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Propriedades Óticas de Estruturas Semicondutoras com Dopagem Planar do Tipo n ou p / Optical properties of semiconductor structures with doping Flat Type n or pLevine, Alexandre 29 April 1998 (has links)
Estruturas semicondutoras com dopagem planar são sistemas de considerável interesse tanto para a a pesquisa básica como para a aplicação em dispositivos. Neste trabalho caracterizamos estruturas semicondutoras com dopagem planar tipo n ou p, utilizando técnicas de espectroscopia ótica tais como fotoluminescencência (PL) e fotoluminescência-excitação (PLE). As amostras foram crescidas com a técnica de Epitaxia por Feixe Molecular (BEM, Molecular Beam Epitaxy) no Laboratório de Novos Materiais Semicondutores (LNMS) do IFUSP, com exceção das amostras com dopagem planar tipo p que foram crescidas nos laboratórios do Departamento de Física da Universidade Federal de Minas Gerais. Investigamos as propriedades eletrônicas de super-redes de GaAs com dopagem planar de silício, em função da concentração dos átomos dopantes, mantendo-se fixa a distância entre os planos de dopagem. Através da comparação de nossos resultados experimentais com os de cálculos autoconsistentes da estrutura eletrônica das super-redes, identificamos a origem de todas as emissões observadas nos espectros de PL. As emissões principais (denominada bandas B) foram identificadas como oriundas do processo de recombinação radiativa dos portadores do gás bidimensional de elétrons (2DEG) com buracos fotogerados na banda de valência. Outras emissões (denominadas bandas A) foram associadas com o processo de recombinação dos elétrons do 2DEG com impurezas de Carbono. Analisamos também amostras de poços quânticos de InGaAs/GaAs com dopagem planar de Silício. Nestes sistemas, devido à presença de impurezas (que atuam como centros de espalhamento) e variações na composição da liga de InGaAs (que dão origem à localização de buracos), transições com e /ou sem conservação de quase-momento envolvendo estados de buraco estendidos e/ou localizados constituem os possíveis processos de recombinação radiativa entre os elétrons do 2DEG e os buracos fotogerados. Neste trabalho, investigamos os processos de recombinação dos elétrons do 2DEG com os buracos gerados por excitação ótica comparando a forma de linha dos espectros experimentais e teóricos de PL. Estruturas semicondutoras de GaAs contendos um único plano de átomos de Berílio (dopagem tipo p ) também foram analisadas neste trabalho. Os resultados de nossas investigações evidenciam a existência de um potencial fotoinduzido, que confina os elétrons fotogerados. O processo de formação deste potencial é discutido neste trabalho. / Delta-doped semiconductor structures are systems of considerable interest for basic research and device applications. In this work, we performed the characterization of n or p-type semiconductor structures, using spectroscopic tecniques as photoluminescence (PL), photoluminescence-excitation (PLE) and selective photoluminescence (SPL). The samples were grown by Molecular Beam Epitaxy (BEM) at LNMS (Laboratório de Novos Materias Semicondutores) of IFUSP anda t Physical Department of UFMG. The electronic structure of Silicon delta-doped GaAs super-lattices with different donor concentrations in the delta-doped layer and a fixed distance between adjacent Si-doped layers was investigated. Though the comparison o four experimental results with the superlattices electronic structure calculated self-consistently we identified the origino f all observed in PL spectra structures. The principal emissions (denominated as bands B) are due to recombination of two-dimensional electron gás (due to delta doping) with photocreated holes in Valence band. Other spectral features (denominated as bands A) were associated with recombination of two dimensional electron gás and Carbon impurity. We analyzed PL spectra of InGaAs/GaAs quantum well samples with Silicon delta doping. In this systems recombination of electrons from two-dimensional gas with photocreated holes through the transitions with or without quase-momentum conservation were observed in PL spectra. Comparing experimental and theoretical lineshape, we are able to determine optical transitions in which holes in localize dor extended states took part. Localization of holes in Valence band is due to fluctuations in dopant distribution in the delta-doped layer. Moreover, GaAs with Beryllium delta doping (p-type) were analyzed in this work . Results o four investigation shown the existence of a photoinduced potential, which confine photocreated electrons in strutures of this type. Formation processo f this potential is discussed in this work.
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Propriedades Óticas de Estruturas Semicondutoras com Dopagem Planar do Tipo n ou p / Optical properties of semiconductor structures with doping Flat Type n or pAlexandre Levine 29 April 1998 (has links)
Estruturas semicondutoras com dopagem planar são sistemas de considerável interesse tanto para a a pesquisa básica como para a aplicação em dispositivos. Neste trabalho caracterizamos estruturas semicondutoras com dopagem planar tipo n ou p, utilizando técnicas de espectroscopia ótica tais como fotoluminescencência (PL) e fotoluminescência-excitação (PLE). As amostras foram crescidas com a técnica de Epitaxia por Feixe Molecular (BEM, Molecular Beam Epitaxy) no Laboratório de Novos Materiais Semicondutores (LNMS) do IFUSP, com exceção das amostras com dopagem planar tipo p que foram crescidas nos laboratórios do Departamento de Física da Universidade Federal de Minas Gerais. Investigamos as propriedades eletrônicas de super-redes de GaAs com dopagem planar de silício, em função da concentração dos átomos dopantes, mantendo-se fixa a distância entre os planos de dopagem. Através da comparação de nossos resultados experimentais com os de cálculos autoconsistentes da estrutura eletrônica das super-redes, identificamos a origem de todas as emissões observadas nos espectros de PL. As emissões principais (denominada bandas B) foram identificadas como oriundas do processo de recombinação radiativa dos portadores do gás bidimensional de elétrons (2DEG) com buracos fotogerados na banda de valência. Outras emissões (denominadas bandas A) foram associadas com o processo de recombinação dos elétrons do 2DEG com impurezas de Carbono. Analisamos também amostras de poços quânticos de InGaAs/GaAs com dopagem planar de Silício. Nestes sistemas, devido à presença de impurezas (que atuam como centros de espalhamento) e variações na composição da liga de InGaAs (que dão origem à localização de buracos), transições com e /ou sem conservação