Systems of interacting colloidal particles are ideal tools for studies of pattern formation and collective non-equilibrium dynamics on the mesoscopic scale. These processes are governed by the interaction between the particles, which can be tuned by sophisticated fabrication. In this thesis, self-assembly of artificially designed magnetic spheres dispersed in water has been studied via video microscopy. The particles are based on silica microspheres with hemispherical ferromagnetic coating of [Co/Pd] multilayers with perpendicular magnetic anisotropy. These particles are exceptional in that they exhibit an off-centered net magnetic moment and yet obey rotational and mirror symmetry. It has been demonstrated how these magnetic properties provide innovative flexibility in pattern formation and collective dynamics based on magnetostatic interactions on the mesoscopic scale. The results are supported by analytical and numerical calculations of interacting spheres with radially shifted point dipoles (sd-particles). In two dimensions, the particles spontaneously self-assemble into branched structures as a result of a bistable assembly behavior where neighboring particles exhibit a non-collinear magnetic orientation. It has been shown that these features, which are atypical for homogeneous systems of magnetic particles, can be reproduced by simulation. It employs a theoretical model of a sphere that contains a distribution of three radially shifted point dipoles in analogy to the magnetization distribution in the coated particles. The stability of the assembly has been examined further by external manipulation using optical tweezers and homogeneous magnetic fields. A rich variety of stable structures with diverse spatial and magnetic ordering has been found. Particularly, the collective alignment of the specially designed particles in external fields opens completely new possibilities for the remote control over reversible pattern formation on the micrometer scale. In time-dependent fields, the collective dynamics of the anisotropic particles has revealed a novel approach for magnetically actuated translation. The variety of stable structures particularly enables control over this motion. / Kolloidale Suspensionen sind geeignete Systeme zur Untersuchung von Strukturbildung und kollektiver Nichtgleichgewichtsdynamik in mesoskopischen Größenskalen. Diese Vorgänge werden durch die Wechselwirkung zwischen den Teilchen bestimmt, welche durch geeignete Partikelherstellung angepasst werden kann. In der vorliegenden Arbeit wird ein System von künstlich hergestellten magnetischen Partikelsuspensionen mittels Videomikroskopie untersucht. Quarzglas-Mikrokugeln wurden halbseitig mit einer ferromagnetischen Dünnschicht aus [Co/Pd] Multilagen mit senkrechter Anisotropie beschichtet. Solche Partikel sind ausgezeichnet durch ein resultierendes magnetisches Moment mit Rotations- und Spiegelsymmterie, welches zusätzlich vom Mittelpunkt der Kugel verschoben ist. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Besonderheit zu einer bisher unbekannten Flexibilität bei der mesoskopischen Strukturbildung und der kollektiven Dynamik auf der Basis magnetostatischer Wechselwirkung führt. Die vorgestellten Ergebnisse werden durch analytische und numerische Berechnungen unterstützt, denen ein Modell einer idealen Kugel mit verschobenem Dipol zugrunde liegt. Die zweidimensionale Selbstanordnung der Partikel zeigt experimentell zwei stabile Formen der Verknüpfung, welche zu verzweigten Strukturen mit unterschiedlich magnetischer Ausrichtung benachbarter Partikel führen. Diese für ein homogenenes System magnetischer Partikel außergewöhnlichen Eigenschaften konnten in Simulationen durch ein Modellsystem aus Kugeln mit drei verschobenen Punktdipolen reproduziert werden. Darüber hinaus wurde die spontante Anordnung unter externer Manipulation mittels optischer Pinzette und magnetischen Feldern untersucht. Es konnte eine Vielfalt an stabilen Strukturen mit verschiedenen magnetischen und strukturellen Anordnungen gefunden werden. Insbesondere die kollektive Ausrichtung dieser Partikel in externen Feldern eröffnet neuartige Möglichkeiten, kontrolliert und reversibel Mikrostrukturen zu erzeugen. In zeitabhängigen Feldern zeigen die anisotropen Partikel zusätzlich eine kollektive Dynamik welche eine neue Möglichkeit zum magnetischen Antrieb von Partikelagglomeraten eröffnet. Die Vielfalt der möglichen stabilen Strukturen erlaubt es in besonderer Weise diese Bewegung zu steuern.

