La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde. <br />En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.<br />Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.<br />Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.

Ce document présente une synthèse de mes travaux de recherche postérieurement à la thèse de doctorat. Depuis le début de mes travaux de thèse en 1992 et jusqu'au début de l'année 2000, mes recherches ont été effectuées dans le domaine du traitement optique du signal. Depuis, mes principales activités de recherche concernent le domaine de la microsonique, et plus précisément des ondes élastiques guidées ou de surface. Je présente successivement mes contributions à ces deux domaines, puis les perspectives de cette thématique de recherche, et les directions que j'entends prendre dans les années à venir. A partir de 1995, à la suite de ma thèse, j'ai poursuivi mes travaux en corrélation optique. Je me suis intéressé aux aspects théoriques de la corrélation optique, ainsi qu'à des moyens pratiques d'utiliser les solutions optimales obtenues dans les corrélateurs existants. J'ai également étudié de nouvelles applications des modulateurs spatiaux de lumière pour le traitement optique du signal, et plus particulièrement des systèmes originaux d'imagerie programmable et un capteur de front d'onde à balayage. Par la suite, je me suis intéressé au traitement des impulsions laser ultrabrèves, domaine dans lequel le contrôle de la forme temporelle des impulsions présente un intérêt considérable. J'ai étudié plus particulièrement des moyens de contrôler et de mesurer la dispersion des impulsions ultrabrèves. J'ai également mené des études sur la possibilité d'obtenir des temps de groupe superluminaux pour les ondes optiques. Dans le domaine de la microsonique, mes travaux sont orientés vers la compréhension de la propagation des ondes électro-acoustiques (liées aux milieux piézoélectriques) dans les microstructures.