Ce travail de cette thèse présente les études sur l'influence du nouveau dégrée de liberté quantique, causé par le couplage tunnel entre les couches, sur les propriétés de transport des multi-puits quantiques dans un champ magnétique, à basse température, et sous irradiation micro-ondes. De nouvelles oscillations de résistance sont observées dans les systèmes d’électrons bi- et multicouches. Elles résultent d'une interférence entre les oscillations entre les sous-bandes et les oscillations induites par les micro-ondes. Des états à résistance nulle apparaissent lorsque les systèmes bicouches de haute qualité sous irradiation micro-ondes même en présence d’une diffusion additionnelle. Le mécanisme inélastique de la photorésistance est la contribution dominante à basses températures et sous un champ électronique modéré. Ce modèle confirme l'intégrité des estimations théoriques pour le temps de relaxation inélastique et mène à une explication satisfaisante de la photorésistance dans les systèmes d’électrons bi-et multicouches. Dans un champ magnétique intense, la suppression de l’effet tunnel entre les couches provoque des nouveaux états corrélés à cause d’une interaction électron-électron entre les différentes couches. Dans cette thèse, les systèmes électroniques tricouches, formés par de triples puits quantiques révèlent de nouveaux états de l’effet Hall Quantique fractionnaire si l’effet tunnel est supprimé par une composante parallèle du champ magnétique aux très basses températures (mK). / This work is devoted to the investigation of the influence of the additional quantum degree of freedom caused by tunnel coupling on transport properties of multilayer electron systems in magnetic fields, at low temperatures and under microwave excitation. Microwave-induced resistance oscillations in bi- and multilayer electron systems are the consequence of an interference of magneto-intersubband and microwave-induced resistance oscillations which leads to peculiar oscillations in magnetoresistance. High-quality bilayer systems exposed to microwave irradiation exhibit zero-resistance states even in the presence of intersubband scattering. The inelastic mechanism of microwave photoresistance is found to be the dominant contribution at low temperatures and moderate microwave electric field. This model confirms the reliability of theoretical estimates for the inelastic relaxation time and leads to a satisfactory explanation of photoresistance in bi- and multilayer electron systems. In high magnetic fields, the suppression of tunnelling between layers causes new correlated states owing to electron-electron interaction in neighboured layers. In this thesis, trilayer electron systems formed by triple quantum wells reveal new fractional quantum Hall states if tunnelling is suppressed by a parallel component of the magnetic field at mK temperatures.

L’obtention d’un Laser à Électrons Libres X (LEL-X) compact est un objectif majeur pour le développement des lasers. Plusieurs schémas prometteurs de LEL-X ont été proposés en utilisant à la fois l’accélération d’électrons dans les plasmas et des onduleurs optiques en régime Compton ou Compton inverse. Nous avons proposé un nouveau concept de LEL-X compact baptisé Raman XFEL, en combinant la physique des LEL en régime Compton, des lasers XUV conventionnels basés sur l’interaction laser plasma, et de l’optique non-linéaire. Nous étudions dans cette thèse les étapes préalables pour déclencher un effet laser à rayons X lors de l’interaction entre un paquet d’électrons libres relativistes et un réseau optique créé par l’interférence transverse de deux impulsions laser intenses. Dans cet objectif j’ai développé un code particulaire baptisé RELIC. Les études menées avec le code RELIC nous ont permis d’étudier la dynamique d’électrons relativistes et les processus d’injection du paquet d’électrons dans le réseau optique. Grâce à RELIC, nous avons distingué de nouveaux régimes d’interaction en fonction des paramètres du paquet d’électrons, ainsi que de la géométrie du réseau optique. Ces études ont été appliquées à l’amplification du rayonnement X et appuyées par des simulations PIC. RELIC a également permis de modéliser et d’analyser la première expérience réalisée en octobre 2015 sur l’installation laser ’Salle Jaune’ au Laboratoire d’Optique Appliquée (LOA). Cette première expérience a été une étape très importante pour la validation des modèles théoriques, et pour la réalisation future d’un laser à électrons libre X Raman. / The quest for a compact X-ray laser has long been a major objective of laser science. Several schemes using optical undulators are currently considered, in order to trigger the amplification of back scattered radiation, in Compton or inverse Compton regime. We have proposed a new concept of compact XFEL based on a combination between the physics of free electron lasers, of laser-plasma interactions, and of nonlinear optics. In this thesis, we study the necessary steps to trigger a X-ray laser during the interaction between a free relativistic electron bunch and an optical lattice created by the interference of two intense transverse laser pulses. For this purpose I developed a particular tracking code dubbed RELIC. RELIC allowed us to study the dynamics and injection process of a bunch of relativistic electrons into the optical lattice. Thanks to RELIC, we distinguished several interaction regimes depending on the relativistic electron bunch parameters, and on those of the optical lattice and its geometry. These studies are applied to the X ray amplification and supported by PIC simulations. RELIC also allowed us to model and analyze the first experiment conducted in october 2015 on the ”Salle Jaune” laser facility at LOA. This first experiment was very important to validate our theoretical models, and should prove to be an essential milestone for the development of a Raman X-ray free electron laser.