de quase-momento envolvendo estados de buraco estendidos e/ou localizados constituem os possíveis processos de recombinação radiativa entre os elétrons do 2DEG e os buracos fotogerados. Neste trabalho, investigamos os processos de recombinação dos elétrons do 2DEG com os buracos gerados por excitação ótica comparando a forma de linha dos espectros experimentais e teóricos de PL. Estruturas semicondutoras de GaAs contendos um único plano de átomos de Berílio (dopagem tipo p ) também foram analisadas neste trabalho. Os resultados de nossas investigações evidenciam a existência de um potencial fotoinduzido, que confina os elétrons fotogerados. O processo de formação deste potencial é discutido neste trabalho. / Delta-doped semiconductor structures are systems of considerable interest for basic research and device applications. In this work, we performed the characterization of n or p-type semiconductor structures, using spectroscopic tecniques as photoluminescence (PL), photoluminescence-excitation (PLE) and selective photoluminescence (SPL). The samples were grown by Molecular Beam Epitaxy (BEM) at LNMS (Laboratório de Novos Materias Semicondutores) of IFUSP anda t Physical Department of UFMG. The electronic structure of Silicon delta-doped GaAs super-lattices with different donor concentrations in the delta-doped layer and a fixed distance between adjacent Si-doped layers was investigated. Though the comparison o four experimental results with the superlattices electronic structure calculated self-consistently we identified the origino f all observed in PL spectra structures. The principal emissions (denominated as bands B) are due to recombination of two-dimensional electron gás (due to delta doping) with photocreated holes in Valence band. Other spectral features (denominated as bands A) were associated with recombination of two dimensional electron gás and Carbon impurity. We analyzed PL spectra of InGaAs/GaAs quantum well samples with Silicon delta doping. In this systems recombination of electrons from two-dimensional gas with photocreated holes through the transitions with or without quase-momentum conservation were observed in PL spectra. Comparing experimental and theoretical lineshape, we are able to determine optical transitions in which holes in localize dor extended states took part. Localization of holes in Valence band is due to fluctuations in dopant distribution in the delta-doped layer. Moreover, GaAs with Beryllium delta doping (p-type) were analyzed in this work . Results o four investigation shown the existence of a photoinduced potential, which confine photocreated electrons in strutures of this type. Formation processo f this potential is discussed in this work.
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Otimização das propriedades de transporte em supercondutores de MgB2 com a adição de compostos de estrutura cristalina tipo AlB2 e fontes distintas de carbono / Transport properties optimization of MgB2 superconductors with the addition of compounds with AlB2-type crystalline structure and different carbon sourcesLucas Barboza Sarno da Silva 26 March 2013 (has links)
Em Janeiro de 2001, um supercondutor totalmente novo foi apresentado por Nagamatsu, o diboreto de magnésio (MgB2), com uma temperatura crítica, Tc, surpreendentemente alta de 39 K. Atualmente, o MgB2 é considerado o condutor de alto campo do futuro. É claramente aceito que os valores excepcionais de altos campos magnético crítico superior, Hc2, (Hc2 + (0) ? 40 T para Tc ? 35 - 40 K) mostram que o MgB2 é capaz de substituir o Nb3Sn (Hc2 (0) ? 30 T para Tc ? 18 K) como a escolha para aplicações de altos campos magnéticos. Neste trabalho foram preparadas pastilhas supercondutoras de MgB2 utilizando adições de diboretos metálicos de ZrB2, TaB2, VB2 e AlB2 e adições simultâneas de diboretos metálicos e fontes diversas de carbono, como carbeto de silício, grafite e nanotubos de carbono. O objetivo da adição desses novos elementos foi criar mecanismos para melhorar a capacidade de transporte do material, tanto pela dopagem substitucional como pela geração de defeitos na matriz supercondutora, atuando como eficientes centros de aprisionamento das linhas de fluxo magnético. Para isso foram utilizados dois diferentes métodos de preparação de amostras, insitu e ex-situ. O método de preparação in-situ seguiu padrões convencionais, como mistura em moinho de bola e tratamento térmico em fluxo de argônio. Para a preparação das amostras utilizando-se o método ex-situ foram utilizadas técnicas mais sofisticadas, como moagem de alta energia e tratamento térmico em altas pressões (Hot Isostatic Press, HIP). Em geral, as adições dos diboretos metálicos melhoraram a capacidade de transporte do material em baixos campos, as fontes de carbono aumentaram os valores de densidade de corrente crítica em altos campos magnéticos, enquanto que as combinações das duas adições melhoram a capacidade de transporte, para algumas amostras, em toda a faixa de campo magnético medida. / In January 2001, a new superconductor was presented by Nagamatsu, the magnesium diboride (MgB2), with a critical temperature, Tc, extremely high of 39 K. MgB2 is considered the high field conductor of the future. The exceptional high values of upper critical magnetic field, Hc2, (Hc2 + (0) ? 40 T for Tc ? 35 - 40 K) show that the MgB2 is able to replace the Nb3Sn (Hc2 (0) ? 30 T for Tc ? 18 K) as the choice for applications in high magnetic fields. In this work, superconducting pellets of MgB2 were prepared with addition of other metal diborides of ZrB2, TaB2, VB2, and AlB2, and simultaneous additions of metal diborides and different carbon sources, such as silicon carbide, graphite and carbon nanotubes. The objective of these additions of new elements was to create mechanisms to improve the transport capacity of the material, by substitutional doping and by generation of defects in the superconducting matrix, acting as effective pinning centers of magnetic flux lines. Two different methods for sample preparation were used, the in-situ and the ex-situ method. The in-situ preparation method followed conventional standards, such as powder mixing in a ball mill and heat treatment in argon flow. The ex-situ preparation method used more sophisticated techniques, such as high energy ball milling and heat treatment under high pressures (Hot Isostatic Press, HIP). In general, the additions of metal diborides improved the transport capacity of the material at low fields, the carbon sources increased the critical current density at high magnetic fields, whereas the combination of these two additions improved the transport capacity, for some samples, in all range of applied magnetic field.
