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La protection à long terme des ressources en eau souterraine implique détudier le comportement de leau et des éventuels contaminants quelle véhicule depuis lentrée dans le milieu souterrain (recharge) jusquà lexutoire naturel (émergence, cours deau) ou forcé (pompage) de la nappe. Au cours de ce transit, de nombreux phénomènes dorigine physique ou chimique sont susceptibles daffecter la mobilité et les concentrations du ou des contaminants. Il sagit donc de tenir compte du pouvoir atténuateur, retardateur, voire auto-épurateur du milieu souterrain à leur égard, les conséquences pouvant être positives (dispersion, dilution, dégradation du contaminant) ou négatives (difficultés de reprise du contaminant, impact à long terme de la contamination, ). Lobjectif de cette recherche est de développer une approche conceptuelle et mathématique visant à létude in situ et à la modélisation de la mobilité et du piégeage temporaire ou définitif des solutés au sein du milieu souterrain variablement saturé en eau. Une classification des processus physico-chimiques influençant la mobilité des solutés est proposée, reposant sur trois critères : (1) un distinction entre processus « microscopiques », ayant cours à léchelle de quelques pores et processus « macroscopiques », ayant cours à léchelle du terrain ; (2) une distinction entre processus physiques (affectant tout type de contaminant, indépendamment de sa nature chimique) et processus chimiques (affectant certains contaminants, en fonction de leurs propriétés chimiques spécifiques) ; (3) une distinction entre processus à léquilibre (indépendant du temps) et processus cinétiques (dépendant explicitement du temps). Sur base de cette analyse, le modèle conceptuel considéré comporte trois éléments principaux : ladvection, la dispersion hydrodynamique et un processus de stockage-déstockage de soluté au sein dune phase immobile liquide (effet deau immobile) ou solide (sorption cinétique), représenté par une équation de transfert de premier ordre. Suivant le schéma conceptuel, les adaptations et développements réalisés au sein du code éléments finis SUFT3D, en vue de permettre la simulation du comportement dun soluté dans le milieu souterrain variablement saturé, sont décrits. La détermination des paramètres gouvernant les processus de migration et de piégeage des solutés repose sur linterprétation dessais de traçage réalisés in situ, en milieu saturé et non saturé. Une part importante de la recherche a donc été consacrée à lamélioration des techniques de traçage et dinterprétation des résultats en termes dévolution de la concentration et dévolution de la masse restituée du traceur, cette dernière étant plus adaptée à lévaluation et à la quantification des effets de retard. En vue de représenter de manière plus physique et plus précise linjection dun traceur, une nouvelle approche conceptuelle, mathématique et numérique est élaborée, considérant explicitement les interactions puits aquifère. A laide de ce modèle, divers tests numériques démontrent limpact des conditions dinjection du traceur sur les résultats de traçage, pouvant potentiellement conduire à des erreurs dinterprétation en termes didentification des processus agissant et de quantification des paramètres calibrés. En vue dune interprétation correcte des résultats de traçage, le contrôle des conditions dinjection est donc primordial. Deux études expérimentales servent de base et dillustration aux développements réalisés. Une campagne dessais de traçage en milieu saturé a été réalisée dans la plaine alluviale de la Meuse, à Hermalle-sous-Argenteau. Ces essais permettent de valider et dillustrer lapproche développée en vue de représenter précisément linjection des traceurs et les interactions puits aquifère, de mettre en évidence une série de problèmes conceptuels et pratiques rencontrés lors de la réalisation des essais de traçage, dexaminer le comportement chimique de plusieurs traceurs artificiels et de mettre en évidence les propriétés hydrodispersives des formations alluviales. La deuxième étude a eu pour objectif détudier les mécanismes de migration de substances dissoutes au sein de la zone non saturée surmontant la nappe aquifère des craies en Hesbaye. Les résultats de ces tests permettent de proposer une approche unifiée visant à représenter le comportement hydrodynamique et hydrodispersif des craies fissurées sous des conditions variables de recharge, donc de saturation en eau. Cette étude permet également de mettre en évidence le lien entre les propriétés physiques et hydrodynamiques des limons éoliens en Hesbaye.