Die Bedeutung von keramischen Materialien mit funktionalen Eigenschaften ist über die letzten Jahrzehnte kontinuierlich gestiegen. Ein besonderes Interesse liegt dabei in der elektronischen Speicherung von Informationen. Die Realisierung war jedoch lange Zeit problematisch, da die erforderlichen Feldstärken, die notwendig sind, um die Polarisation zu schalten, für Massivmaterialien zu hoch sind. Heutzutage ist dies dank moderner Dünnschichttechnologien kein Problem mehr, so dass nichtflüchtige ferroelektrische Datenspeicher kommerziell verfügbar sind. Aufgrund der ausgezeichneten dielektrischen und elektromechanischen Eigenschaften von ferroelektrischen Materialien werden diese auch für Anwendungen in Aktuatoren, Kondensatoren oder mikro-elektro-mechanischen Systemen verwendet. Neben den klassischen Ferroelektrika wie Pb(Zr,Ti)O3 spielen dabei vor allem Relaxor-Ferroelektrika wie Pb(Mg1/3Nb2/3O3-PbTiO3 (PMN-PT) eine entscheidende Rolle. Eine weitere sehr interessante funktionale Eigenschaft von ferroelektrischen Materialien, die besonders in den letzten zehn Jahren das Forschungsinteresse geweckt hat, ist der elektrokalorische Effekt (electro caloric effect, ECE). Besonders hohe ECE konnten in der Vergangenheit mit Blei-basierenden Materialien, wie beispielsweise PMN-PT, erzielt werden. Um den Einfluss der Struktur auf die funktionalen Eigenschaften zu untersuchen ist es vorteilhaft, mit texturierten Schichten zu arbeiten. Als Materialsystem wurde in dieser Arbeit PMN-PT verwendet, da dieses besonders gute ferroelektrische und elektrokalorischen Eigenschaften zeigt und es aufgrund der vielfältigen veröffentlichten Untersuchungen als Modellsystem genutzt werden kann. Als geeignete Herstellungsmethode von Dünnschichten komplexer Oxide hat sich die gepulste Laserabscheidung herausgestellt, die auch in dieser Arbeit genutzt wurde. Die Schwerpunkte der strukturellen Untersuchungen beschäftigen sich mit der Stabilisierung der Perowskit-Phase des PMN-PT, der detaillierten Aufklärung des Gefüges sowie der Realisierung von Schichten mit unterschiedlicher Orientierung und auf verschiedenen Substratmaterialien. Hinsichtlich der funktionalen Eigenschaften wird auf den Einfluss der Pyrochlor-Phase auf die Ferroelektrizität, die Anisotropie der ferroelektrischen und elektrokalorischen Eigenschaften sowie auf eine Möglichkeit der direkten Messung der elektrokalorischen Temperaturänderung von PMN-PT Dünnschichten eingegangen.

Die Bedeutung von keramischen Materialien mit funktionalen Eigenschaften ist über die letzten Jahrzehnte kontinuierlich gestiegen. Ein besonderes Interesse liegt dabei in der elektronischen Speicherung von Informationen. Die Realisierung war jedoch lange Zeit problematisch, da die erforderlichen Feldstärken, die notwendig sind, um die Polarisation zu schalten, für Massivmaterialien zu hoch sind. Heutzutage ist dies dank moderner Dünnschichttechnologien kein Problem mehr, so dass nichtflüchtige ferroelektrische Datenspeicher kommerziell verfügbar sind. Aufgrund der ausgezeichneten dielektrischen und elektromechanischen Eigenschaften von ferroelektrischen Materialien werden diese auch für Anwendungen in Aktuatoren, Kondensatoren oder mikro-elektro-mechanischen Systemen verwendet. Neben den klassischen Ferroelektrika wie Pb(Zr,Ti)O3 spielen dabei vor allem Relaxor-Ferroelektrika wie Pb(Mg1/3Nb2/3O3-PbTiO3 (PMN-PT) eine entscheidende Rolle. Eine weitere sehr interessante funktionale Eigenschaft von ferroelektrischen Materialien, die besonders in den letzten zehn Jahren das Forschungsinteresse geweckt hat, ist der elektrokalorische