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Estudo térmico e vibracional dos cristais de β-alanina pura e dopada com prata / THERMAL AND VIBRATIONAL STUDY OF β - ALANINE CRYSTALS PURE AND DOPED WITH SILVERSousa, Johnny Clécio Feitosa 12 December 2016 (has links)
Submitted by Rosivalda Pereira (mrs.pereira@ufma.br) on 2017-05-05T20:54:58Z
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Previous issue date: 2016-12-12 / In this work a study on the influence of silver (Ag+ ) in the crystal structure of the crystal β - alanine. The introduction of doping in a crystal lattice can change its physical properties and its growth habit. These changes in the structure can optimize the technological applications of these crystals. The crystals of β - alanine and pure β - alanine doped with silver ions (Ag +) were grown by the method of slow evaporation of solvent resulting in good quality crystals. Characterization was carried measured by X-ray diffraction, thermogravimetry, differential thermal analysis, differential scanning calorimetry and Raman scattering at room temperature and at high temperatures. After twenty days of rest, we obtained the pure and doped crystal growth in a solution with pH 6.2 and 6.8. With the diffractogram of the pure and doped and analyzes the Rietveld method, it was found that at room temperature the β -pure Alanine and doped with Ag + crystallize in the space group of orthorhombic structure P, b, c, a (61) , α, β, γ = 90 °. The refinement of quality parameters were satisfactory, with RWP = 14.32% and S = 1.23 for the pure sample and RWP = 18.16% and S = 1.38. The thermal analysis DTA and TGA showed that pure sample has thermal stability to 180 ° C and a weight loss of 80% between 180ºC and 332ºC with first endothermic event at 202.16 °C. And for the doped mass loss percentage is maintained, but the sample showed a lower thermal stability to 165 ° C first endothermic event at 193.49 ° C. DSC analysis revealed that pure sample undergoes fusion 206.49 ° C and 196.02 ° C in sample doped and that there is no thermal event that features a phase transition before melting. The Raman scattering study was conducted with temperatures in three spectral regions with gradually increasing temperature (40 ° C to 170 ° C). The first 40 cm -1 to 300 cm -1 , corresponding to modes of external vibration the second at 500 cm-1 and 1500 cm-1 and the third at 2800 cm-1 and 3100 cm -1 que are related to the vibration modes internal. The measurements showed that there was a weakening of the intermolecular bonds in the crystal of β - alanine doped with Ag+ ions, and that all the dynamic study is being described by two bands of lower power modes of the network once. Thus, the crystals have good transparency and optical studies can be applied in non-linear optics. / Neste trabalho foi realizado um estudo sobre a influência dos íons (Ag+) na estrutura cristalina do cristal de β – alanina. A introdução de dopantes em uma rede cristalina pode alterar suas propriedades físicas ou seu hábito de crescimento. Estas mudanças na estrutura podem otimizar as aplicações tecnológicas destes cristais. Os cristais de β – alanina pura e β – alanina dopada com íons prata (Ag+) foram crescidos pelo método da evaporação lenta do solvente resultando em cristais de boa qualidade. Medidas de caracterização por difração de raios-X, termogravimetria, análise térmica diferencial, calorimetria exploratória diferencial e espalhamento Raman à temperatura ambiente e a altas temperaturas. Após vinte dias de repouso, obteve-se os cristais puro e dopado em uma solução de crescimento com pH igual a 6.2 e 6.8. Com o difratograma da amostra pura e dopada e as análises do método Rietveld, constatou-se que à temperatura ambiente a β – alanina pura e dopada com Ag+ cristalizam-se numa estrutura ortorrômbica de grupo espacial P,b,c,a (61) , α, β, γ = 90°. Os parâmetros de qualidade do refinamento foram satisfatórios, com Rwp = 14,32% e S = 1,23 para a amostra pura e Rwp = 18,16% e S = 1,38. As análises térmicas de TGA e DTA mostraram que a amostra pura apresenta uma estabilidade térmica até 180ºC e uma perda de massa de 80% entre 180 ºC e 332ºC com primeiro evento endotérmico em 202,16 ºC. E para a amostra dopada os percentuais de perda de massa são mantidos, porém a amostra apresentou uma estabilidade térmica menor, 165ºC com primeiro evento endotérmico em 193,49 ºC. As analises de DSC revelaram que a amostra pura sofre fusão em 206,49 ºC e a amostra dopada em 196,02 ºC e que não há nenhum evento térmico que caracterize uma transição de fase antes da fusão. O estudo de espalhamento Raman com altas temperaturas foi realizado em três regiões espectrais com elevação gradual da temperatura (40°C a 170°C). A primeira em 40 cm-1 a 300 cm-1 , correspondente aos modos de vibração externa a segunda em 500 cm-1 e 1500 cm-1 e a terceira em 2800 cm-1 e 3100 cm-1 que estão relacionadas aos modos de vibração interna. As medidas mostraram que houve um enfraquecimento nas ligações intermoleculares do cristal de β – alanina dopada com íons Ag+ e que toda a dinâmica do estudo esta sendo descrita pelas duas bandas de menor energia dos modos de rede. Assim, os cristais possuem boa transparência e com estudos óticos podem ser aplicados na optica não linear.