Confronted with the global demographic changes and the increasing pressure on modern healthcare system, there has been a surge of developing new technology platforms in the past decades. Droplet microfluidics is a prominent example of such technology platforms, which offers an efficient format for massively parallelized screening of a large number of samples and holds great promise to boost the throughput and reduce the costs of modern biomedical activities. Despite recent achievements, the realization of a compact and generic screening system which is suited for resource-limited settings and point-of-care applications remains elusive. To address the above challenges, the dissertation focuses on the development of a compact multifunctional droplet micro-magnetofluidic system by exploring the advantages of magnetic in-flow detection principles. The methodologies behind a novel technique for biomedical applications, namely, magnetic in-flow cytometry have been put forth, which encompass magnetic indexing schemes, quantitative multiparametric analytics and magnetically-activated sorting. A magnetic indexing scheme is introduced and intrinsic to the magnetofluidic system. Two parameters characteristic of the magnetic signal when detecting magnetically functionalized objects, i.e. signal amplitude and peak width, providing information which is necessary to perform quantitative analysis in the spirit of optical cytometry has been proposed and realized. Magnetically-activated sorting is demonstrated to actively select individual droplets or to purify a population of droplets of interest. Together with the magnetic indexing scheme and multiparametric analytic technique, this functionality synergistically enables controlled synthesis, quality administration and screening of encoded magnetic microcarriers, which is crucial for the practical realization of magnetic suspension arrays technologies. Furthermore, to satisfy the needs of cost-efficient fabrication and high-volume delivery, an approach to fabricate magnetofluidic devices on flexible foils is demonstrated. The resultant device retains high performance of its rigid counterpart and exhibits excellent mechanical properties, which promises long-term stability in practical applications.

Systems of interacting colloidal particles are ideal tools for studies of pattern formation and collective non-equilibrium dynamics on the mesoscopic scale. These processes are governed by the interaction between the particles, which can be tuned by sophisticated fabrication. In this thesis, self-assembly of artificially designed magnetic spheres dispersed in water has been studied via video microscopy. The particles are based on silica microspheres with hemispherical ferromagnetic coating of [Co/Pd] multilayers with perpendicular magnetic anisotropy. These particles are exceptional in that they exhibit an off-centered net magnetic moment and yet obey rotational and mirror symmetry. It has been demonstrated how these magnetic properties provide innovative flexibility in pattern formation and collective dynamics based on magnetostatic interactions on the mesoscopic scale. The results are supported by analytical and numerical calculations of interacting spheres with radially shifted point dipoles (sd-particles). In two dimensions, the particles spontaneously self-assemble into branched structures as a result of a bistable assembly behavior where neighboring particles exhibit a non-collinear magnetic orientation. It has been shown that these features, which are atypical for homogeneous systems of magnetic particles, can be reproduced by simulation. It employs a theoretical model of a sphere that contains a distribution of three radially shifted point dipoles in analogy to the magnetization distribution in the coated particles. The stability of the assembly has been examined further by external manipulation using optical tweezers and homogeneous magnetic fields. A rich variety of stable structures with diverse spatial and magnetic ordering has been found. Particularly, the collective alignment of the specially designed particles in external fields opens completely new possibilities for the remote control over reversible pattern formation on the micrometer scale. In time-dependent fields, the collective dynamics of the anisotropic particles has revealed a novel approach for magnetically actuated translation. The variety of stable structures particularly enables control over this motion. / Kolloidale Suspensionen sind geeignete Systeme zur Untersuchung von Strukturbildung und kollektiver Nichtgleichgewichtsdynamik in mesoskopischen Größenskalen. Diese Vorgänge werden durch die Wechselwirkung zwischen den Teilchen bestimmt, welche durch geeignete Partikelherstellung angepasst werden kann. In der vorliegenden Arbeit wird ein System von künstlich hergestellten magnetischen Partikelsuspensionen mittels Videomikroskopie untersucht. Quarzglas-Mikrokugeln wurden halbseitig mit einer ferromagnetischen Dünnschicht aus [Co/Pd] Multilagen mit senkrechter Anisotropie beschichtet. Solche Partikel sind ausgezeichnet durch ein resultierendes magnetisches Moment mit Rotations- und Spiegelsymmterie, welches zusätzlich vom Mittelpunkt der Kugel verschoben ist. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Besonderheit zu einer bisher unbekannten Flexibilität bei der mesoskopischen Strukturbildung und der kollektiven Dynamik auf der Basis magnetostatischer Wechselwirkung führt. Die vorgestellten Ergebnisse werden durch analytische und numerische Berechnungen unterstützt, denen ein Modell einer idealen Kugel mit verschobenem Dipol zugrunde liegt. Die zweidimensionale Selbstanordnung der Partikel zeigt experimentell zwei stabile Formen der Verknüpfung, welche zu verzweigten Strukturen mit unterschiedlich magnetischer Ausrichtung benachbarter Partikel führen. Diese für ein homogenenes System magnetischer Partikel außergewöhnlichen Eigenschaften konnten in Simulationen durch ein Modellsystem aus Kugeln mit drei verschobenen Punktdipolen reproduziert werden. Darüber hinaus wurde die spontante Anordnung unter externer Manipulation mittels optischer Pinzette und magnetischen Feldern untersucht. Es konnte eine Vielfalt an stabilen Strukturen mit verschiedenen magnetischen und strukturellen Anordnungen gefunden werden. Insbesondere die kollektive Ausrichtung dieser Partikel in externen Feldern eröffnet neuartige Möglichkeiten, kontrolliert und reversibel Mikrostrukturen zu erzeugen. In zeitabhängigen Feldern zeigen die anisotropen Partikel zusätzlich eine kollektive Dynamik welche eine neue Möglichkeit zum magnetischen Antrieb von Partikelagglomeraten eröffnet. Die Vielfalt der möglichen stabilen Strukturen erlaubt es in besonderer Weise diese Bewegung zu steuern.