Lors de la focalisation d’un laser femtoseconde ultra-intense [I>10¹⁶W/cm²] sur une cible solide, dès le début de l’impulsion le champ laser est suffisant pour totalement ioniser la surface de la cible. Le reste de l’impulsion est ensuite réfléchi dans la direction spéculaire par le plasma dense ainsi créé : c’est un miroir plasma. Le champ laser ultra-intense peut accélérer les électrons au sein du plasma à des vitesses relativistes. Certains sont éjectés vers le vide et ces miroirs plasmas sont ainsi des sources de faisceaux d’électrons énergétiques. De plus, ils rayonnent dans l’extrême ultra-violet (XUV) à chaque période laser, ce qui se traduit par de la génération d’harmoniques d’ordre élevé de la pulsation laser. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre l’interaction laser-plasma sur miroirs plasmas à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les faisceaux d’électrons relativistes et les faisceaux d’harmoniques d’ordre élevé. Une première partie traite de la mesure des faisceaux harmoniques. Du fait des conditions physiques extrêmes d’interaction, la détection ne peut se faire qu’à une distance macroscopique de la cible. Ainsi la caractérisation des propriétés angulaires de ces faisceaux (réalisée en fonction des conditions d’interaction au cours de travaux précédents) ne fournit que des informations partielles sur l’interaction en elle-même. La ptychographie, une technique de mesure par diffraction cohérente où une sonde est diffractée par un objet, est ici transposée à la génération d’harmoniques sur miroirs plasmas grâce à la micro-structuration optique du plasma à la surface de la cible. Les champs sources harmoniques sont ainsi reconstruits en amplitude et en phase spatiales directement dans le plan cible. Grâce à ces mesures dans différentes conditions d’interaction, des modèles théoriques analytiques d’interaction en régime non relativiste [I<10¹⁸W/cm²] et relativiste [I>10¹⁸W/cm²] développés précédemment sont validés expérimentalement. Une seconde partie de cette thèse est consacrée à l’étude expérimentale des propriétés angulaires et en énergie des faisceaux d’électrons relativistes issus des miroirs plasmas. Une étude théorique et numérique, permet de prouver que ces mesures sont la première observation claire de l’accélération d’électrons relativistes par laser dans le vide (VLA). Enfin, l’étude simultanée des efficacités de génération des faisceaux d’électrons et d’harmoniques montre une corrélation nette entre les deux processus en régime relativiste. / When focusing an ultra-intense femtosecond laser pulse [I>10¹⁶W/cm²] onto a solid target, this target is ionized at the very beginning of the laser pulse. The resulting dense plasma then reflects the laser in the specular direction: it is a plasma mirror. The ultra-intense laser field can accelerate electrons within the plasma at relativistic speeds. Some are ejected towards the vacuum and these plasma mirrors are therefore sources of relativistic electron beams. Moreover, at each optical cycle they radiate in the form of extreme ultraviolet light, resulting in the generation of high-order harmonics of the laser frequency (HHG). The objective of this PhD is to understand laser-plasma interaction though the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated from plasma mirrors. The first part deals with harmonic beam measurement. Due to the extreme physical conditions during the interaction, detection can only be performed at macroscopic distance from target. Thus, the characterization of the harmonic beams’ angular properties (carried out as a function of interaction conditions in previous works) only provides partial information on the interaction itself. A technique of coherent diffraction imaging, named ptychography, which consists of diffracting a probe onto an object, is transposed to HHG on plasma mirrors by optically micro-structuring the plasma on a target surface. Harmonic fields are then reconstructed spatially in amplitude and phase directly in the target plane. Thanks to this measurement in different interaction conditions, previously developed theoretical analytical models in non-relativistic regime [I<10¹⁸W/cm²] and relativistic regime [I>10¹⁸W/cm²] are experimentally validated. The second part of the PhD is dedicated to the experimental characterization of angular and spectral properties of relativistic electron beams. A theoretical and numerical study shows that this constitutes the first clear observation of vacuum laser acceleration (VLA). Finally, a simultaneous study of harmonic and electron signals highlights a strong correlation between both processes in the relativistic regime.

