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Réalisation et caractérisation d'aérogels organiques à fortes teneurs métalliques obtenus à partir d'un complexe de titane polymérisable / Synthesis and studies of novel high metal content organic aerogels obtained from a polymerizable titanium complex

Cadra, Stéphane 16 December 2010 (has links)
L'étude de la fusion par confinement inertiel du mélange deutérium + tritium (DT) est une problématique depuis longtemps abordée par le CEA. Les expérimentations liées à cette thématique, effectuées prochainement au sein du laser mégajoule (LMJ), nécessitent l'utilisation de matériaux aux propriétés particulières. Cela concerne entre autres les mousses de polymères (aérogels organiques) composant les cibles de pré-ignition. De tels matériaux doivent notamment associer une importante porosité à une forte teneur métallique (1% atomique de Ti), tout en étant compatible avec les procédés de préparation utilisés. Dans ce contexte, un nouveau complexe polymérisable de titane a été préparé et caractérisé par plusieurs techniques d'analyses. Ce monomère dispose d'une forte teneur métallique tout en présentant une bonne stabilité vis-à-vis l'air et l'humidité. Sa copolymérisation radicalaire selon différentes conditions suivie d'un séchage en condition supercritique a permis l'obtention d'une série d'aérogels organiques. Les caractérisations chimiques (RMN, infrarouge et analyses élémentaires) ainsi que les caractérisations structurales (MEB-EDS, MET, mesure des isothermes d'adsorption/désorption de l'azote et SAXS) de ces polymères ont permis de valider les critères mentionnés dans notre cahier des charges. En outre, ces données ont permis de déterminer les mécanismes de formation de la nanostructure des mousses. / Inertial Confinement Fusion (ICF) is a technique widely studied by the French atomic commission (CEA). Experiments will be performed within the Laser Megajoule (LMJ). They require innovative materials like organic aerogels that constitute laser targets. Such polymeric material must provide both a high porosity and a significant titanium percentage (1 atom %). Moreover, the monomers developed must be compatible with the synthesis procedure already in use. According to these specifications, a new polymerizable titanium complex was synthesized and fully characterized. This air and moisture-stable monomer provides a high metal percentage. Its free-radical cross-linked copolymerization affords several titanium-containing polymers. These gels were dried under supercritical conditions and organic aerogels were obtained. The chemical compositions of these materials were investigated by NMR, IR and elemental analysis while their structure was characterized by MEB-EDS, MET, N2 adsorption/desorption isotherms measurements and SAXS. The data collected fit the specification requirements. Moreover, the mechanisms responsible of the foam nanostructure formation were discussed.
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Étude des propriétés statistiques d'une tache focale laser lissée et de leur influence sur la rétrodiffusion brillouin stimulée / Studies of the statistical properties of a smoothed laser focal spot and their influence on stimulated Brillouin backscattering

