Orientador: Lisandro Pavie Cardoso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-06T02:28:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 DosSantos_AdenilsonOliveira_D.pdf: 4430176 bytes, checksum: 30089a1aff00bfd64635f23601dd3039 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Como primeira contribuição deste trabalho, as varreduras Renninger (VR) da difração múltipla de raios-X foram empregadas no estudo da transição de fase estrutural do Sal de Rochelle (monoclínica-ortorrômbica) induzida por temperatura. Devido ao caráter tridimensional e sensibilidade dessa técnica acompanhamos as deformações na célula unitária com a temperatura, através do deslocamento dos picos secundários com maior sensibilidade. Foi possível determinar os parâmetros de rede e simular cada VR com o programa UMWEG. Os picos secundários de 4-feixes ( 0 0 0 ) ( 0 0 10 )( 1 0 9 )(1 0 1 ) e (0 0 0 )( 0 0 10 )( 2 3 0 )(2 3 10 ) da fase ortorrômbica foram medidos na VR para 24ºC (Tc). Os coeficientes de expansão térmica do sal de Rochelle também foram obtidos, e estão em bom acordo com a literatura. Como segunda contribuição, usamos a VR na determinação precisa dos parâmetros de rede dos materiais magnetocalóricos PrAl2, NdAl2e PrNi5. Implementamos uma rotina baseada na simulação da VR com o programa UMWEG, através da qual escolhe-se o comprimento de onda adequado para a medida de picos secundários muito sensíveis à distorção na célula unitária. Na aplicação no caso do PrAl2 usamos o caso de 4-feixes ( 0 0 0 )( 6 0 0 )( 1 3 7 )( 7 3 7 ) com 2.... =6.663(3)º e obtivemos com grande precisão a=8,03332(7)Å. O efeito de polimento mecânico na superfície dessa amostra foi analisado pelo mapeamento das reflexões de superfície (BSD) e o comportamento mosaico do cristal foi evidenciado. Nas outras medidas, como utilizamos a mesma geometria da estação XRD1, não foi possível obter a melhor condição para a rotina apresentada, mas foram obtidos para o NdAl2 (a=7,9972(5)Å) e PrNi5 (a=4,9590(8)Å e c=3,9794(5)Å) com boa precisão. Outra contribuição foi o estudo do efeito de campo elétrico no cristal orgânico MBANP através do monitoramento por curvas de rocking da reflexão ( 10 0 0 ). Observou-se uma histerese "asa de borboleta", ainda não observada em cristais orgânicos, e sem modelo para cristais monoclínicos. Cálculos usando mecânica quântica para moléculas isoladas de MBANP mostram que as principais características da forma de histerese podem ser explicadas em termos de mudanças induzidas pelo campo elétrico nos perfis de carga e na geometria de moléculas isoladas de MBANP / Abstract: As the first contribution of this work, the Renninger scan (RS) of the X-ray multiple diffraction were used in the study of the Rochelle salt structural phase transition (monoclinic-orthorhombic) induced by temperature. Due to its three-dimensional feature and sensitivity of the technique was possible to follow the unit cell deformations with temperature, through the angular shifts of the most sensitive secondary peaks. We were able to determine the lattice parameters as well as to simulate each RS by using the UMWEG program. The ( 0 0 0 )( 0 0 10 )( 1 0 9 )(1 0 1 ) and ( 0 0 0 )( 0 0 10 )( 2 3 0 )(2 3 10 ) 4-beam peaks for the orthorhombic phase were measured in the RS at 24ºC (Tc). Rochelle salt thermal expansion coefficients were also obtained in good agreement with literature values. As the second contribution, we have also used the RS in the precise lattice parameter determination of PrAl2 , NdAl2 and PrNi5 magnetocaloric materials. We have implemented a routine based on the RS simulation (UMWEG program), through which, one can choose the adequate wavelength to measure the most sensitive secondary peaks to the unit cell variations. The application of thid method in the case of PrAl 2, has allowed to measure the ( 0 0 0 )( 6 0 0 )( 1 3 7 )( 7 3 7 ) 4- beam case that presents 2.... =6.663(3)º and hence, to determine a=8.03332(7)Å, with high precision. PrAl2surface polishing effect was also analyzed by the secondary surface peak (BSD) mapping, through which, the crystal mosaic behavior was exhibited. For the other crystals, the same LNLS geometry was used and the best condition to applying the routine could not be obtained, however good precision lattice parameters were obtained for NdAl2 (a=7.9972(5)Å) and PrNi5 (a= 4.9590(8)Å