Im Rahmen der vorliegenden Dissertationsschrift „Semi-quantitative röntgentomographische Untersuchungen zur Biodistribution von magnetischen Nanopartikeln in biologischem Gewebe“ wurden tomographische Untersuchungen an biologischen Objekten durchgeführt. Bei diesen Objekten handelt es sich um Gewebeproben nach minimal-invasiven Krebstherapien wie zum Beispiel magnetischem Drug Targeting und magnetischer Wärmebehandlung. Der Erfolg dieser Therapien ist sowohl abhängig von der korrekten Verteilung der magnetischen Nanopartikel als auch von der Tatsache, dass diese in der Zielregion in einer ausreichenden Menge vorhanden sind. Das Vorliegen dieser beiden Voraussetzungen ist in der vorliegenden Arbeit untersucht worden. Dabei lag der Schwerpunkt der Arbeit auf der Quantifizierung von magnetischem Material in unterschiedlichen biologischen Gewebeproben mittels Röntgenmikrocomputertomographie (XµCT). Für diesen Zweck wurde ein Kalibrationssystem mit speziellen Phantomen entwickelt, mit dessen Hilfe eine Nanopartikelkonzentration einem Grauwert voxelweise zugewiesen werden kann. Mit Hilfe der Kalibration kann der Nanopartikelgehalt sowohl in monochromatischen als auch in polychromatischen tomographischen Daten im Vergleich zu magnetorelaxometrischen Ergebnissen mit wenigen Prozent Abweichung ermittelt werden. Trotz Polychromasie und damit einhergehenden Artefakten können 3-dimensionale röntgentomographische Datensätze mit einer geringfügigen Konzentrationsabweichung im Vergleich zur quantitativen Messmethode Magnetorelaxometrie semi-quantitativ ausgewertet werden. / The success of the minimal invasive cancer therapies, called magnetic drug targeting and magnetic heating treatment, depends strongly on the correct distribution of the magnetic nanoparticles on one side. On the other side it depends on the fact that a sufficient amount of magnetic nanoparticles carrying drugs is accumulated in the target region. To study whether these two requirements are fulfilled motivates this PhD thesis „Semi-quantitative X-ray-tomography examinations of biodistribution of magnetic nanoparticles in biological tissues“. The analysis of the distribution of the magnetic nanoparticles in tumours and other tissue examples is realized by means of X-ray-micro computer tomography (XμCT). The work focuses on the quantification of the magnetic nanoparticles in different biological tissue samples by means of XµCT. A calibration of the tomographic devices with adequate phantoms, developed in the frame of this work, opens now the possibility to analyze tomographic data in a semi-quantitative manner. Thus, the nanoparticle concentration can be allocated voxel-wise to the grey values of the three-dimensional tomographic data. With the help of calibration of the tomography equipments used, polychromatic as well as monochromatic three-dimensional representations of objects can be analyzed with regard to the biodistribution of magnetic nanoparticles as well as with regard to their quantity. The semi-quantitative results have been compared with results obtained with a quantitative measurement method magnetorelaxometry (MRX). Thereby a good agreement of the semi-quantitative and quantitative data has been figured out.