Duluc, Maxime 15 July 2019 (has links)
Dans le contexte de la fusion par confinement inertiel (FCI), le lissage optique est une technique utilisée pour obtenir une irradiation laser aussi homogène que possible, en modifiant les propriétés de cohérence temporelle et spatiale des faisceaux laser. L'utilisation du lissage optique est une nécessité sur les lasers de puissance comme le Laser MégaJoule (LMJ) pour limiter le développement des instabilités paramétriques issues de l'intéraction laser-plasma, et parmi elles, la rétrodiffusion Brillouin stimulée (RBS). Ces instabilités entraînent des défauts d'irradiation sur cible et peuvent aussi être une source d'endommagement dans la chaîne optique. Cependant ces techniques peuvent entraîner d'autres problèmes au niveau de la chaîne laser, tels que la conversion de modulation de phase en modulation d'amplitude (FM-AM), néfastes au bon déroulement des expériences et pouvant également endommager les chaînes laser.On comprend donc qu'il est nécessaire de trouver un compromis autour du lissage optique. L’évolution du compromis du lissage est cependant compliquée car la quantification des gains et des pertes est très difficile à établir. Ainsi, tant que la quantification n’est pas faite, le compromis n’évolue pas : le lasériste souhaite toujours moins de lissage et « l’expérimentateur » toujours plus de lissage mais aucun des deux ne peut apporter suffisamment d’éléments quantitatifs pour faire pencher la balance. Cette thèse propose donc de poser les premières briques permettant d'arriver à ce compromis pour le LMJ, à l'aide d'études théoriques et numériques.Nous comparons soigneusement le lissage longitudinal (LSSD) et transversal (TSSD) par dispersion spectrale dans une configuration de lissage idéale pour chaque cas. Avec des codes 3D, nous avons simulé la RBS dans un plasma d'or, typique des expériences de FCI et favorable au développement de la RBS. Nous montrons que, contrairement aux idées reçues, l'évolution temporelle de la RBS présente certaines différences entre les deux systèmes de lissage. Premièrement, les valeurs asymptotiques des niveaux de saturation ne sont pas tout à fait les mêmes. Avec une simple description des rayons et le calcul du gain RBS pour chaque rayon, nous avons pu expliquer cette différence. En outre, la dynamique de la RBS est également quelque peu différente. Nous avons montré que la dynamique RBS est déterminée par l'évolution temporelle des propriétés des surintensités et en particulier par la longueur d'interaction effective entre la lumière rétrodiffusée Brillouin et les points chauds. Cette longueur d'interaction effective dépend à la fois de la vitesse longitudinale et de la longueur des points chauds. En effet, la synchronisation des longueurs d'interaction effectives des deux schémas de lissage synchronise également la croissance des courbes de rétrodiffusion avant saturation.Nous montrons, également qu'il est possible de faire évoluer les paramètres de lissage du LMJ en illustrant une nouvelle façon de réduire la conversion FM-AM inévitablement présente dans les lasers de forte puissance. En répartissant le spectre total habituellement utilisé par un quadruplet (regroupement de 4 faisceaux), en deux parties de spectres identiques plus petits sur les faisceaux de gauche et de droite, la conversion FM en AM est considérablement réduite de 30% à 5% tout en maintenant la performance de lissage pour la RBS. Nous avons également montré que le temps de cohérence qui en résulte n'a aucun effet sur le niveau maximal de RBS atteint. De la même façon, il faudra étudier l'impact de ces évolutions sur d'autres instabilités telles que le diffusion Raman stimulée ou le transfert d'énergie par croisement de faisceaux. / In the context of inertial confinement fusion (ICF), optical smoothing is a technique used to obtain the most homogeneous laser irradiation possible, by modifying the temporal and spatial coherence properties of the laser beams. The use of optical smoothing is a necessity on high-power lasers such as the Laser Mégajoule (LMJ) to limit the development of parametric instabilities resulting from laser-plasma interaction, and among them, stimulated Brillouin backscattering (SBS). These instabilities lead to target irradiation defects and can also be a source of damage in the optical lines. However, these techniques can lead to other problems in the laser lines, such as the conversion of phase modulation to amplitude modulation (FM-to-AM), which is harmful to the proper conduct of the experiments and can also damage the laser optics.It is therefore a necessity to find a compromise around optical smoothing. The evolution of the smoothing compromise is however complicated because the quantification of gains and losses is very difficult to establish. Thus, as long as quantification is not done, the compromise does not evolve: the laserist always wants less smoothing and the experimentalist always more smoothing, but neither of them can bring enough quantitative elements to tip the balance. This thesis therefore proposes to lay the first groundwork for reaching this compromise for the LMJ, using theoretical and numerical studies.We carefully compare longitudinal (LSSD) and transverse (TSSD) smoothing by spectral dispersion in an ideal smoothing configuration for each case. With 3D codes, we simulated SBS in a gold plasma, typical of ICF experiments and favourable to the development of SBS. We show that, contrary to popular belief, the temporal evolution of SBS shows some differences between the two smoothing schemes. First, the asymptotic values of saturation levels are not quite the same. With a simple description using light rays and the calculation of the SBS gain for each ray, we were able to explain this difference. In addition, the dynamics of SBS are also somewhat different. We have shown that the SBS dynamics is determined by the temporal evolution of the properties of the hot-spots and in particular by the effective interaction length between the Brillouin backscattered light and the hot-spots. This effective interaction length depends on both the longitudinal velocity and the length of the hot-spots. Indeed, the synchronization of the effective interaction lengths of the two smoothing schemes also synchronizes the growth of the backscatter curves before saturation.We also show that it is possible to change the smoothing parameters of the LMJ by illustrating a new way to reduce the FM-to-AM conversion inevitably present in high-power lasers. By splitting the total spectrum usually used by a quadruplet (grouping of 4 beams) into two parts of smaller identical spectra on the left and right beams, the FM-to-AM conversion is significantly reduced from 30% to 5% while maintaining the smoothing performance for SBS. We have also shown that the resulting coherence time of the laser has no effect on the maximum level of SBS achieved. Similarly, the impact of these developments on other instabilities such as stimulated Raman scattering or crossed beam energy transfer will also need to be investigated.

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