Notre attention s’est portée sur trois protéines qui interagissent dans la chaîne respiratoire: la cytochrome c oxidase (CcO), la cuprédoxine AcoP, qui copurifie avec la CcO mais de fonction inconnue, et un cytochrome dihémique (Cyt c4) proposé comme interagissant avec la CcO. La mise en évidence, puis la quantification d’un TE intermoléculaire entre le Cyt c4 et AcoP, puis entre le Cyt c4 et la CcO nous a permis de proposer un rôle pour AcoP et un nouveau chemin de TE vers la CcO. Nous avons ensuite étudié les propriétés électrochimiques de la CcO vis à vis de la réduction catalytique de l’O2, en particulier avec une forte affinité. Nous avons ainsi pu montrer que la CcO de A. f. réduisait l’O2 à des potentiels 500 mV plus anodiques que les CcO neutrophiles par une connexion directe de l’enzyme sur nanomatériaux carbonés. Affinité pour O2 et haut potentiel redox font de cette CcO une enzyme de choix pour développer une nouvelle génération de piles à combustible enzymatique. / Acidithiobacillus ferrooxidans is one of the most studied bacterial models to understand how to survive in an acid environment. Although several metalloproteins have been identified and characterized from a biochemical point of view, the electron transfer pathway (ET) of the respiratory chain coupling the oxidation of ferrous iron with the reduction of oxygen in this organism has not been elucidated.During this thesis work, after having optimized the growth conditions of the bacterium and the production of the redox proteins involved, we reconstituted on the electrochemical interface part of the respiratory chain of A. ferrooxidans for the purpose of determining step by step the ET. Our attention focused on three proteins that interact in the respiratory chain: cytochrome c oxidase (CcO), the cupredoxin AcoP, which co-purifies with CcO but of unknown function, and a cytochrome dihemic (Cyt c4) proposed as interacting with the CcO. The demonstration, then the quantification of an intermolecular ET between the Cyt c4 and AcoP, then between the Cyt c4 and the CcO allowed us to propose a role for AcoP and a new pathway for the ET to the CcO. We then studied the electrochemical properties of CcO with respect to the catalytic reduction of O2. We have demonstrated the strong affinity of this oxidase for O2. We have established the chemical functions required to obtain a direct wiring of the enzyme on carbon nanomaterials. This showed that A. ferrooxidans CcO reduced O2 at potentials 500 mV more anodic than neutrophilic CcOs. Affinity for O2 and high redox potential make this CcO an enzyme of choice to develop a new generation of enzymatic fuel cells.

Cette thèse est dédiée à l'étude des propriétés de magnéto-transport des gaz d'électrons bidimensionnel, et plus spécifiquement du graphène sur carbure de silicium (G/SiC) ainsi qu’à l'interface entre les oxydes complexes LaAlO3 (LAO) et SrTiO3 (STO). Nous exploitons la génération d’un champ magnétique intense (jusqu'à 80 T) et les très basses températures (jusqu'à 40 mK) pour étudier les propriétés de transport quantique, qui sont évocatrices de la structure de bandes électroniques sous-jacente. Dans G/SiC, à la limite du régime d’effet Hall quantique, nous mesurons un plateau de Hall ultra-large quantifié à R=h/2e² couvrant un champ magnétique de plus de 70 T (de 7 T à 80 T). La résistance longitudinale est proche de zéro mais présente, de manière inattendue, de faibles oscillations périodiques avec l’inverse du champ magnétique. Sur la base d’observations microscopiques, ce gaz d’électrons 2D est modélisé par une matrice de graphène ayant une densité de porteurs de charge faible, parsemée d’ilots de taille micrométrique ayant un dopage plus important. Les simulations numériques des propriétés de transport reproduisent bien le plateau de Hall et la présence des oscillations. Au-delà du substrat de SiC qui agit comme un réservoir de charge et stabilise le facteur de remplissage à ν=2, un transfert de charge dépendant du champ magnétique entre les ilots chargés est responsable de la présence des oscillations de la magnétorésistance. Cette étude originale fournit de nouvelles perspectives pour des applications en métrologie. Les propriétés remarquables des gaz d’électrons 2D à l'interface entre les oxydes complexes LAO et STO sont aujourd'hui envisagées pour le développement de futurs dispositifs multifonctionnels. Toutefois, leurs propriétés électroniques sont encore mal connues et nécessitent des recherches plus approfondies. Dans ces systèmes, la magnétorésistance montre des oscillations de Shubnikov-de Haas (SdH) quasi-périodiques et un effet Hall linéaire jusqu'à 55 T à basse température. Nous observons une différence d’un ordre de grandeur entre la densité de porteurs extraite de la période des oscillations SdH et la pente de la résistance de Hall, impliquant la présence de nombreuses sous-bandes à l'énergie de Fermi. Les oscillations quasi-périodiques de la magnétorésistance sont bien reproduites par des simulations numériques prenant en compte l'effet Rashba à l'interface. De plus, à partir de l'évolution des oscillations SdH avec la tension de grille à très basse température (40mK), nous identifions les sous-bandes électroniques contribuant au transport, les orbitales atomiques dont elles dérivent, ainsi que leur localisation spatiale dans la profondeur de l'interface. / This thesis is devoted to the study of the magneto-transport properties of two dimensional electron gas (2DEG), and more specifically graphene on silicon carbide (G/SiC) as well as the interface between two complex oxides LaAlO3 / SrTiO3 (LAO/STO). We take advantage of very high magnetic field (up to 80 T) and very low temperature (down to 40 mK) to investigate the quantum transport properties, which are evocative of the underlying electronic band-structure. In G/SiC, close to the quantum Hall breakdown regime, we measure an ultra-broad quantum Hall plateau at R=h/2e² covering a magnetic field range of more than 70 T (from 7 T to 80 T). Accordingly, the longitudinal resistance is close to zero, but displays unexpected weak 1/B-periodic oscillations. Based on microscopic observations, this 2DEG is modeled as a low charge carrier density graphene matrix decorated by micrometers-size puddles with larger doping. Numerical simulations of the transport properties reproduce well both the broad Quantum Hall plateau and the presence of the oscillations. Besides the SiC substrate which acts as a charge reservoir and stabilizes the quantum Hall state at filling factor ν=2, a magnetic field dependent transfer of charges involving the puddles is responsible for the presence of the oscillating features. This original study provides new insights for resistance metrology purposes. The 2DEG arising at the interface between the complex oxides LAO and STO is nowadays envisioned for future multi-functional devices. Their electronic properties are still a matter of debate and require further investigations. The high field magneto-resistance of this 2DEG displays quasi-periodic Shubnikov-de Haas Oscillations (SdHO) and a linear Hall effect up to 55 T at low temperature. We observe a large discrepancy between the carrier density extracted from the period of the SdHO and the slope of the Hall resistance, which constitutes a strong evidence for the presence of many sub-bands crossing the Fermi energy. The quasi-periodic oscillations of the magneto-resistance are well reproduced by numerical simulations taking into account the strong Rashba effect at the interface. In addition, from the back-gate voltage evolution of the SdHO at sub-kelvin temperature, we identify the electronic sub-bands contributing to transport, the orbital symmetry from which they derive, as well as their spatial localization along the interface.