Cette thèse présente une étude expérimentale des propriétés électroniques de deux matériaux topologiques, notamment l’isolant topologique tridimensionnel irradié Bi₂Te₃ et le super-réseau topologique naturel Sb₂Te. Les deux systèmes ont été étudiés par des techniques basées sur la spectroscopie de photoémission. Les composés Bi₂Te₃ ont été irradiés par des faisceaux d’électrons de haute énergie. L’irradiation avec des faisceaux d’électrons est une approche très prometteuse pour réaliser des matériaux qui sont vraiment isolants dans le volume, afin de mettre en évidence le transport quantique dans les états de surface protégés. En étudiant une série d’échantillons de Bi₂Te₃ par la technique de spectroscopie de photoémission résolue en temps et en angle (trARPES), nous montrons que les propriétés topologiques des états de surface de Dirac sont conservées après irradiation électronique, mais leurs dynamiques ultra-rapides de relaxation sont très sensibles aux modifications reliées aux propriétés du volume. De plus, nous avons étudié la structure électronique des bandes occupées et inoccupées du Sb₂Te. En utilisant la microscopie de photoémission d’électrons à balayage (SPEM), nous avons constamment trouvé diverses régions non équivalentes sur la même surface après avoir clivé plusieurs monocristaux de Sb₂Te. Nous avons pu identifier trois terminaisons distinctes caractérisées par différents rapports stœchiométriques de surface Sb/Te et possédant des différences claires dans leurs structures de bandes. Pour la terminaison dominante riche en tellure, nous avons également fourni une observation directe des états électroniques excités et de leurs dynamiques de relaxation en ayant recours à la technique trARPES. Nos résultats indiquent clairement que la structure électronique de surface est fortement affectée par les propriétés du volume du super-réseau. Par conséquent, pour les deux systèmes, nous montrons que la structure électronique de surface est absolument connectée aux propriétés du volume. / This thesis presents an experimental study of the electronic properties of two topological materials, namely, the irradiated three-dimensional topological insulator Bi₂Te₃ and the natural topological superlattice phase Sb₂Te. Both systems were investigated by techniques based on photoemission spectroscopy. The Bi₂Te₃ compounds have been irradiated by high-energy electron beams. Irradiation with electron beams is a very promising approach to realize materials that are really insulating in the bulk, in order to emphasize the quantum transport in the protected surface states. By studying a series of samples of Bi₂Te₃ using time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) we show that, while the topological properties of the Dirac surface states are preserved after electron irradiation, their ultrafast relaxation dynamics are very sensitive to the related modifications of the bulk properties. Furthermore, we have studied the occupied and unoccupied electronic band structure of Sb₂Te. Using scanning photoemission microscopy (SPEM), we have consistently found various nonequivalent regions on the same surface after cleaving several Sb₂Te single crystals. We were able to identify three distinct terminations characterized by different Sb/Te surface stoichiometric ratios and with clear differences in their band structure. For the dominating Te-rich termination, we also provided a direct observation of the excited electronic states and of their relaxation dynamics by means of trARPES. Our results clearly indicate that the surface electronic structure is strongly affected by the bulk properties of the superlattice. Therefore, for both systems, we show that the surface electronic structure is absolutely connected to the bulk properties.

Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communauté. / When an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community.

Les mono-couches auto-assemblées (SAMs) sont des systèmes de choix pour le développement de plateformes moléculaires aux propriétés physico-chimiques contrôlées. Il s’agit de monocouches organisées de molécules bi-fonctionnelles. Ces molécules se composent d’une fonction terminale modulable, séparée d’un groupement d’ancrage par un espaceur adapté. Ainsi, les propriétés des SAMs peuvent être ajustées pour le développement de systèmes électroniques moléculaires ou de capteurs (bio)-chimiques. De plus, des structurations chimiques supplémentaires peuvent être induites par irradiation.Les méthodes d’irradiation les plus courantes impliquent des particules de haute énergie. Les dommages induits résultent de plusieurs mécanismes en compétition (ionisations, excitations, dissociations). Dans cette thèse, les électrons lents (0-20 eV) sont utilisés comme particules primaires, et les processus d’interaction électron-SAM sont étudiés afin d’identifier les résonances d’attachement électronique. Aux énergies concernées, des processus dissociatifs sélectifs et efficaces peuvent être mis à profit pour proposer des stratégies d’irradiation menant à des modifications chimiques contrôlées et optimisées.Des SAMs modèles de thiols sur or sont étudiées par une technique de spectroscopie vibrationnelle de forte sensibilité de surface, la spectroscopie de perte d’énergie d’électrons lents (HREELS). Elle permet à la fois de caractériser les SAMs et de sonder les processus d'interaction électron-molécule. Les résultats obtenus concernent les : 1) SAMs aromatiques modèles de terphénylthiol (HS-(C₆H₄)₂-C₆H₅), stabilisables par réticulation sous irradiation. Une caractérisation vibrationnelle poussée de la SAM avant et après irradiation, en portant une attention particulière au comportement des modes d’élongation ν(CH), a permis d’opposer les processus de réactivité induite à 1, 6 et 50 eV.2) SAMs d’acide mercaptoundécanoïque (HS-(CH₂)₁ ₀ -COOH), les fonctions acides terminales permettant par exemple le greffage de peptides. L’interface SAM / environnement (COO-/COOH, eau résiduelle) a été caractérisée grâce à la forte sensibilité des modes d’élongation ν(OH) aux liaisons hydrogène. La démarche mise en place peut être facilement transposée à d’autres systèmes. / Self-Assembled Monolayers (SAMs) are good candidates to develop molecular platforms with controlled physico-chemical properties. A SAM is an ordered monolayer of bi-functionnal molecules. These molecules consist of an adjustable terminal function, separated from a headgroup by a chosen spacer chain. Thus, SAMs properties can be adjusted for the development of molecular electronic systems or (bio)-chemical sensors. Furthermore, additional chemical structuration can be induced by irradiation.Most current methods of irradiation involve high energy particles. The induced damages result from several competitive mechanisms (ionisations, excitations, dissociations). In this thesis, low energy electrons (0-20 eV) are used as primary particles, and the interaction processes between electrons and SAMs are studied in order to identify electron attachment resonances. At the associated energies, selective and effective dissociative processes can be induced to propose irradiation strategies leading to controlled and optimized chemical modifications.Model SAMs of thiols on gold are studied by a vibrational spectroscopy technique of strong surface sensibility, high resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS). It allows at the same time to characterize SAMs and to probe electron-molecule interaction processes. The result obtained deal with : 1) Aromatic model SAMs of Terphenyl-thiol (HS-(C₆H₄)₂-C₆H₅), which can be stabilized by cross-linking under irradiation. Induced reactive processes at 1, 6 and 50 eV were compared and opposed, thanks to an advanced vibrational characterization of the SAM before and after irradiation, and by paying a particular attention to the stretching mode ν(CH) behaviour.2) Mercaptoundecanoic acid SAMs (HS-(CH₂)₁ ₀ -COOH), whose terminal functions allow for example the peptide anchoring. The interface SAM / environment (COO-/COOH, residual water) was characterized thanks to the strong sensitivity of the stretching modes ν(OH) to hydrogen bonding. The approach that was developped can be easily transposed to other systems.