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Preparação e caracterização de resina epóxi transparente dopada com nanoestruturas semicondutoras de CdS /Silveira, João Borges da. January 2009 (has links)
Orientador: Victor Ciro Solano Reynoso / Banca: Keizo Yukimitu / Banca: Raul Fernando Cuevas Rojas / Resumo: O presente trabalho visou a produção e o estudo das propriedades físicas de amostras de resina epóxi transparente dopadas com diferentes concentrações de nanocristais de sulfeto de cádmio (CdS). As técnicas de difração de raios-X, espectroscopia no infravermelho, espectroscopia Raman e calorimetria diferencial de varredura (DSC) foram utilizadas para estudar as propriedades estruturais. Espectroscopias de refletância e de transmitância foram utilizadas para obter a dispersão do índice de refração e do coeficiente de extinção na região do UV-Vis para amostras dopadas com diferentes concentrações de CdS. A técnica do ângulo de Brewster foi também utilizada para determinar o índice de refração das diferentes amostras. Os valores dos índices de refração obtidos através das medidas de refletância e de transmitância na região do UV-Vis e da técnica do ângulo de Brewster foram comparados e os resultados mostraram que a técnica do ângulo de Brewster além de apresentar valores que conferem com a literatura apresentou valores com alta precisão. Foram realizadas medidas de birrefringência opticamente. Foram obtidos resultados da birrefringência fotoinduzida por um fóton para diferentes concentrações de CdS por amostra e para diferentes intensidades da luz de excitação. Os resultados foram quantificados utilizando alguns dos principais modelos teóricos, onde foi observado que a resina epóxi pura apresenta birrefringência fotoinduzida e a adição do CdS contribui para o aumento da birrefringência. / Abstract: The present work sought production and study of the physical properties of samples of transparent epoxy resin doped with different concentrations of structures of cadmium sulfide (CdS) nanocrystals. X-ray diffraction, infrared spectroscopy, Raman spectroscopy e differential scanning calorimetry techniques were used to study their structural properties. Reflectance and transmittance spectroscopy were used to obtain of the refraction index and of the extinction coefficients dispersion in the UVVis region for doped samples with different concentrations of CdS. The Brewster angle technique also was used to determine the refraction index of the different samples. The refraction index values obtained using the reflectance and transmittance measurement in the UV-Vis region and Brewster angle technique were compared and the results showed that the Brewster angle technique besides presents values that check with the literature, presented values with high precision. Measurements of optically induced birefringence were accomplished. Were obtained results of the photo induced birefringence by a photon for different concentrations of CdS for sample and for different intensities of the excitement light. The results were quantified using some of the principal theoretical models, where was observed that the pure epoxy resin presents photo induced birefringence and the addition of the CdS contributes to the increase of the birefringence. / Mestre
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Espectroscopia Raman ressonante em nanotubos de carbono funcionalizados / Resonant Raman Spectroscopy in carbon nanotubes functionalizedSaraiva, Gilberto Dantas January 2008 (has links)
SARAIVA, Gilberto Dantas. Espectroscopia Raman ressonante em nanotubos de carbono funcionalizados. 2008. 145 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2008. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-05-04T19:13:31Z
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Previous issue date: 2008 / In this Thesis we report a study of the synthesis and functionalization of carbon nanotubes. Regarding the synthesis, we produced carbon nanotubes samples using the chemical vapor deposition method. Both single-wall and multi-wall carbon nanotubes were produced. The basic difference between these two growth results was the catalyst employed. We also have changed the exposure time of catalyst particle to the hydrogen gas to find out the optimal parameters for growing the nanotubes. The obtained samples were characterized by resonance Raman spectroscopy and thermal analysis. The obtained samples show higher thermal stability compared with some commercially available samples. Regarding functionalization of the tubes we studied three different systems. Firstly, we investigated the effect of Si+ and C+ ions bombardment on the structural and electronic properties of highly pure double wall carbon nanotubes (DWNTs). The implantation was performed at room temperature with high fluencies of ions varying from 1 to 100 x( 10 13 ions/cm2) and the Raman spectroscopy was the main technique employed for studying the ion implantation-induced changes in the nanotubes. The effects of the Si+ implantation is stronger than that of C+ and this is attributed to the larger ionic radius of Si. The D to G band intensity ratio was used for probing the ion concentration for which the system looses its sp2 character leading to a highly disordered system with a high concentration of sp3 bonds. We observed that as the ion implantation dosage increases, the D-band intensity increases and the radial breathing modes (RBM) of the semiconducting (outer) and metallic (outer) tube disappear first, before from the inner tubes. At higher ion-implantation dosage, the carbon nanotubes are completely deformed and the Raman spectrum is typical of highly disordered graphite. Secondly, we investigated the effects of H2SO4 doping on DWNTs and SWNTs where the diameter of SWNTs are in the same range as the inner tube of the DWNTs. The comparison of these two systems allow to further improve the knowledge of doping effects on the constituents of DWNTs as well as to establish differences between the exohedral doping of SWNTs and DWNTs bundles. Upon doping with H2SO4 the Breit-Wigner-Fano lineshape of metallic tubes in the SWNTs samples decreases and the G band frequencies increase thus indicating that an electronic charge transfer is occurring from the nanotubes to the dopant molecule. The effect on the DWNTs is opposite to that of SWNTs thus evidencing that the inner and outer shell interaction seems to affect the inner tube electronic transitions more than those of the outer tubes. Thirdly, we report a detailed characterization of a novel carbon nanotube-based system that is a coaxial nanocable made of carbon as core and selenium as shell. Carbon nanotube bundles are wrapped up within a trigonal selenium shell. We have demonstrated that the Butyl-lithium compound plays an important role in promoting the interaction between the carbon nanotubes and the selenium shells and thus enables the preparation of these nanocable structures. The Raman spectra of the SWNTs in the residue and the Se-CNT nanocables suggests that this selenium-carbon interaction is stronger for semiconducting nanotubes than for metallic nanotubes. The chemistry of Selenium would allow the synthesis of carbon nanotubes decorated with other functional Se-based structures, such as CdSe, ZnSe, among others. / Esta tese consiste no estudo do processo de síntese e funcionalização de nanotubos de carbono. A síntese dos nanotubos de carbono foi realizada usando a técnica de deposição química a partir da fase vapor (CVD). Foram sintetizados Nanotubos de parede simples (SWNTs) e múltipas (MWNTs) . A diferença básica das metodologias usadas para preparar as amostras foi o uso de diferentes catalisadores expostos ao gás hidrogênio por diferentes intervalos