Diese Dissertation widmet sich der dezidierten Untersuchung des stofflichen Fügens mittels Kleben von Polypropylen (PP)/Expandierter Graphit (EG)-Kompositen hinsichtlich des potenziellen Einsatzes als Abdichtung von Bipolarplatten in Brennstoffzellen. Es wurden vor allem die Festigkeit und Feuchtebeständigkeit sowie Wärmeleitfähigkeit der Klebverbindung analysiert. Die Funktionalität der Klebverbindung wurde durch Oberflächenaktivierung der Substratoberfläche mittels Plasmaverfahren und chemischer Vorbehandlung verbessert und ein graphitmodifizierter Klebstoff entwickelt. Des Weiteren wurden die Eigenschaften der hochgefüllten PP/EG-Komposite, die für die Anwendung in Bipolarplatten ausschlaggebend sind, untersucht. Dazu zählen die mechanischen Eigenschaften, Wärmeleitfähigkeit und elektrische Leitfähigkeit. Im Zuge dieser Arbeit wurde nachgewiesen, dass durch die Erhöhung des Gehalts an EG in einem PP-Komposit eine bessere Funktionalität des Kompositmaterials bezogen auf die Anwendung in Bipolarplatten möglich ist. Mit ansteigendem EG-Gehalt wurden deutlich höhere Wärmeleitfähigkeiten und elektrische Leitfähigkeiten sowie Oberflächenenergien des Komposits erreicht. Somit erfüllen die PP/EG-Komposite fast alle Anforderungen, die den Bipolarplattenmaterialien für Brennstoffzellen gestellt werden. Durch die höhere Oberflächenenergie wird die Benetzbarkeit der Kompositoberfläche verbessert und in Verbindung mit der höheren Steifigkeit des PP/EG-Komposits resultiert eine signifikante Erhöhung der Festigkeit der Klebverbindung. Derartige Klebverbindungen weisen auch eine ausreichende Feuchtebeständigkeit bei Temperaturen von 60 °C auf. Die Zugscherfestigkeit und Feuchtebeständigkeit der Klebverbindung sowie die Oberflächenenergie und Polarität der PP/EG-Komposite ließen sich deutlich durch die Oberflächenaktivierung erhöhen. Durch die Modifikation des Klebstoffes mit EG wurde eine höhere Wärmeleitfähigkeit durch die Klebung erreicht. Des Weiteren hat die Anwesenheit des EG im Klebstoff zur höheren Festigkeit der Klebverbindung und besseren Haftung an beiden untersuchten Substraten (Aluminium sowie PP) geführt, was durch eine Reihe mechanischer Prüfungen bestätigt wurde. Die Erkenntnisse aus dieser Arbeit liefern einen wesentlichen Beitrag zur Klebtechnik und zur Weiterentwicklung der Brennstoffzellen. In einem ausführlichen Untersuchungsprozess wurde nachgewiesen, dass eine dichte, feuchte- und temperaturstabile Verbindung durch Verkleben zweier hochgefüllter PP/EG-Substrate hergestellt werden kann. Somit wurde die Eignung des Klebens als alternatives stoffliches Fügeverfahren für die Herstellung dichter Bipolarplattenstacks in Brennstoffzellen bestätigt.:Kurzfassung ................................................................................................................ 3 Abkürzungen .............................................................................................................. 6 Symbolverzeichnis ...................................................................................................... 7 1. Einleitung und Zielsetzung ................................................................................ 12 2. Grundlagen und Stand der Technik ................................................................... 16 2.1. Brennstoffzellen .......................................................................................... 16 2.1.1. Aufbau und Funktionsweise der Brennstoffzelle ................................. 18 2.1.2. Bipolarplatten ...................................................................................... 21 2.2. Graphitbasierte Polymerkomposite ............................................................ 27 2.3. Kleben ........................................................................................................ 31 2.3.1. Klebstoffe ............................................................................................ 33 2.3.2. Haftung, Benetzung und Oberflächenenergie ..................................... 39 2.3.3. Analyse der Klebverbindung ............................................................... 44 2.4. Oberflächenvorbehandlung ........................................................................ 54 2.5. Wärmeleitfähigkeit ...................................................................................... 62 3. Experimenteller Teil ........................................................................................... 68 3.1. Materialien .................................................................................................. 68 3.2. Verarbeitung der Materialien ...................................................................... 69 3.3. Vorbereitung der Probekörper .................................................................... 