Aujourd'hui, les structures basées sur les matériaux ferromagnétiques sont largement utilisées pour différentes applications: mémoires magnéto-résistives à accès non séquentiel, capteurs magnétiques et également nouveaux composants électroniques et dipositifs spintroniques. La tendance générale de l'électronique moderne est une réduction de la dimension des éléments à l'échelle submicronique. Ainsi, les nanostructures magnétiques sont d'un grand intérêt et leurs méthodes de fabrication et propriétés sont étudiées activement.Le but principal de ce travail est la préparation et la recherche expérimentale et théorique des propriétés de nanostructures magnétiques pour applications aux composants magneto-résistifs et phononiques. La lithographie à sonde locale (SPL) et la lithographie par faisceau d’électrons (EBL) ont été utilisées pour la fabrication des nanostructures. De premiers pas ont également été réalisés en fabrication des cristaux phononiques sensibles au champ magnétique. / Nowadays, structures based on ferromagnetic materials are largely used for different applications: random access magneto-resistive memories, magnetic sensors, and also new electronic components and spintronic devices. The general trend of modern electronic is the reduction of dimensions down to submicronic scales. Therefore, the magnetic nanostructures are of great interest and their methods of fabrication and properties largely studied.The main goal of this work is the preparation and experimental and theoretical research on properties of magnetic nanostructures for applications in magnetoresistive and photonic devices. The Scanning Probe Lithography (SPL) and Electron Beam Lithography (EBL) were used for the nanostructures fabrications. First steps were also achieved in fabrication of phononic cristals sensitive the magnetic field.

Cette thèse se place dans le contexte de la fusion thermonucléaire pour la production d’énergie, dans le cadre de l’allumage rapide par faisceaux d’électrons chauds. Le travail présenté a pour but de caractériser la source de faisceaux d’électrons rapides, accélérés par lasers intenses (1019≠1020 W/cm2), et leur propagation dans des plasmas denses aussi bien à l’état solide quecomprimé.La première étude présentée avait pour but d’étudier la propagation d’électrons rapides, caractérisés par une densité de courant > 1011 A/cm2, dans des cibles d’aluminium chauffées à la température de Fermi par un choc plan contra-propagatif, qui les comprimait à deux fois la densité du solide. La géométrie de compression plane nous a permis de dissocier les pertesd’énergie dues aux effets résistifs et collisionnels, en comparant des cibles solides et comprimées de masses surfaciques identiques. Nous avons observé pour la première fois une augmentation des pertes d’énergie d’origine résistive dans les échantillons chauffés. La confrontation des données expérimentales avec les simulations, incluant une caractérisation complète de la source électronique, de l’état de compression des cibles et du transport d’électrons, a permis d’étudier l’évolution temporelle de la résistivité du matériau. Elle a notamment permis d’estimer que le pouvoir d’arrêt résistif dans les cibles tièdes et denses est d’amplitude comparable au pouvoir d’arrêt collisionnel.Dans la deuxième étude, nous avons analysé l’accélération et le transport d’électrons rapides produits lors de l’interaction d’un laser à haut contraste avec un cône de cuivre, enchâssé dans un bloc de carbone, et comprimé par un choc plan contra-propagatif. Un système d’imagerie X a permis de visualiser le couplage entre le faisceau laser intense et le cône à différents instants de la compression. Ce diagnostic, donnant accès à la distribution spatiale du faisceau d’électrons chauds, a montré une génération d’électrons dans tout le volume du cône pour des temps supérieurs au temps de débouché de choc au niveau de la pointe. Pour des temps antérieurs, l’interaction se produit à haut contraste, la source est restreinte au niveau de la pointe du cône, et la propagation collimatée des électrons vers l’intérieur de la cible est assurée par les champs magnétiques auto-générés. Ces conclusions ont été obtenues en confrontant les données expérimentales aux simulations.Une caractérisation hydrodynamique de la compression par choc de la cible a été effectuée à l’aide d’une technique de radiographie X, permettant