The large magneto-crystalline anisotropy energy of the L10 phase has pushed the interest to the FePt nanoparticles to get smallest possible not superparamagnetic particles for magnetic data storage media. The DC magnetron sputtering process, in an inert gas atmosphere and subsequently ejection into high vacuum via differential pumping in addition with a newly constructed light furnace, allows us to have a predeposition annealing of FePt nanoparticles. The advantage compared to wet chemical process route is, that we can prevent the growing of particles on a substrate. In order to determine the experimentally hardly accessible temperature of the particles, the thermal history of the particles is rather calculated from the interaction with the light field along the flight path through the light furnace used for the in-flight annealing. The results obtained for the particle temperature are corroborated by experimental findings on the sintering of agglomerated particles and change in magnetic properties due to heating over the L10 stability temperature. The experiments reveal that the effect of the thermal treatment on both the structural and magnetic properties of the FePt nanoparticles strongly depends on the particles’ crystal structure. The magnetic behavior shows a size depending effective uniaxial magnetic anisotropy constant. This behavior is strongly correlated to the structure of the 5 nm to 8 nm L10 FePt particle.:Einleitung 1 Grundlagen 1.1 Eisen-Platin Nanopartikel 1.1.1 Das System Eisen-Platin 1.1.2 Die A1 - L10 Phasenumwandlung 1.1.3 Größeneinflüsse auf Phasenstabilität und strukturelle Allotropie 1.2 Magnetische Eigenschaften 1.2.1 Magnetokristalline Anisotropieenergie 1.2.2 Ummagnetisierungsverhalten nach Stoner-Wohlfarth (SW) 1.2.3 Ummagnetisierungsverhalten mit kubischer Anisotropie 1.2.4 Skalierungseffekte - Superparamagnetismus 1.2.5 Magnetische Wechselwirkungen zwischen Partikeln 1.3 Nanopartikelentstehung und Thermodynamik der Phasenbildung 1.3.1 Nukleation von Nanopartikeln aus der Gasphase 1.3.2 Partikelwachstum 1.4 Definition der Fragestellung 2 Experimentelles und Methoden 2.1 Das Nanopartikel-Depositions-System 2.2 Konstruktion und Aufbau des Lichtofens 2.2.1 Vermessung der Lichtofenleistung 2.2.2 Justage des Lichtofens 2.3 Optische Wärmebehandlung von Nanopartikeln 2.3.1 Wärmeströme 2.3.2 Absorptionsquerschnitt 2.3.3 Dielektrische Funktion 2.3.4 Schwarzkörperstrahlung 2.3.4.1 Beschreibung des Spektrums von Halogenlampen 2.3.4.2 Abstrahlungsleistung von Nanopartikeln 2.4 Berechnung der Partikeltemperatur 2.4.1 Optische Konstanten für L10-FePt Nanopartikel 2.4.2 Strahlungsverhalten freier Partikel 2.4.3 Numerische Berechnung der Partikelgeschwindigkeit 2.4.4 Experimentelle Bestimmung der Wärmekapazität von FePt 2.4.5 Bestimmung der Partikeltemperatur durch iterative Integration 2.4.6 Zusammenfassende Bewertung zum Optischen Heizen 2.5 Charakterisierung mittels TEM- und HRTEM-Analysen 2.5.1 Bestimmung der Größenverteilung 2.5.2 Bestimmung des Agglomerationsgrades 2.5.3 Auswertung der Kristallstruktur mittels HRTEM 2.6 Magnetisierungsmessungen 2.6.1 Magnetische Charakterisierung mittels VSM-Messungen 2.6.2 Messung der Hysterese-Schleife 2.6.3 Remanenzanalyse 3 Sintern von Partikeln 3.1 Optisches Heizen im Flug 3.2 Diskussion 4 Optimierung der Herstellungsparameter anhand HRTEM-Strukturanalyse 4.1 Einzelpartikel 4.1.1 Ungeheizte Einzelpartikel 4.1.2 Geheizte Einzelpartikel 4.2 Partikel-Agglomerate 4.2.1 Ungeheizte Agglomerate 4.2.2 Geheizte Agglomerate mit hohem Targetalter 4.2.3 Geheizte Agglomerate mit geringem Targetalter 4.3 Diskussion 5 Magnetische Eigenschaften geheizter Partikel 5.1 Einfluss der Wärmebehandlung auf die magnetische Hysterese 5.1.1 Überheizen kleiner Partikel 5.1.2 Überheizen großer Partikel 5.2 Magnetisierungsprozess 5.2.1 Messung des Remanenzverhaltens kleiner und großer Partikel 5.2.2 Temperaturabhängigkeit der Schaltfeldverteilung 5.3 Diskussion 6 Korrelation der effektiven Anisotropie mit der Partikelgrößenverteilung 6.1 Bestimmung der effektiven uniaxialen und kubischen Anisotropieverteilung 6.2 Korrelation der Partikelgröße mit der Anisotropie für kleine Partikel 6.3 Korrelation der Partikelgröße mit der Anisotropie für große Partikel 6.4 Diskussion 7 Zusammenfassung Literaturverzeichnis

