Les nouveaux matériaux carbonés modifiés par des films organiques constituent un domaine de recherche très actif depuis plusieurs décennies. Ces matériaux suscitent un intérêt grandissant dans les secteurs de l’énergie, de la santé et de l’environnement. Afin d’améliorer les performances de ces matériaux, les innovations reposent notamment sur la maîtrise de la fonctionnalisation des surfaces, le contrôle de la stabilité de la couche immobilisée ou encore sur les nouvelles propriétés liées à la modification. Selon les fonctions chimiques greffées, les applications sont multiples : détection et/ou la capture d’éléments chimiques, hydrophobicité, stockage d’énergie électrique ou de gaz ou encore biocompatibilité. Dans ce contexte, les travaux de cette thèse portent sur la modification de surfaces carbonées par différents composés organiques, dans le but d’une part de déterminer les relations structurepropriétés du film déposé et d’autre part d’améliorer les performances de supercondensateurs carbonés. Nos investigations reposent sur la synthèse d’un ensemble de composés conjugués ou non, suivi d’un greffage indirect passant par une construction sur surface ou par greffage direct via l’oxydation d’amine. Ces greffages ont été explorés méthodologiquement afin de déterminer l’impact de la conjugaison au sein du film organique déposé et l’influence de la structure du matériau carboné. Nous montrons également qu’une fonctionnalisation contrôlée sur carbone activé permet d’avoir une meilleure intégration des molécules dans des supercondensateurs carbonés. L’enjeu consiste à mieux comprendre les interactions molécules-substrat au cours de la modification de matériaux. / The new carbon materials modified with organic films has been a very active field of research for several decades. These materials are attracting increasing interest in the fields of energy, health and environmental. In order to improve the performance of these materials, the innovations are based in particular on the control of the functionalization of the surfaces, the control of the stability of the immobilized layer or on the new properties related to the modification. According to the chemical units grafted, the applications are numerous: detection and/or capture of chemical elements, hydrophobicity, storage of electrical energy or gas or also biocompatibility. In this context, the work of this thesis deals with the modification of carbon surfaces by various organic compounds firstly to determine the structureproperties relationships of the deposited film and secondly to improve the performance of carbon supercapacitors. Our investigations are based on the synthesis of conjugated or unconjugated compounds, followed by indirect grafting by build steps or direct grafting via amine oxidation. These grafts were explored methodologically to determine the impact of the conjugation within the deposited organic film and the influence of the structure of carbon material. We also show that controlled activated carbon functionalization allows for better integration of molecules into carbon supercapacitors. The challenge is to understand molecule-substrate interactions during the modification of materials.