de tempo. As amostras obtidas foram caracterizadas por espectroscopia Raman ressonante e análise térmica. Os resultados de análise térmica mostraram que as amostras sintetizadas apresentam uma excelente estabilidade térmica, quando comparada com algumas amostras disponíveis no mercado. Foram estudados três diferentes sistemas em relação ao processo de funcionalização de nanotubos de carbono. No primeiro sistema, investigamos o efeito da irradiação de íons de silício (Si+) e carbono (C+) nas propriedades eletrônicas e estruturais dos nanotubos de parede dupla (DWNTs). A implantação foi realizada à temperatura ambiente com concentrações de íons que variam de 1 a 100 x (1013 íons/cm2); e a espectroscopia Raman ressonante foi a principal técnica utilizada para estudar os efeitos da implantação. Os efeitos da implantação dos íons de Si+ na estrutura dos nanotubos são mais fortes do que os íons de C+ o que é atríbuido ao maior raio iônico do Si+. A razão das intensidades das bandas D e G foi usada para investigar a concentração de íons para a qual o sistema perde a característica sp2, deixando o sistema muito desordenado e com grande concentrações de ligações sp3. Observamos que o aumento da dosagem de íons aumenta a intensidade da banda D e os modos radiais de respiração dos nanotubos semicondutores (tubo externo) e metálicos (tubo externos) desaparecem primeiramente do que os tubos internos. Para altas dosagens de implantação de íons de silício ou carbono observamos que os nanotubos são completamente deformados e os espectros Raman apresentam aspectos de grafite altamente desordenados. No segundo sistema estudado, investigamos os efeitos da dopagem da molécula de H2SO4 nos SWNTs e DWNTs com distribuição de diâmetros dos SWNTs similar aos tubos internos dos DWNTs. A comparação destes dois sistemas permitiu ter um maior conhecimento dos efeitos da molécula H2SO4 nos sistemas DWNTs como também estabelecer diferenças entre a dopagem por intercalação nos feixes de SWNTs e DWNTs. A dopagem com H2SO4 torna o perfil Breit-Wigner-Fano (BWF) dos nanotubos metálicos nos sistemas SWNTs menos acentuado e a freqüência da banda G aumenta indicando que uma transferência de carga ocorre dos nanotubos para as moléculas de H2SO4. O efeito nos DWNTs é o oposto ao que foi evidenciado para os SWNTs, mostrando que a interação entre os tubos internos e externos no sistema DWNTs parece afetar mais fortemente as transições eletrônicas dos tubos internos do que as transições dos tubos externos. No terceiro sistema estudado, caracterizamos de maneira detalhada um novo sistema híbrido baseado em nanotubos de carbono que consiste de um cabo coaxial com carbono no interior e uma casca de selênio como tubo exterior. Demonstramos que o composto Butil-Lítio promove a interação entre os nanotubos de carbono e a casca de selênio levando a formação destes nanocabos. O espectro Raman dos SWNTs da amostra resíduo e selênio-nanotubos sugere que os nanocabos de selênio carbono interagem mais fortemente com os nanotubos semicondutores do que com os nanotubos metálicos. Estimamos que a química do selênio permitirá sintetizar nanocabos de selênio-carbono decorados com outros compostos funcionais tais como CdSe, ZnSe entre outros.
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Nanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condições extremas de altas pressões e altas temperaturas / Nanotubes de carbone double parois soumis à des conditions extrêmes de haute pression et de températureAguiar, Acrísio Lins de January 2012 (has links)
AGUIAR, Acrísio Lins de. Nanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condições extremas de altas pressões e altas temperaturas. 2012. 197 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2012. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-05-29T19:28:11Z
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Previous issue date: 2012 / Nesta tese apresentamos os resultados referentes aos estudos de nanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condições de pressão hidrostática usando ferramentas experimentais e teóricas. A partir de cálculos teóricos de propriedades estruturais e de estrutura eletrônica usando primeiros princípios e potenciais clássicos, estudamos a evolução estrutural dos nanotubos de carbono e suas propriedades vibracionais em função da pressão hidrostática. Estudamos amostras de nanotubos de carbono em feixes bundles puros e modificados quimicamente através da dopagem (intercalação) de moléculas de bromo quando submetidos a condições extremas de altas pressões, utilizando principalmente técnicas de espectroscopia Raman. Medidas de Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), análise de composição química por XPS e absorção de raios-X foram utilizadas de forma complementar. Apresentamos a perspectiva de entender os efeitos químicos sob o comportamento estrutural dos nanotubos de carbono ao aplicarmos altas pressões. As propriedades vibracionais dos nanotubos foram estudadas até pressões de 30 GPa usando dois diferentes meios de transmissão de pressão: óleo de parafina e NaCl sólido. Estudamos o comportamento do nanotubo interno em relação à estabilidade do nanotubo externo quando submetido a pressão e suas implicações durante o colapso da estrutura. O efeito de incluir uma espécie no interior de um nanotubo também é discutido com respeito ao colapso. O comportamento eletrônico, vibracional e estrutural das moléculas de Bromo intercaladas nos canais intersticiais 1D dos feixes de nanotubos foi estudado e observamos que a formação de poliânions do tipo Brn (n=2,3,5) é preferencial mesmo no regime de altas pressões. Além disso, o comportamento dos poliânions é profundamente modificado quando a estrutura atinge o colapso com o aumento da pressão aplicada. Apresentaremos também resultados de nanotubos de carbono de parede dupla sob condições de altas pressões e altas temperaturas. Estes estudos foram conduzidos com o objetivo de obter novas estruturas de carbono através do colapso da estrutura e/ou criação de ligações sp3 entre os tubos, o qual é potencializado pelo aumento da temperatura em condições extremas de pressão. Diferentes experimentos foram realizados usando a célula Paris-Edinburg que é capaz de submeter um sistema à um ponto específico do diagrama de fase p-T (pressão x Temperatura) ao mesmo tempo. Nossos resultados foram discutidos em termos do conhecimento atual na área e contribui com pontos adicionais no diagrama de fase para nanotubos de carbono. Diversas estruturas como grafite desordenado, diamante, nanotubos estruturalmente modificados e possíveis formações polimerizadas de nanotubos foram discutidas em termos dos resultados obtidos neste trabalho. Esses idéias servem de base para a possibilidade de criação de estruturas híbridas com os nanotubos de paredes duplas. Neste caso, o tubo externo participaria ativamente através do ambiente químico externo a fim de obter ligações do tipo sp3 e o tubo interno poderia servir de suporte para o sistema como um todo. / Dans cette thèse, nous présentons les résultats de l’étude nanotubes de carbone double parois soumis à l’application de la pression hydrostatique à l’aide d’outils expérimentaux et théoriques. En utilisant des calculs théoriques ab initio et avec des potentiels classique nous avons étudié l’évolution structurelle sous pression de nanotubes de carbone et ses propriétés électroniques et vibrationnels. En parallèle, nous avons étudié des échantillons de nanotubes de carbone en fagot (bundles) pures et chimiquement modifiés par le dopage (intercalation) avec des molécules de brome (Br2) lorsqu’ils sont étés soumis à des conditions extrêmes de pression très élevée en utilisant principalement la spectroscopie Raman. Des