Die vorliegende Arbeit präsentiert die ersten detaillierten Untersuchungen des Spin-Reorientierungs-Übergangs in epitaktischen NdCo5-Schichten. Die Proben, die mit gepulster Laserdeposition hergestellt wurden, konnten sowohl als in-plane- als auch als out-of-plane-texturierte Schichten präpariert werden. Für beide Wachstumsvarianten ergaben Röntgendiffraktometrie- und Texturmessungen eine sehr gute Texturierung mit einer nahezu einheitlichen Orientierung der c-Achse, die eine Untersuchung der magnetischen Eigenschaften entlang ausgewählter kristallografischer Richtungen ermöglichte. Die globalen Magnetisierungsmessungen der In-plane-Proben zeigten einen Spin-Reorientierungs-Übergang von einer magnetisch leichten c-Achse für Temperaturen oberhalb von 310 K über einen magnetisch leichten Kegel hin zu einer magnetisch leichten Ebene (a-Achse) unterhalb von 255 K. Die Übergangstemperaturen liegen damit geringfügig über den bisher an Massivproben gemessenen Werten. Aus den magnetischen Hysteresemessungen wurden die magnetokristallinen Anisotropiekonstanten erster und zweiter Ordnung für den Temperaturbereich der magnetisch leichten c-Achse und der magnetisch leichten Ebene ermittelt. Die Untersuchungen der Out-of-plane-Proben wiesen die Existenz einer magnetokristallinen Anisotropie höherer als zweiter Ordnung nach. Sie bewirkt ein unterschiedliches Schaltverhalten der parallel zur a- bzw. b-Achse gemessenen magnetischen Hysteresekurven im Temperaturregime der magnetisch leichten Ebene. Für die in-plane-texturierten Schichten wurde das Domänenmuster und dessen Änderung mit der Temperatur im gesamten Spin-Reorientierungs-Bereich analysiert. Diese Untersuchungen basieren auf in Kooperation mit der Universität Hamburg durchgeführten SEMPA-Messungen. Oberhalb von 318 K liegt eine Zweidomänenkonfiguration mit einer Ausrichtung der Magnetisierung parallel zur c-Achse vor, die beim Abkühlen in das Regime des magnetisch leichten Kegels in einen Vierdomänenzustand übergeht. Unterhalb von 252 K bildet sich eine Zweidomänenkonfiguration mit parallel zur a-Achse orientierter Magnetisierung. Diese lokalen Messungen bestätigten den Spin-Reorientierungs-Übergang mit zu den globalen Magnetisierungsmessungen vergleichbaren Übergangstemperaturen. Für charakteristisch orientierte Domänenwände erfolgten genauere Analysen der Magnetisierungsprozesse in den angrenzenden Domänen. Um ein erweitertes Verständnis der Domänenkonfiguration, deren Temperaturabhängigkeit und der vorhandenen Domänenwände zu erarbeiten, erfolgten mikromagnetische Simulationsrechnungen für ausgewählte Temperaturen. Die Berechnungen wurden sowohl für homogene Systeme als auch für Geometrien mit verschiedenen Pinningzentren durchgeführt. Die Analyse der Domänenwände ergab, dass ihr Bloch- oder Néel-Charakter und die Domänenwandweite von der Temperatur sowie ihrer Ausrichtung parallel zur c- oder a-Achse abhängt. / This thesis presents the first detailed investigation of the spin-reorientation-transition in epitaxial NdCo5 thin films. The samples were prepared by pulsed laser deposition as in-plane or out-of-plane textured films. For both kinds of samples X-ray diffraction and texture measurements revealed a high degree of texture with one common orientation of the c-axis within the film, which allowed an investigation of the magnetic properties along distinct crystallographic directions. Global magnetization measurements of the in-plane textured films showed a spin-reorientation from a magnetic easy axis (c-axis) at temperatures above 310 K via a magnetic easy cone to a magnetic easy plane (a-axis) at temperatures