73 3.3.1. Mechanische Prüfung ......................................................................... 73 3.3.2. Wärmeleitfähigkeit ............................................................................... 75 3.3.3. Elektrische Leitfähigkeit ...................................................................... 76 3.3.4. Lichtmikroskopie ................................................................................. 76 3.4. Oberflächenvorbehandlung ........................................................................ 76 3.5. Kleben ........................................................................................................ 78 3.6. Prüfmethoden ............................................................................................. 82 3.6.1. Mechanische Prüfung ......................................................................... 82 3.6.2. Wärmeleitfähigkeit ............................................................................... 84 3.6.3. Elektrische Leitfähigkeit ...................................................................... 85 3.6.4. Lichtmikroskopie ................................................................................. 86 3.6.5. Kontaktwinkelmessung ....................................................................... 86 3.6.6. Thermogravimetrische Analyse (TGA) ................................................ 87 4. Ergebnisse und Diskussion ............................................................................... 88 4.1. Charakterisierung der PP/EG-Komposite ................................................... 88 4.1.1. Mechanische Eigenschaften ............................................................... 89 4.1.2. Wärmeleitfähigkeit ............................................................................... 92 4.1.3. Elektrische Leitfähigkeit ...................................................................... 95 4.1.4. Kontaktwinkel und Oberflächenenergie ............................................... 97 4.1.4.1. Dynamischer Kontaktwinkel (Fortschreitwinkel) .............................. 97 4.1.4.2. Oberflächenenergie ......................................................................... 99 4.1.5. Oberflächenaktivierung ..................................................................... 102 4.1.5.1. Kontaktwinkel ................................................................................ 102 4.1.5.2. Oberflächenenergie ....................................................................... 103 4.2. Charakterisierung der Klebstoffe .............................................................. 106 4.2.1. Zugversuch und Alterungsbeständigkeit ........................................... 107 4.2.2. Zugscherversuch und Alterungsbeständigkeit ................................... 109 4.2.3. Wärmeleitfähigkeit ............................................................................. 112 4.3. Bewertung der Klebverbindung mit PP/EG-Kompositen .......................... 114 4.3.1. Zugscherfestigkeit und Alterungsbeständigkeit ................................. 114 4.3.2. Einfluss der Oberflächenaktivierung .................................................. 118 4.3.3. Berstdruckversuch ............................................................................ 125 4.3.4. Wärmeleitfähigkeit durch die Klebung ............................................... 128 4.4. Modifizieren des Klebstoffes mit expandiertem Graphit ........................... 130 4.4.1. Eigenschaften der Klebstoffe ............................................................ 131 4.4.1.1. Thermogravimetrische Analyse (TGA) .......................................... 131 4.4.1.2. Wärmeleitfähigkeit ......................................................................... 131 4.4.1.3. Zugversuch .................................................................................... 133 4.4.2. Eigenschaften der Klebverbindung ................................................... 134 4.4.2.1. Wärmeleitfähigkeit durch die Klebverbindung ................................ 134 4.4.2.2. Zugscherversuch ........................................................................... 137 4.4.2.3. Berstdruckversuch ............................................................................ 140 4.4.2.4. Morphologie ................................................................................... 142 5. Zusammenfassung und Ausblick ..................................................................... 144 6. Literatur ........................................................................................................... 149 7. Appendix ......................................................................................................... 156