Effekt (electro caloric effect, ECE). Besonders hohe ECE konnten in der Vergangenheit mit Blei-basierenden Materialien, wie beispielsweise PMN-PT, erzielt werden. Um den Einfluss der Struktur auf die funktionalen Eigenschaften zu untersuchen ist es vorteilhaft, mit texturierten Schichten zu arbeiten. Als Materialsystem wurde in dieser Arbeit PMN-PT verwendet, da dieses besonders gute ferroelektrische und elektrokalorischen Eigenschaften zeigt und es aufgrund der vielfältigen veröffentlichten Untersuchungen als Modellsystem genutzt werden kann. Als geeignete Herstellungsmethode von Dünnschichten komplexer Oxide hat sich die gepulste Laserabscheidung herausgestellt, die auch in dieser Arbeit genutzt wurde. Die Schwerpunkte der strukturellen Untersuchungen beschäftigen sich mit der Stabilisierung der Perowskit-Phase des PMN-PT, der detaillierten Aufklärung des Gefüges sowie der Realisierung von Schichten mit unterschiedlicher Orientierung und auf verschiedenen Substratmaterialien. Hinsichtlich der funktionalen Eigenschaften wird auf den Einfluss der Pyrochlor-Phase auf die Ferroelektrizität, die Anisotropie der ferroelektrischen und elektrokalorischen Eigenschaften sowie auf eine Möglichkeit der direkten Messung der elektrokalorischen Temperaturänderung von PMN-PT Dünnschichten eingegangen.

Festkörper-basierte Kühlkreisläufe, die auf dem elektrokalorischen Effekt beruhen, sind in den vergangenen Jahren in den Mittelpunkt aktueller Forschungen gerückt, da für den direkten Betrieb keine klimaschädlichen Treibhausgase erforderlich sind und da sie das Potential für eine hohe Energieeffizienz aufweisen. Der elektrokalorische Effekt (EKE) beschreibt eine reversible adiabatische Temperaturänderung in polaren Materialien, die durch die Änderung eines äußeren elektrischen Feldes induziert wird. Besonders stark aus-geprägte elektrokalorische Eigenschaften treten für ferroelektrische Materialien im Bereich der Umwandlung zwischen ferro- und paraelektrischer Phase auf. Zudem verstärkt sich der EKE mit zunehmender Feldstärkeänderung. Ferroelektrische Dünnschichten, an die im All-gemeinen hohe elektrische Felder angelegt werden können, zeigen daher gute elektrokalo-rische Eigenschaften. Für das Materialsystem BaZrxTi1-xO3 (BZT) wurde in der Literatur beschrieben, dass Massivproben in Hinblick auf den EKE ein günstiges Eigenschaftsprofil aufweisen. In dieser Arbeit werden BZT–Dünnschichten hergestellt, um die vielverspre-chenden Eigenschaften dieses Materialsystems näher zu untersuchen und um ein besseres Verständnis der zugrundeliegenden physikalischen Vorgänge zu erlangen. Dazu wird ein epitaktisches Schichtwachstum angestrebt, um ein möglichst klar definiertes Gefüge zu erhalten und so den Zusammenhang zwischen mikrostrukturellen, ferroelektrischen und elektrokalorischen Eigenschaften untersuchen zu können. Durch eine Optimierung der Herstellungsbedingungen werden mit Hilfe der gepulsten Laserdeposition epitaktische BZT-Dünnschichten auf (001)-orientierten einkristallinen SrTiO3-Substraten abgeschieden. Dabei werden die hergestellten Proben mit Röntgenbeugungs-, Elektronenmikroskop und-Die durch den EKE induzierte adiabatische Temperaturänderung wird auf Basis einer thermodynamischen Analyse von feld- und temperaturabhängigen Polarisationsmessungen indirekt bestimmt. Extrinsische Einflüsse wie Leckströme oder Randschichteffekte können zu Deformationen der Polarisationhysterese führen und daher eine fehlerhafte Abschätzung des EKE verursachen. Es werden daher zwei Ansätze für eine direkte Charakterisierung des EKE in Dünnschichten beschrieben.