mesures de microscopie de transmission électronique (TEM), l’analyse de composition chimique par spectroscopie de photon-électron par rayons-X (XPS) et l’absorption des rayons X (XAS) ont également été utilisées pour donner une interprétation complémentaire. Ces résultats donnent une meilleure compréhension des effets chimiques sur le comportement de la structure des nanotubes de carbone sous contraintes de pression élevées. Les propriétés vibrationnels de l’échantillon ont été observées jusqu’à des pressions de 30 GPa en utilisant deux milieux de transmission de la pression: l’huile de paraffine et du NaCl solide. En utilisant le spectre Raman des modes tangentiels (G band) et des modes de respirations radial (RBM), nous étudions le comportement du nanotube interne par rapport à la stabilité du nanotube externe lorsqu’il est soumis à la pression et ses implications pour le renforcement de la structure. L’effet de l’inclusion d’une espèce à l’intérieur d’un nanotube est également discuté par rapport à la stabilité du tube. Les propriétés électroniques, vibrationnels et structurales des molécules de brome intercalés dans les canaux interstitiels des fagot de nanotubes 1D a été étudié et on a observé que la formation de chaines de poly anions Brn (n = 2,3,5) est préférée même sous haute pression. Le comportement des polyanions est encore profondément modifié lorsque la structure atteint la pression critique de collapse. Nous présentons ensuite les résultats de l’étude nanotubes de carbone double-parois soumis à des conditions de pressions et températures très élevés. Ces travaux ont été conduits avec l’objectif d’obtenir de nouvelles structures à base de de carbone grâce à le renforcement de la structure par le tube interne et en créant des liaisons sp3 entre les tubes, ce que peut être stimulé par l’augmentation de température dans des conditions extrêmes de pression. Différentes expériences ont été réalisées à l’aide de la cellule Paris-Edimbourg qui peut conduire le système `a un point spécifique du diagramme de phase pT (pression x température). Nos résultats ont été discutés par rapport les connaissances actuelles avec une compilation des études récents pour les nanotubes de carbone soumis à des conditions extrêmes. Plusieurs structures ont été proposées avec les nanotubes double-parois avec la possible formation aussi du graphite désordonné, diamant, nanotubes structurellement modifiés ou des nanotubes polymérises. Ces différentes structures ont été discutées en termes des résultats obtenus dans ce travail après la caractérisation des échantillons traités dans la presse Paris-Edinburg. Ces idées sont le fondement de la possibilité de créer des nouvelles structures hybrides à base des nanotubes de carbone à double-parois. Dans ce cas, le tube externe participe activement pour le system à l’environnement chimique externe peut être à travers des liaisons sp3 et le tube interne pourrait servir de support mécanique pour tout le système.
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Síntese, caracterização e avaliação da atividade fotocatalítica de BiTa(Nb)O4 dopados com cromo e molibdênio na geração de hidrogênioAlmeida, Cristiane Gomes 05 1900 (has links)
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Dissertação Cristiane.pdf: 9154051 bytes, checksum: aa1fa030f760c514e3fc02dbacb83066 (MD5) / Hidrogênio obtido a partir de água é uma atrativa fonte de energia, visto que
pode ser produzido por fontes renováveis e inesgotáveis, e é não poluente.
Atualmente, a principal forma de produção de hidrogênio é através da reforma
catalítica de gás natural; porém, um novo processo baseado na fotólise da
água com auxílio de semicondutores fotocatalíticos é considerado uma
alternativa promissora. Diversos materiais já foram testados e outros
desenvolvidos com o intuito de aumentar a atividade fotocatalítica na
decomposição da água, dentre estes estão o niobato e o tantalato de bismuto
(BiNbO4 e BiTaO4), fotocatalíticamente ativos quando irradiados com luz
ultravioleta. No entanto, é possível que modificações químicas e nas
dimensões de partículas resultem em melhor atividade. O método citrato de
precursores poliméricos foi empregado para preparar BiTaO4 e BiNbO4 com a
determinação da temperatura ideal de polimerização empregando técnicas
termoanalitícas, e um estudo exploratório da temperatura mínima de calcinação
foi realizado para obtenção da fase pura desejada, confirmada por difratometria
de raios X. A fim de ativar os semicondutores com radiação visível foi realizada
a dopagem desses semicondutores com íons de metais de transição, Cr(III) e
Mo(V), com concentrações que variaram de 1 – 4% (mol/mol), e um estudo de
como as energias de band gap sofreram modificações. Foi observado que a
atividade fotocatalítica dos óxidos dopados com molibdênio ou cromo, nas
condições avaliadas, é fortemente influenciada pelos teores dos metais e a
amostra que apresentou melhor atividade fotocatalítica na geração de
hidrogênio foi BiTaO4 dopado com Cr(III) a 2%. Os resultados desse trabalho
podem contribuir para o desenvolvimento de sistemas fotoquímicos eficientes
empregados na produção fotocatalítica de hidrogênio, utilizando matérias-
primas abundantes, renováveis e ambientalmente amigáveis, como água e luz
solar. / Hydrogen obtained from water is an attractive energy source, since it can be
produced by renewable and inexhaustible primary source, besides it is not
pollutant. Nowadays, the principal form of hydrogen production is through
catalytic reform of natural gas; although, a new process based on water
splitting, with the support of photocatalytic semiconductors, is considered a
promising alternative. Many materials have already been tested and developed
with the intention of increasing the photocatalytic activity for water splitting, in
which are present bismuth niobates and tantalates (BiNbO4 e BiTaO4),
photocatalyticly active under UV light irradiation. However, it is possible that
chemical modifications and modifications in particle dimensions result in better
activity. The citrate method of polymeric precursors was used to prepare
BiTaO4 e BiNbO4 with the determination of the ideal temperature of
polymerization using thermoanalytical techniques, and an exploratory study of
the minimal temperature of calcination was used to obtain a pure desired
phase, confirmed by X rays diffractometry. In order to activate the
semiconductors with visible radiation, a doping of these semiconductors with
ions of transition metals, Cr(III) and Mo(V), with concentrations that ranged from
1 – 4% (mol/mol), and a study of how the band gap energies suffered
modifications. The results suggest that the type and the concentration of metal
doping exercise great influence on the crystalline structure and morphology of
the oxides. While Cr(III) favors a beta phase (triclinic), Mo(V) favors an alpha
phase (orthorhombic). Also, the presence of Cr(III) induces the formation of
materials with more homogeneous morphologies and size of particles smaller
than the obtained in presence of Mo(V). It was observed that a photocatalytic
activity of the doped oxides with Molybdenum or Chromium, in the evaluated
conditions, is strongly influenced by the metal concentrations and the sample
that presented the best photocatalytic activity in hydrogen generation was
BiTaO4 doped with Cr(III) at 2%. The experimental ratio H2/CO2, in this case, is
much higher than the theoretical, suggesting that the isopropyl alcohol is not
completely mineralized. The results of this work can contribute for the
development of efficient photochemical systems applied in the photocatalytic
production of hydrogen, using raw material in abundance, renewable and
environmentally friendly like water and solar light.
