Le point de départ de cette thèse est le constat suivant : les modèles prédictifs de transfert dans les milieux souterrains, souvent basés sur une représentation de type milieu poreux homogène, ne sont pas adaptés aux milieux naturels, qui sont caractérisés au contraire par une forte hétérogénéité des vitesses écoulement à toutes les échelles. La grande incertitude qui existe actuellement sur la prédiction des transferts et des temps de résidence dans ces systèmes ne provient pas seulement de l'incertitude sur la paramétrisation des modèles mais également de l'incertitude sur leur formulation même, liée aux hypothèses effectuées sur la représentation des distributions de vitesses d'écoulement. Pour aborder ce problème, les objectifs principaux de cette thèse étaient, d'une part de développer des méthodes de mesure in situ adaptées à la caractérisation de l'hétérogénéité des écoulements et de leur organisation, et d'autre part de mener une étude théorique sur la représentation de l'organisation des écoulements dans les modèles prédictifs. Cette thèse a été effectuée dans le cadre des projets européens SALTRANS (2000-2004) et ALIANCE (2001-2005) et du réseau national de sites hydrogéologiques de l'Observatoire de Recherche en Environnement H+.<br />Trois résultats principaux ont été obtenus. (1) Nous avons tout d'abord apporté une démonstration du caractère fractal des écoulements dans les aquifères fracturés à partir de tests hydrauliques. Cette approche permet de définir un modèle équivalent permettant de rendre compte du comportement hydraulique moyen d'un site naturel sur une large gamme d'échelles de temps et d'espace. (2) Du point de vue de la caractérisation expérimentale de la variabilité des vitesses d'écoulement, nous avons mis en oeuvre des méthodes de mesure de vitesse d'écoulement en forage, en collaboration avec Frederick Paillet (University du Maine, USA). Nous avons proposé et testé une méthode d'inversion de ces mesures permettant d'imager les chemins d'écoulement et de quantifier leurs propriétés hydrauliques à différentes échelles sur les sites naturels. (3) Enfin, à partir d'une étude numérique destinée à simuler les écoulements et le transport de soluté dans des champs de perméabilité hétérogènes, nous avons proposé une nouvelle méthode permettant de quantifier l'organisation des écoulements. Les résultats obtenus concernant l'analyse détaillée de la structure de corrélation du champ de vitesse permettent de mettre en question les hypothèses utilisées dans les modèles de transport de solutés, en vue de progresser vers une représentation plus réaliste des distributions de vitesse dans ces modèles.