Ce travail de thèse est consacré à l'étude de l'auto-arrangement de molécules organiques conjuguées par microscopie à effet tunnel. Les propriétés semi-conductrices et d'auto-assemblage des molécules présentées dans ce manuscrit en font des matériaux prometteurs pour l'électronique organique. L'étude a tout d'abord porté sur des molécules planaires dérivées des HBC (hexa-péri-hexabenzocoronène) physisorbées sur des surfaces atomiquement planes de graphite et d'or(111). Il a été possible de créer deux types de structures hautement ordonnées, d'une part des monocouches constituées de molécules adsorbées à plat sur la surface, d'autre part des monocouches où les molécules de HBC forment des colonnes allongées sur la surface. La stabilité de ces monocouches colonnaires a ensuite été augmentée par l'introduction de fonctions greffantes dans la structure des molécules, ceci menant à la chimisorption sur des surfaces d'or des molécules constitutives des colonnes. Par ailleurs, l'influence d'une couche tampon de n-alcanes longs sur l'auto-arrangement de molécules de HBC a été étudiée. Dans ce cadre, nous avons mesuré en temps réel et in-situ les transitions de phases ayant lieu sur la surface à l'échelle moléculaire ainsi que les premiers instants du dépôt. Finalement, la dernière partie de cette thèse a porté sur l'utilisation de monocouches tampons lacunaires constituées d'oligothiophènes bidimensionnels dans le but de complexer des molécules de fullerènes C60.