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Sistemas bidimensionais formados por silício e germânio: um estudo de primeiros princípios / Silicon and germanium in two-dimensional structures: a first principles studyRupp, Caroline Jaskulski 14 July 2015 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / First principles calculations within the density functional theory have been used to
study the main structural, energetic, electronic, and optical properties of hydrogenated Si
and Ge in the 2D structures (silicane and germanane). The calculations of the energetic
stability were performed using the GGA-PBE approximation for the exchange-correlation
functional. To a better description of the electronic properties, the HSE06 functional was
used. We obtain that silicane and germanane are semiconductors com energy band gap
of 2.94 eV (indirect, where the VBM is localized in the Γ point while the CBM is localized
in the M point) and 1.61 eV (direct, both VBM and CBM are localized in the Γ point),
respectively. The analysis of optical properties shows that germanane has a direct and
smaller band gap being superior to silicane for fotocatalysis using solar energy. However,
considering the production of H2 and O2 from the water splitting both materials are suitable
only to the water reduction.
The chemical functionalization through the substitution of a H atom by a N, P, S, Li,
Na, K, Mg and Ca atom do not change the geometric structure of silicane and germanane.
The calculated binding energies show that N, P and S adsorbed on a H site have greater
binding energies (greater stability) when compared to alkaline metals (Li, Na, and K) and
alkaline earth metals (Ca and Mg). The results show that the chemical functionalization
give rise to new electronic levels inside the band gap, which is decreased when compared
to the pristine system. Compared to the GGA-PBE functional, the use of HSE06 gives
great values for the band gap as well as for the work function. A trend between the binding
energies and the work functions is observed, the greater the binding energy the greater
the work function.
We also considered the chemical doping when a boron or a nitrogen substitutes a Si
or Ge atoms. We have observed that when a B substitutes a SiH (GeH) unit, the systems
preserve the semiconductor properties with a localized and empty electronic level inside
the band gap. The adsorption of a H atom on the B site decreases the formation energies
and the systems present metallic (for high concentrations of B) or p-type semiconductor
(for low concentrations of B) properties. When a second H atom is adsorbed on the B atom
the systems are more stable (lower formation energies) and semiconductors properties are
observed. For N substituting a SiH (GeH) unit the semiconductor properties are preserved,
however the band gap decreases and for silicane the band gap changes from indirect
(pristine system) to direct (both VBM and CBM are localized in the Γ point). When a H
atom is adsorbed on the N atom the systems present metallic (for high concentration of N)
or n-type semiconductor properties (for low concentration of N). When a second H atom is
adsorbed on the N impurity the systems present semiconductor properties, but localized
electronic levels are present in the band gap. The analysis of the charge density and the
electronic density of states shows that these localized levels come from Si (Ge) atoms with
dangling bonds. The adsorption of H atoms on the dangling bonds stabilize the systems,
which present negatives values for the formation energies (the systems are exothermic).
These results show that the hydrogenated Si and Ge in the 2D structures are excellent
candidates to be used in many applications, such as, fotocatalysis and electronic
devices. / ΓUtilizando cálculos de primeiros princípios dentro da Teoria do Funcional da Densidade
realizamos um estudo das principais propriedades estruturais, energéticas, eletrônicas
e óticas dos sistemas hidrogenados formados por silício (Si) e germânio (Ge) na
estrutura 2D (silicano e germanano). Os cálculos da parte energética foram realizados
usando a aproximação GGA-PBE para descrever a energia de troca e correlação. Para
uma melhor descrição da estrutura eletrônica usamos o funcional HSE06. Obtivemos que
o silicano e o germanano são semicondutores com valores de gap de energia de 2,94 eV
(indireto, onde o topo da banda de valência é localizado no ponto Γ e o fundo da banda de
condução é localizado no ponto M) e 1,61 eV (direto, onde o topo da banda de valência e
o fundo da banda de condução são localizados no ponto Γ). A análise das propriedades
óticas mostra que o germanano é superior ao silicano para aplicações na fotocatálise utilizando
a luz solar. Isto ocorre devido ao fato de que o germanano apresenta um espectro
de absorção ótica na região da luz visível e um gap de energia direto. Entretanto, para a
produção de H2 e de O2 a partir da quebra da molécula de H2O, ambos os materiais são
somente bons candidatos para a reação de redução da água.