and c= 3.9794(5)Å). Another contribution to the study of the electric field application in the MBANP organic crystal through the monitoring of ( 10 0 0 ) rocking curves was performed. It was observed a (butterfly wing) hysteresis, not yet observed for organic crystals and with no model suggested for monoclinic crystals. Quantum mechanical calculations on isolated MBANP molecules show that the main features of the hysteresis shape can be explained in terms of field-induced changes in the charge profiles and geometry of isolated MBANP molecules / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / In ferromagnets, magnetic entropy change is written by function that starts (in Ti = 0) and finish (in Tf ? 8) in zero after going through a maximum (the transition temperature TC). The enclosed area is thus A = Z Tf?8Ti=0SdT wherein S =Z HfHi ?M?T!HdH. AsM ? 0 writing for high temperatures independent of values of accessible field, the area is A =Z HfHi M(Ti ,H)dH defining the so-called rule of areas. This rule states that the enclosed areais defined by the values M(Ti,H) in the interval [Hi,Hf ]. Of course that it can be used at any interval [Ti, TF ]. This suggests that in a narrow region of temperatures around TC, A shouldvary with H (assuming Hi = 0) according to a power law: A ? Hm. The fact M(Ti,H) define the area is evident because the ferromagnet in question must follow an equation of state. Thus,M(Ti,H) and M(TF ,H) contains the information of the area A between Ti and TF . In this issue we consider since the equation of state more simple for a ferromagnet (Brillouin function) up to corresponding to systems that present crystal field effects and subject to hydrostatic pressure too. We analyze compounds RAl2 (R: Dy, Nd and Pr) and we have determined the values of the exponent m. We check the universality curvas of magnetocaloric potential (isothermal S ? Hn and adiabatic T ? Mp), of its areas and the exponents m and n. Finally, we obtain the usual critical exponents, analyzed the graphs of Arrott of the magnetic curves, based on the criteria Banerjee, and using the method Kouvel-Fisher. Main result is that, despite the application of pressure tends to induce discontinuous transitions, there are regions of applied field, in that is observed the collapse S curves. The scaled curves also suggests a continuous-discontinuous way with the definition of a tricritical point (he case ofPrAl2 under pressure 3,8 kbar). / Em ferromagnetos, a variação de entropia magnética é uma função que inicia (em Ti = 0 ) e termina (em Tf ? 8) no zero após passar por um máximo (na temperatura de transição TC). A área encerrada é assim dada por A =Z Tf?8Ti=0SdT em que S =Z HfHi?M?T!HdH. Como M ? 0 para temperaturas altas, independente dos valores de campo acessíveis, a área resulta A =Z HfHiM(Ti ,H)dH definindo a chamada regra das áreas. Esta regra estabelece que a área encerrada fica definida pelos valores M(Ti ,H) no intervalo [Hi,Hf ]. É claro que a mesma pode ser usada em qualquer intervalo [Ti, Tf ] . Isto sugere que em uma região estreita de temperaturas, ao redor de TC, A deve variar com H (supondo Hi = 0) segundo uma lei de potência: A ? Hm. O fato de M(Ti,H) definir a área é evidente pois o ferromagneto em questão deve seguir uma equação de estado. Desta forma, M(Ti,H) e M(Tf ,H) contém a informação da área A entre Ti e Tf. Neste trabalho consideramos desde a equação de estado mais simples para um ferromagneto (a função de Brillouin) até a correspondente a sistemas que apresentam efeitos de campo cristalino e ainda sujeitos a pressão hidrostática. Analisamos os compostos RAl2 (R: Dy, Nd e Pr) e determinamos os valores do expoente m. Verificamos a universalidade nas curvas dos potenciais magnetocalóricos (isotérmico S ? Hn e adiabático T ? Mp), de suas áreas e dos expoentes m e n. Finalmente, para a obtenção dos expoentes críticos usuais, analisamos os gráficos de Arrott das curvas magnéticas, com base no critério de Banerjee, e usando o método Kouvel-Fisher. Um dos principais resultados é que, apesar da aplicação de pressão tender a induzir transições descontínuas, existem regiões de campo aplicado em que é observado o colapso das curvas de S. As curvas reescaladas também sugerem a passagem contínua-descontínua com a definição de um ponto tricrítico (caso do PrAl2 sob pressão de 3,8 kbar).