Im Rahmen der vorliegenden Dissertationsschrift „Semi-quantitative röntgentomographische Untersuchungen zur Biodistribution von magnetischen Nanopartikeln in biologischem Gewebe“ wurden tomographische Untersuchungen an biologischen Objekten durchgeführt. Bei diesen Objekten handelt es sich um Gewebeproben nach minimal-invasiven Krebstherapien wie zum Beispiel magnetischem Drug Targeting und magnetischer Wärmebehandlung. Der Erfolg dieser Therapien ist sowohl abhängig von der korrekten Verteilung der magnetischen Nanopartikel als auch von der Tatsache, dass diese in der Zielregion in einer ausreichenden Menge vorhanden sind. Das Vorliegen dieser beiden Voraussetzungen ist in der vorliegenden Arbeit untersucht worden. Dabei lag der Schwerpunkt der Arbeit auf der Quantifizierung von magnetischem Material in unterschiedlichen biologischen Gewebeproben mittels Röntgenmikrocomputertomographie (XµCT). Für diesen Zweck wurde ein Kalibrationssystem mit speziellen Phantomen entwickelt, mit dessen Hilfe eine Nanopartikelkonzentration einem Grauwert voxelweise zugewiesen werden kann. Mit Hilfe der Kalibration kann der Nanopartikelgehalt sowohl in monochromatischen als auch in polychromatischen tomographischen Daten im Vergleich zu magnetorelaxometrischen Ergebnissen mit wenigen Prozent Abweichung ermittelt werden. Trotz Polychromasie und damit einhergehenden Artefakten können 3-dimensionale röntgentomographische Datensätze mit einer geringfügigen Konzentrationsabweichung im Vergleich zur quantitativen Messmethode Magnetorelaxometrie semi-quantitativ ausgewertet werden. / The success of the minimal invasive cancer therapies, called magnetic drug targeting and magnetic heating treatment, depends strongly on the correct distribution of the magnetic nanoparticles on one side. On the other side it depends on the fact that a sufficient amount of magnetic nanoparticles carrying drugs is accumulated in the target region. To study whether these two requirements are fulfilled motivates this PhD thesis „Semi-quantitative X-ray-tomography examinations of biodistribution of magnetic nanoparticles in biological tissues“. The analysis of the distribution of the magnetic nanoparticles in tumours and other tissue examples is realized by means of X-ray-micro computer tomography (XμCT). The work focuses on the quantification of the magnetic nanoparticles in different biological tissue samples by means of XµCT. A calibration of the tomographic devices with adequate phantoms, developed in the frame of this work, opens now the possibility to analyze tomographic data in a semi-quantitative manner. Thus, the nanoparticle concentration can be allocated voxel-wise to the grey values of the three-dimensional tomographic data. With the help of calibration of the tomography equipments used, polychromatic as well as monochromatic three-dimensional representations of objects can be analyzed with regard to the biodistribution of magnetic nanoparticles as well as with regard to their quantity. The semi-quantitative results have been compared with results obtained with a quantitative measurement method magnetorelaxometry (MRX). Thereby a good agreement of the semi-quantitative and quantitative data has been figured out.

Confronted with the global demographic changes and the increasing pressure on modern healthcare system, there has been a surge of developing new technology platforms in the past decades. Droplet microfluidics is a prominent example of such technology platforms, which offers an efficient format for massively parallelized screening of a large number of samples and holds great promise to boost the throughput and reduce the costs of modern biomedical activities. Despite recent achievements, the realization of a compact and generic screening system which is suited for resource-limited settings and point-of-care applications remains elusive. To address the above challenges, the dissertation focuses on the development of a compact multifunctional droplet micro-magnetofluidic system by exploring the advantages of magnetic in-flow detection principles. The methodologies behind a novel technique for biomedical applications, namely, magnetic in-flow cytometry have been put forth, which encompass magnetic indexing schemes, quantitative multiparametric analytics and magnetically-activated sorting. A magnetic indexing scheme is introduced and intrinsic to the magnetofluidic system. Two parameters characteristic of the magnetic signal when detecting magnetically functionalized objects, i.e. signal amplitude and peak width, providing information which is necessary to perform quantitative analysis in the spirit of optical cytometry has been proposed and realized. Magnetically-activated sorting is demonstrated to actively select individual droplets or to purify a population of droplets of interest. Together with the magnetic indexing scheme and multiparametric analytic technique, this functionality synergistically enables controlled synthesis, quality administration and screening of encoded magnetic microcarriers, which is crucial for the practical realization of magnetic suspension arrays technologies. Furthermore, to satisfy the needs of cost-efficient fabrication and high-volume delivery, an approach to fabricate magnetofluidic devices on flexible foils is demonstrated. The resultant device retains high performance of its rigid counterpart and exhibits excellent mechanical properties, which promises long-term stability in practical applications.