below 255 K. The transition temperatures are slightly higher than values reported for bulk samples. The magnetocrystalline anisotropy constants of first and second order were determined for the regime of the magnetic easy axis and plane. Measurements of the out-of-plane textured films verified the existence of a magnetocrystalline anisotropy of order larger than two, which becomes obvious from a different magnetic switching behavior along the a- and b-axis in the temperature regime of the magnetic easy plane. The domain structure and its changes with temperature were investigated for the in-plane textured films. There exists a two domain state at temperatures above 318 K with an orientation of the magnetization parallel to the c-axis from which a four domain state evolves when cooling down the sample to the easy cone state. Finally, a two domain state exists in the regime of the magnetic easy plane (easy a-axis) with an orientation of the magnetization parallel to the a-axis at temperatures below 252 K. The local measurements confirm the spin-reorientation-transition with transition temperatures comparable to those derived from global magnetization measurements. In addition, a detailed analysis of the magnetization processes for some characteristically oriented domain walls was performed. Micromagnetic simulations were carried out for selected temperatures to achieve a deeper understanding of the temperature dependence of the domain configuration and of the domain walls. The simulations considered homogeneous systems as well as systems with pinning centers. An analysis of the domain walls showed that their character and width depend on temperature and the orientation parallel to the a- or c-axis.

In our pursuit of ever smaller transistors, with greater computational throughput, many questions arise about how material properties change with size, and how these properties may be modelled more accurately. Metallic nanocontacts, especially those for which magnetic properties are important, are of great interest due to their potential spintronic applications. Yet, serious challenges remain from the standpoint of theoretical and computational modelling, particularly with respect to the coupling of the spin and lattice degrees of freedom in ferromagnetic nanocontacts in emerging spintronic technologies. In this thesis, an extended method is developed, and applied for the first time, to model the interplay between magnetism and atomic structure in transition metal nanocontacts. The dynamic evolution of the model contacts emulates the experimental approaches used in scanning tunnelling microscopy and mechanically controllable break junctions, and is realised in this work by classical molecular dynamics and, for the first time, spin-lattice dynamics. The electronic structure of the model contacts is calculated via plane-wave and local-atomic orbital density functional theory, at the scalar- and vector-relativistic level of sophistication. The effects of scalar-relativistic and/or spin-orbit coupling on a number of emergent properties exhibited by transition metal nanocontacts, in experimental measurements of conductance, are elucidated by non-equilibrium Green’s Function quantum transport calculations. The impact of relativistic effects during contact formation in non-magnetic gold is quantified, and it is found that scalar-relativistic effects enhance the force of attraction between gold atoms much more than between between atoms which do not have significant relativistic effects, such as silver atoms. The role of non-collinear magnetism in the electronic transport of iron and nickel nanocontacts is clarified, and it is found that the most-likely conductance values reported for these metals, at first- and lastcontact, are determined by geometrical factors, such as the degree of covalent bonding in iron, and the preference of a certain crystallographic orientation in nickel. / Physics / Ph. D. (Physics)