Le procédé Kyropoulos est un procédé de croissance cristalline par trempe de germe permettant potentiellement de produire des lingots de silicium de haute qualité pour des applications photovoltaïques. Un modèle numérique 3D du processus, avec modélisation de la thermique, de la mécanique des fluides et de la solidification, a été créé pour développer un prototype expérimental de croissance Kyropoulos pour le silicium. Le dispositif a un creuset de forme carrée chauffé par trois sources thermiques (haut, bas, coté). La simulation numérique a permis de comprendre l’effet couplé, entre rayonnement et mécanique des fluides dans le bain, sur la solidification. L’étude Numérique a montré que la forme du cristal est dépendante de l’écoulement dans le bain et le rayonnement. Le procédé est sensible à la croissance asymétrique sous l’effet conjugué entre la mécanique des fluides et le changement d’émissivité du silicium durant la solidification. L’application des bons paramètres de chauffage et l’homogénéisation du bain ont permis de contrôler la croissance latérale du cristal. Par conséquence, des cristaux symétriques ont été obtenus numériquement et expérimentalement. L’étude numérique a montré la possibilité de contrôler la forme de la section horizontale du cristal, par diffusion thermique et par convection, pour obtention d’un lingot à section horizontale carrée sans contact avec le creuset.Le prototype expérimental développé a permis de faire croitre des cristaux de silicium monocristallin. Le procédé a stabilisé la croissance facettée donants des cristaux avec une section horizontale carrée grâce à la cinétique de croissance des facettes <111> dans le silicium donnants des mono cristaux de section horizontale de forme carré. / Kyropoulos technique is a top seeding process with the potential to produce high quality silicon ingots for photovoltaic applications. The crystal grows inside the melt in an unconfined low stress growth environment. A 3D numerical model of the full process, including heat transfer fluid dynamics and solidification, was created to develop a working experimental prototype of the process for silicon. The process had a square crucible heated by three heaters (top, bottom, side).Numerical simulation explained the complex coupled effect of radiation and melt flow on the solidification process. The study showed that the shape of the crystal is dependent on the melt flow. The growth was found to be sensitive to symmetry loss due to a strong coupled effect between melt flow and emissivity change of silicon during solidification. Control of heating parameters and homogenization of the melt flow allowed a consistent symmetric crystal growth. As a consequence, symmetric silicon crystals were obtained experimentally and numerically. Numerical investigation showed the possibility to control thermally, by heat diffusion and convection, the shape of the horizontal cross section to obtain a square ingot.The developed experimental prototype succeeded to grow monocrystalline silicon crystals. The process stabilized faceted growth in the <111> direction. The faceted monocrystalline crystals had a square horizontal cross section.

La croissance de la production d’énergie solaire a conduit au développement de l’industrie des cellules photovoltaïques à base de silicium. Pour obtenir un rendement photovoltaïque élevé, tout en limitant les pertes de matière première, la recherche s’oriente sur des procédés de croissance cristalline permettant d’obtenir des lingots monocristallins de section carrée. Le développement du procédé Kyropoulos au silicium permettrait de faire croître des lingots dans un environnement ayant de faibles gradients de température. Ces conditions limiteraient la formation de défauts cristallins et favoriserait le contrôle de la croissance de quatre facettes du silicium formant une section carrée. La combinaison de ce procédé à la solidification dirigée, permettrait de faire croître un lingot cubique. Cette thèse porte sur l’adaptation d’un four de solidification dirigée pour y permettre la croissance Kyropoulos de silicium. Pour cela, une installation expérimentale est développée et les phénomènes physiques liés au procédé de solidification sont étudiés. Ils concernent les échanges de chaleur et de matière ainsi qu’un bilan de forces en jeu entre les différentes phases (solide/liquide/gazeuse). Les lingots de silicium obtenus sont caractérisés. / The increase of solar energy production leads to the development of silicon photovoltaic cells industry. To combine a high photovoltaic efficiency and low material losses, research evolves crystalline processes to obtain a single crystal cubic ingot. The Kyropoulos process adapted to silicon could grow ingots in a low temperature region to limited crystalline defects and could allow the growth of silicon facets to get a square section ingot. The association of the Kyropoulos and the directional solidification processes could grow a cubic ingot. This PhD thesis reaches on the development of a directional solidification furnace to succeed the adaptation of the Kyropoulos process. An experimental setup is developed and physical phenomenon taking place during the process are studied. It is about heat and mass flow. Moreover, forces established between different phases (solid/liquid/gas) are also studied. Finally, silicon ingots crystallized are characterized.