de visualiser la propagation du front de choc dans la cible, sa collision avec la pointe du cône et son glissement le long des parois. Les mesures sont en accord avec des simulations hydrodynamiques. / The framework of this PhD thesis is the inertial confinement fusion for energy production, in the context of the electron fast ignition scheme. The work consists in a characterization of the transport mechanisms of fast electrons, driven by intense laser pulses (1019 ≠ 1020 W/cm2) inboth cold-solid and warm-dense matter.The first goal was to study the propagation of a fast electron beam, characterized by a current density > 1011 A/cm2, in aluminum targets initially heated close to the Fermi temperature by a counter-propagative planar shock. The planar compression geometry allowed us to discriminate the energy losses due to the resistive mechanisms from collisional ones by comparing solid and compressed targets of the same initial areal densities. We observed for the first time a significant increase of resistive energy losses in heated aluminum samples. The confrontation of the experimental data with the simulations, including a complete characterization of the electron source, of the target compression and of the fast electron transport, allowed us to study the time-evolution of the material resistivity. The estimated resistive electron stopping power in a warm-compressed target is of the same order as the collisional one.We studied the transport of the fast electrons generated in the interaction of a high-contrast laser pulse with a hollow copper cone, buried into a carbon layer, compressed by a counterpropagative planar shock. A X-ray imaging system allowed us to visualize the coupling of thelaser pulse with the cone at different moments of the compression. This diagnostic, giving access to the fast electron spatial distribution, showed a fast electron generation in the entire volume of the cone for late times of compression, after shock breakout from the inner cone tip. For earlier times, the interaction at a high-contrast ensured that the source was contained within the cone tip, and the fast electron beam was collimated into the target depth by self-generated magnetic fields. These conclusions were obtained by a confrontation of experimental data to simulation results.The hydrodynamic characterization of the shock-induced target compression was performed using a X-ray point projection radiography technique, allowing to visualize a propagation of the shock front into the target, its collision with the cone tip and its subsequent sliding along the cone walls. The measurements are in agreement with hydrodynamic simulations.

L’objectif de ce travail a été de mettre en place un système original capable de produire et stocker l’énergie à partir de la lumière dans un dispositif unique. Pour ce faire, nous avons choisi d’adapter l’électrode photo-sensible d’une DSSC sur un système d’accumulateur électrochimique. La première partie de ce travail a été de mettre en place la technique de spectroscopie EIS-λ, basée sur la spectroscopie d’impédance électrochimique couplée à un balayage en longueur d’onde de la lumière incidente. L’objectif de cette mesure est d’identifier et de quantifier les différents mécanismes de transfert électroniques, photo-dépendant ou non, ayant lieu à la surface de l’électrode photo-sensible, ainsi que les processus de désactivation des états excités des sensibilisateurs. Nous nous sommes ensuite penchés sur la recherche des conditions optimales d’utilisation de deux coadsorbants — l’acide bismethoxyphenyl phosphinique ou BMPP et l’acide chenodesoxycholique ou CDCA — avec le sensibilisateur de référence N719. Nous avons également quantifié leurs activités shield et anti-π-stacking grâce à la technique EIS-λ. Nous avons ainsi réalisé une DSSC présentant un rendement de photo-conversion de 8,3% en utilisant le co-adsorbant BMPP dans un ratio [co-ads]/[S] = 1, contre 7,2% dans les conditions de référence — avec le coadsorbant CDCA utilisé dans un ratio [co-ads]/[S] = 10. Par la suite, nous avons imaginé et synthétisé trois complexes de ruthénium hydrophiles originaux dont nous avons testé le pouvoir de photo-conversion dans des DSSC à électrolyte 100% aqueux, en présence des co-adsorbants sélectionnés. Ces systèmes ont permis de dépasser le pouvoir de photo-conversion du sensibilisateur N719, dans l’eau, avec