O interesse em fotoionização seletiva de isótopos terras-raras tem crescido nas últimas décadas devido às suas aplicações industriais e médicas. Dentre os elementos das terras-raras o Instituto de Estudos Avançados (IEAv) tem especial interesse no neodímio que pode ser utilizado como poderoso ímã permanente, como meio laser, bem como na produção de baterias nucleares auxiliares para satélites. O processo de separação isotópica via laser do átomo de neodímio exige um conhecimento prévio dos seus níveis de energia e suas frequências de absorção. Neste trabalho foi empregada a técnica de espectroscopia optogalvânica de múltiplos passos, limitada por Doppler, em lâmpada de catodo oco comercial com descarga contínua (DC), a fim de identificar as duas primeiras frequências de absorção sequencial, partindo do estado fundamental do neodímio na região espectral entre 580 e 600 nm. As cinco transições do estado fundamental do primeiro fóton nesta região foram identificadas pela espectroscopia optogalvânica, utilizando um laser de corante bombeado por laser de Nd:YAG. A partir da base dados NIST, foram calculadas as possíveis transições de segundo fóton a partir do nível excitado pelo primeiro fóton. Dentre as possíveis transições, foram obtidas experimentalmente sete transições de segundo fóton, quatro delas não estão presentes na literatura disponível e consultada. Nesta etapa, foram empregados dois lasers de corante bombeados por dois lasers de vapor de cobre. Espectros de emissão da lâmpada de catodo oco foram previamente obtidos para a identificação das transições do neodímio e neônio (gás de preenchimento na lâmpada de catodo oco comercial). A simulação do espectro foi empregada para comparação com os dados experimentais, facilitando a interpretação de dados.

As terras-raras vêm originando interesse em cientistas e pesquisadores por suas aplicações médicas, industriais e em telecomunicações. Entre as terras-raras de interesse para o Instituto de Estudos Avançados - IEAv, encontra-se o érbio, cujas aplicações incluem a indústria nuclear, lasers e fibras ópticas. A utilização de um determinado isótopo pode melhorar o desempenho final do dispositivo que o contém. Porém, para realizar o processo atômico de separação isotópica a laser, é necessário o conhecimento espectroscópico do átomo, como seus níveis de energia e frequências de absorção, para um correto ajuste na sintonia dos lasers. O objetivo deste trabalho é investigar as duas primeiras frequências sequenciais de absorção do átomo de érbio que levam à fotoionização a múltiplos passos, na região de comprimento de onda de 580 a 600 nm, por meio da espectroscopia optogalvânica limitada por Doppler em lâmpada de catodo oco comercial de érbio. Para o primeiro passo, foram priorizadas as transições que partem do estado fundamental do átomo, uma vez que há uma maior probabilidade de ocupação deste nível. A partir dos níveis de energia do átomo de érbio encontrados na literatura e das regras de seleção para transições entre estes níveis, foram calculadas as possíveis frequências tanto do primeiro como do segundo passo. Para obter as duas frequências sequenciais experimentalmente, foram utilizados dois lasers de corante, sendo cada um deles bombeado por um laser de vapor de cobre, permitindo a observação de oito sequências. Além disso, foi observada uma transição de segundo passo, com um primeiro passo partindo de 5035,19 cm-1 (585,169 nm). Espectros de emissão da lâmpada de catodo oco foram previamente obtidos, a fim de facilitar a identificação das transições de érbio e do gás de preenchimento da lâmpada (neônio) e também para estimar a temperatura eletrônica, um parâmetro do plasma importante para o cálculo da população atômica nos seus diferentes níveis de energia.

O isótopo 164Dy pode ser utilizado na construção de barras de controle nuclear, devido sua alta eficiência na absorção de nêutrons. Além disso, seus outros isótopos possuem outras aplicações industriais e podem até mesmo serem utilizado como radiofármacos. Assim, com esta motivação em mente, este trabalho pretende contribuir para o processo atômico de enriquecimento isotópico a laser do disprósio, em um dos isótopos de interesse. Para tal, os estudos e experimentos utilizaram da técnica da espectroscopia optogalvânica de múltiplos passos para identificar as possíveis rotas de se obter a fotoionização do disprósio na região do espectro entre 555 nm e 615 nm. Além disso, durante este trabalho, um código computacional de análise e simulação de espectros, o programa ASAS (Analysis and Simulation of Atomic Spectra), foi atualizado, resultando em quatro funções que auxiliaram no planejamento e interpretação de resultados experimentais. Bases de dados de literatura para o átomo de disprósio neutro, contando com as linhas espectrais e níveis de energia conhecidos, foram formatadas para utilização neste programa. Os experimentos foram realizados utilizando uma lâmpada de catodo oco de disprósio com neônio como gás tampão. Foram registrados espectros de emissão da lâmpada operando com três valores de corrente distintos. A identificação de dez linhas de disprósio, no espectro experimental, possibilitou a determinação da temperatura através do Método do Gráfico de Boltzmann, para os três valores de corrente de operação: (2580 33) K para 5 mA; (2657 36) K para corrente de 9 mA; e (2777 39) K para 13 mA. Por fim, com os valores de temperatura e o princípio de distribuição de Boltzmann a população de átomos no nível fundamental foi calculada. Na espectroscopia optogalvânica de primeiro passo limitada por Doppler, observaram-se cinco transições de Dy I ressonantes partindo do estado fundamental do átomo nas regiões espectrais de alcance dos lasers de corante empregados, 555 nm a 575 nm e de 585 nm a 615 nm. Por meio da espectroscopia optogalvânica de dois passos, foram identificadas treze transições, uma partindo do nível de energia 17727,15 cm-1 e as demais transições partindo do nível 17687,90 cm-1. Entre as transições, verificou-se a existência de quatro níveis de energia não atribuídos na literatura, níveis estes que possibilitam o estudo de novas rotas para o processo de fotoionização por múltiplos passos do disprósio.