Il y a un énorme intérêt dans la construction de lasers à l'état solide capables d'atteindre les niveaux de petawatt (PW) et au-delà. Afin d'atteindre ce niveau de puissance, des amplificateurs Ti: Al2O3 d'un diamètre maximum de 20 cm ou plus sont nécessaires et il est donc nécessaire de développer des boules de cristaux Ti:Al2O3 de grand diamètre. Le procédé de croissance de Kyropoulos a été identifié par la société RSA le Rubis SA comme la technique la plus productive car elle permet de croître des cristaux massifs sous un faible gradient de température et donc de bonne qualité.La croissance de cristaux pesant environ 30 kg s'accompagne de complications qui affectent gravement la morphologie cristalline et donc sa qualité cristalline. Pour étudier les problèmes de morphologie, une étude détaillée de l'effet des paramètres de croissance a été réalisée en analysant le processus des cristaux cultivés dans l'installation industrielle. Les facteurs pour les problèmes critiques d'une formation de plaque plate et les zones refondues dans le cristal ont été identifiés et un ensemble idéal de paramètre pour le taux de tirage et le taux de croissance de masse a été proposé. Ceux-ci ont conduit à des améliorations marquées dans le volume productif du cristal et ont permis la croissance de cristaux avec des morphologies prévisibles.Pour aller plus loin, un système de croissance cristalline totalement autonome a été envisagé qui permettrait à l'opérateur de surveiller en temps réel la forme du cristal et de contrôler ses paramètres de croissance radiale. Ceci est basé sur la mesure in situ simultanée du poids cristallin et du niveau de liquide restant. Une étude mathématique est présentée pour expliquer la relation entre toutes les forces de pesage agissant sur le cristal en croissance et pour étudier la faisabilité de ce système de contrôle. On montre qu'il pourrait être utile pour la régulation du diamètre pendant la croissance de Kyropoulos.Les cristaux ont été caractérisés et contrôlés pour détecter les défauts qui affecteraient leurs propriétés optiques. Un tel défaut était la présence d'une bande translucide dans le cristal autrement transparent, appelé "défaut laiteux". La qualité cristalline en termes de densité de dislocation due à la déformation induite a été analysée en utilisant des techniques de diffraction des rayons X, ainsi que des caractérisations optiques et des analyses chimiques. Aidé du transfert de chaleur et des simulations numériques thermomécaniques du système de croissance, une explication de l'origine de ce défaut en termes de contrainte thermique agissant et de dynamique de croissance cristalline associée est proposée.Le dopage du titane dans le cristal de saphir est nécessaire pour l'application Laser, mais il y a ségrégation du dopant au cours de la croissance, ce qui conduit à une distribution inhomogène des cristaux développés, comme le montre la caractérisation optique de la distribution du titane dans ses états Ti3 + et Ti4 + . Des idées pour améliorer l'homogénéité des échantillons laser sont proposées. / There is a huge interest in construction of solid state lasers capable of reaching petawatt (PW) levels and beyond. In order to achieve this level of power, Ti:Al2O3 amplifiers up to 20 cm in diameter or larger are required and hence there is the need for the growth of large diameter Ti:Al2O3 crystal boules. The Kyropoulos growth process has been identified by the company RSA le Rubis SA as the most productive technique because it allows growing massive crystals under a low temperature gradient and hence of good quality.Growing crystals weighing about 30 kg comes with its share of complications which gravely affect the crystal morphology and hence its crystalline quality. To address the issues of morphology, a detailed study of the growth parameters effect was carried out by analysing the process of crystals grown in the industrial setup. The factors for the critical issues of a flat plate formation and re-melted zones in the crystal were identified and an ideal set of parameter for the pulling rate and mass growth rate was proposed. These led to marked improvements in the productive volume of the crystal and enabled growth of crystals with predictable morphologies.To take a step further, a completely autonomous crystal growth system was envisioned which would allow the operator live monitoring of the crystal shape and give control over its radial growth parameters. This is based on the simultaneous in situ measurement of crystal weight and remaining liquid level. A mathematical study is presented to explain the relationship between all the weighing forces acting on the growing crystal and to study the feasibility of this control system. It is shown that it could be useful for the diameter regulation during the Kyropoulos growth.Crystals were characterised and checked for defects which would affect its optical properties. One such defect was the presence of a translucent band in the otherwise transparent crystal, called “milky defect”. The crystalline quality in terms of dislocation density due to induced strain was analysed using X-ray diffraction techniques, along with optical characterisation and chemical analyses. Aided with heat transfer and thermo-mechanical numerical simulations of the growth system, an explanation for the origin of this defect in terms of acting thermal stress and associated crystal growth dynamics is proposed.Titanium doping in the sapphire crystal is needed for the Laser application, but there is segregation of the dopant during growth and this leads to an inhomogeneous distribution in the grown crystals, as shown by optical characterisation of the distribution of titanium in its Ti3+ and Ti4+ states. Ideas in order to improve the laser samples homogeneity are proposed.