un rendement maximal obtenu de 1,31%. Enfin, nous avons sélectionné la meilleure combinaison sensibilisateur / co-adsorbant afin de réaliser une électrode photo-sensible que nous avons implémentée dans un système original d’accumulateur électrochimique à base d’électrolytes aqueux. Le système ainsi mis en place constitue aujourd’hui le premier dispositif fonctionnel d’accumulateur 100% aqueux photo-rechargeable à partir d’une électrode mésoporeuse photo-sensibilisée / The aim of this work was to imagine and to develop a new system able to produce and store energy from sunlight in a single device. For this purpose, the photo-sensitive electrode of a DSSC has been adapted to an electrochemical accumulator. The first part of this work was to develop a new spectroscopic technique, called EIS-λ and based on electrochemical impedance spectroscopy combined to incident light wavelength sweep. This technique has proved its capacity to identify and quantify the different mechanisms of electron transfer over the surface of the semiconducting material and their dependency to incident wavelength, together with the various deactivation processes of the excited state of the sensitizer. Then, we investigated the best conditions to use two different co-adsorbents — namely bis-methoxyphenylphosphinic acid, or BMPP, and chenodesoxycholic acid, or CDCA — with the reference sensitizer N719. The shield and anti-π-stacking activities of the two coadsorbents has been characterized using EIS-λ technique. DSSC with a photo-conversion yield of 8,3% has been prepared in the lab using BMPP in a ratio [co-ads]/[S] = 1 while reference conditions – namely with CDCA in a ratio [co-ads]/[S] = 10 — only gave 7,2%. Besides, we have designed and synthesized three original hydrophilic ruthenium complexes, then tested their photo-conversion properties in DSSC with 100% aqueous electrolytes. Such systems, with the selected co-adsorbents, allowed 1,31% photo-conversion yield to be obtained, which is two times larger than the efficiency exhibited by N719 in the same electrolyte conditions. Finally the best combination sensitizer / co-adsorbent has been selected to achieve a photo-sensitive electrode which has been implemented in an original electrochemical accumulator with aqueous electrolytes. This system represents the first functional device of a 100% aqueous accumulator, which is photo-reloadable with a photosensitized mesoporous electrode

Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur la dynamique quantique de diffusion d'atomes d'hydrogène sur une surface de palladium (111). L'étude du système 3D a permis de détailler le spectre infrarouge de H/Pd(111) en mettant en évidence l'existence sur différents sites d'adsorption d'états localisés fortement couplés (résonance de Fermi). Ce phénomène gouverne la diffusion des atomes d'hydrogène sur une échelle de temps ultra-rapide (fs).L'étude du système 6D (H2/Pd(111)) a montré que les transitions observées sont, en fait, des bandes de transition entre plusieurs états d'adsorption quasi-dégénérés. L'accord entre les valeurs calculées et mesurées est, par contre, significativement moins bon qu'entre celles calculées pour le système 3D et les données mesurées. Est-ce que l'hydrogène adsorbé sur le palladium existe sous la forme d'une molécule diatomique faiblement lié? Cette thèse a fourni certains éléments de réponse à cette question, qui reste cependant encore ouverte. / The work carried out during this thesis focuses on the quantum dynamics of the diffusion of hydrogen atoms on a surface of palladium (111). The study of the 3D system allowed us to detail the infrared spectrum of H/Pd (111), showing the existence of different adsorption sites on which localized states exist that are strongly coupled (Fermi resonance). This phenomenon governs the diffusion of hydrogen atoms in an ultra-fast time scale (fs).The study of the (6D) H2/Pd(111) system has shown that the transitions observed are in fact transition bands between several quasi-degenerate adsorption states. The agreement between the calculated and measured values is significantly less good than that between the data calculated for the 3D system and the measured data. Does adsorbed hydrogen on palladium exist in the form of a weakly bound H2 molecule? This thesis has provided some answers to this question, which remains open, hovewer, to some extent.