O interesse em fotoionização seletiva de isótopos dos elementos de terras raras tem crescido nos últimos anos em virtude de suas múltiplas aplicações tecnológicas ligadas à energia, à medicina e aplicações envolvendo segurança nacional. Dentre os elementos das terras raras, o Instituto de Estudos Avançados (IEAv) tem especial interesse no neodímio, que pode ser utilizado como poderoso ímã permanente, como meio laser e na produção de baterias nucleares auxiliares para satélites. Por se tratar de um assunto economicamente estratégico, dados envolvendo o processo de enriquecimento a laser desses elementos não são disponibilizados na literatura. Diante disso, o presente trabalho dedicou-se à espectroscopia do átomo de neodímio na região espectral compreendida entre 575 nm e 600 nm. Os experimentos foram realizados por meio de uma técnica sub-Doppler, combinada com a detecção optogalvânica, conhecida como espectroscopia optogalvânica intermodulada. Ao todo sete transições partindo do estado fundamental 4f 4 6s2 5I4, foram investigadas para determinar os desvios isotópicos e números de onda absolutos de seus isótopos. Devido ao alargamento Doppler residual presente nos espectros experimentais não foi possível observar as estruturas hiperfinas dos isótopos de massa ímpar, i.e., somente os isótopos de massa par foram observados. Os resultados obtidos auxiliarão no desenvolvimento de um processo, a partir do isótopo 146Nd, para obtenção do isótopo radioativo 147Pm, que pode ser utilizado na produção de baterias nucleares auxiliares de satélites, contribuindo, assim, para alavancar o desenvolvimento da área aeroespacial do Brasil. Além disso, estes resultados são de fundamental importância no desenvolvimento desse processo, uma vez que foram determinados os comprimentos de ondas necessários para a sintonia do laser, que define a seletividade do isótopo de interesse.

Apresentamos os resultados de medidas espectroscópicas feitas em átomos de elementos contidos em uma descarga elétrica do tipo catodo oco, usando um laser sintonizável de emissão contínua. Com experiências de absorção ótica foi possível determinar a densidade populacional e a temperatura dos átomos de 238U no estado fundamental, em função dos vários parâmetros que caracterizam a descarga. Desenvolvemos um método para a determinação da potência de saturação e calculamos o valor do produto para a transição 0 16.900cm-1 do 238UI. De forma alternativa às medidas óticas oudemos estudar a interação fóton-átomo analisando o sinal optogalvânico induzido na descarga pela radiação laser, com frequência sintonizada na mesma transição atômica do urânio e em função dos parâmetros anteriormente considerados. Os resultados obtidos com as experiências de absorção ótica e espectroscopia optogalvânica / The results of spectroscopic measurements obtained with atomic species present in a hollow cathode type discharge are reported. Using laser optical absorption techniques it was possible to get the population density and the atomic temperature of the 238UI ground state as a function of some discharge parameters. A method to determine the laser saturation intensity was developed, so the value of the product for the 0 16.900cm-1 238UI transition could be calculated. It was also possible to study the photon-atom interaction through the analysis of the optogalvanic signal induced in the laser radiation as a function of the same parameters considered before. Optogalvanic spectroscopy and optical absorption experiments showed the spatial distribution of the atoms in the ground state and excited states inside the cathode. In another set of experiments, a new way of inducing optogalvanic effect was investigated without using a tunable dye laser as the axcitation source. Measurements were done with two copper hollow cathode tubes filled with different gases, that were used as excitation source radiation and as signal detector. The results suggest that it is possible to use the new spectroscopy tecnique for qualitative and quantitative material analysis.

Apresentamos os resultados de medidas espectroscópicas feitas em átomos de elementos contidos em uma descarga elétrica do tipo catodo oco, usando um laser sintonizável de emissão contínua. Com experiências de absorção ótica foi possível determinar a densidade populacional e a temperatura dos átomos de 238U no estado fundamental, em função dos vários parâmetros que caracterizam a descarga. Desenvolvemos um método para a determinação da potência de saturação e calculamos o valor do produto para a transição 0 16.900cm-1 do 238UI. De forma alternativa às medidas óticas oudemos estudar a interação fóton-átomo analisando o sinal optogalvânico induzido na descarga pela radiação laser, com frequência sintonizada na mesma transição atômica do urânio e em função dos parâmetros anteriormente considerados. Os resultados obtidos com as experiências de absorção ótica e espectroscopia optogalvânica / The results of spectroscopic measurements obtained with atomic species present in a hollow cathode type discharge are reported. Using laser optical absorption techniques it was possible to get the population density and the atomic temperature of the 238UI ground state as a function of some discharge parameters. A method to determine the laser saturation intensity was developed, so the value of the product for the 0 16.900cm-1 238UI transition could be calculated. It was also possible to study the photon-atom interaction through the analysis of the optogalvanic signal induced in the laser radiation as a function of the same parameters considered before. Optogalvanic spectroscopy and optical absorption experiments showed the spatial distribution of the atoms in the ground state and excited states inside the cathode. In another set of experiments, a new way of inducing optogalvanic effect was investigated without using a tunable dye laser as the axcitation source. Measurements were done with two copper hollow cathode tubes filled with different gases, that were used as excitation source radiation and as signal detector. The results suggest that it is possible to use the new spectroscopy tecnique for qualitative and quantitative material analysis.