Considerando a funcionalização química através da substituição de um átomo de
H por um átomo de N, P, S, Li, Na, K, Mg e Ca, temos que a presença destes átomos não
resulta em qualquer distorção na geometria do silicano e do germanano. Os valores das
energias de ligação mostram que os elementos não metálicos, N, P e S, adsorvidos no
lugar de um átomo de H apresentam os maiores valores de energias de ligação (maior
estabilidade) em comparação com os metais alcalinos (Li, Na e K) e com os metais alcalinos
terrosos (Mg e Ca). Os resultados mostram que a funcionalização química modifica
as propriedades eletrônicas introduzindo níveis de defeitos nos gap de energias das estruturas
eletrônicas de bandas em comparação com os sistemas pristinas. A utilização do
funcional HSE06 faz com que os valores dos gap de energias e os valores das funções
trabalho dos sistemas funcionalizados aumentem em comparação com os valores obtidos
com o funcional GGA-PBE. Observamos que para os sistemas funcionalizados existe
uma relação entre a energia de ligação e a função trabalho, ou seja, maior a energia de
ligação maior é o valor da função trabalho.
Consideramos também a dopagem química do silicano e do germanano com boro
e nitrogênio substituindo um átomo de Si ou um átomo de Ge. Observa-se que quando
um átomo de B substitui uma unidade SiH (GeH), os sistemas apresentam propriedades
semicondutoras, com um nível de defeito no gap de energia. A adsorção de um átomo
de H no átomo de B faz com que os valores das energias de formação diminuem e os
sistemas apresentam propriedades metálicas (alta concentração de B) ou semicondutoras
do tipo-p (baixa concentração de B). Quando um segundo átomo de H é adsorvido
no átomo de B, os sistemas apresentam os menores valores de energias de formação
e características semicondutoras. Para a dopagem com nitrogênio, temos que quando
um átomo de N substitui uma unidade SiH (GeH), os sistemas apresentam propriedades
semicondutoras com gap de energia direto no ponto Γ. A adsorção de um átomo de H no
átomo de N faz com que os valores das energias de formação diminuem (aumentem) no
germanano (silicano) e propriedades metálicas (alta concentração de N) ou semicondutoras
do tipo-n (baixa concentração de N) são observadas. Quando um segundo átomo
de H é adsorvido no átomo de N, a mesma tendência nas energias de formação é observada.
Os sistemas apresentam propriedades semicondutoras com níveis de defeitos nos
gap de energias devido a presença de ligações pendentes. Se átomos de H são adsorvidos
nos átomos de Si (Ge) com ligações pendentes, os sistemas são estabilizados com
valores de energias de formação negativos (os sistemas são exotérmicos).
Estes resultados mostram que os sistemas formados por Si e Ge hidrogenados na
estrutura 2D são excelentes candidatos para serem utilizados em dispositivos com várias
aplicações como na fotocatálise e na eletrônica.
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Efeitos da dopagem nas propriedades elétricas do sistema supercondutor BSCCO com elemento terra raraRodrigues, Vivian Delmute [UNESP] 11 March 2011 (has links) (PDF)
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Previous issue date: 2011-03-11Bitstream added on 2014-06-13T18:28:58Z : No. of bitstreams: 1
rodrigues_vd_me_ilha.pdf: 878464 bytes, checksum: d4777ee537da76b7fbdd91cfdcae18f6 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Com a descoberta dos supercondutores de alta temperatura crítica na década de 80, as propriedades elétricas desses materiais passaram a ser intensamente estudadas, principalmente por meio do processo de dopagem. Desta forma, este trabalho teve por objetivo estudar os efeitos da dopagem nas propriedades elétricas do sistema supercondutor BSCCO com fórmula estequiométrica Bi1,6Pb0,4Sr2-xRExCa2Cu3O10+δ, por meio da substituição do elemento terra rara (RE), lantânio (La), em sítios de Sr, onde 0≤x≤2,0, em intervalos de 0,5. As soluções precursoras foram preparadas baseadas no método de Pechini, obtendo-se uma resina polimérica submetida a tratamento térmico de 200oC/10h, resultando em um material na forma de pó, o qual foi levado novamente a tratamento térmico entre 400oC a 810oC. Com o pó, foram preparadas pastilhas, submetendo-as a um novo tratamento térmico de 810oC/+31h. Para se conhecer as principais características das amostras, foram feitas a caracterização estrutural por meio da técnica de Difratometria de Raios X (DRX) para todos os tratamentos térmicos realizados; a caracterização elétrica, pelo método de quatro pontas dc; para a caracterização morfológica e química, a técnica de microscopia eletrônica de varredura (MEV), juntamente com a técnica de Espectroscopia por Energia Dispersiva de Raios X (EDX); e medidas magnéticas ac e dc para a caracterização magnética das amostras. Os resultados apontaram uma degradação das propriedades de supercondução, além de mudanças estruturais, morfológicas e magnéticas com o aumento da concentração de dopante / With the discovery of high critical temperature superconductors in the 80, the electrical properties of these materials became intensively studied, mainly through the doping process. Thus, the objective of this work was the study of the effects of doping on the electrical properties of BSCCO superconducting system with stoichiometric formula Bi1,6Pb0,4Sr2-xRExCa2Cu3O10+δ, by the substitution of rare earth element (RE), lanthanum (La) in the sites of Sr, where 0 ≤ x ≤ 2.0, in interval of 0.5. The precursor solutions were prepared based by Pechini method, obtaining a polymer resin subjected to heat treatment at 200° 10h, which results in a material in C/ a powder. In sequence, futher heat treatments between 400oC to 810oC were made. With the powder were prepared bulks by subjecting them to a new heat treatment at 810° C/+31h. To know the main characteristics of the samples, structural characterization were made by the technique of X-Ray Diffraction (XRD) for all heat treated samples; the electrical characterization was made by the dc four probe method; for the morphological and chemical characterization by the technique of Scanning Electron Microscopy (SEM), together with the technique of Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDX); and ac and dc magnetic measurements to magnetic characterization of the sample. The results shown a degradation of superconducting properties, as a consequence of structural, morphology and magnetic changes with the dopant concentration increase
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