Pour certaines applications, les lasers offrent un choix trop restreint de longueurs d'ondes, et une faible accordabilité. Ces limitations viennent du fait que l'effet laser utilise des résonances atomiques. L'optique non-linéaire permet de s'en affranchir c'est un phénomène non résonnant, donc peu sélectif en longueur d'onde. Néanmoins elle présente des caractéristiques particulières : trois fréquences différentes mises en jeu, l'absence de stockage d'énergie, et le rôle primordial de la phase relative entre les ondes. Dans ce travail nous mettons à profit ces specificités pour mettre en forme spectralement ou temporellement l'émission de lumière dans des sources infrarouges. La première source réalisée est un oscillateur paramétrique optique (OPO) à 3 μm utilisant deux cristaux de KTA. Ses performances sont discutées en régime nanoseconde. Puis nous réalisons un OPO à cristal de PPLN générant des impulsions courtes sous pompage continu par modulation active des pertes. Nous proposons ensuite d'utiliser un absorbant saturable pour verrouiller passivement les modes d'un OPO continu présentant un fort désaccord de vitesse de groupe entre la pompe et le signal. Enfin, nous considérons le cas des sources intégrant à la fois un milieu laser et un dispositif non-linéaire. Nous présentons d'abord un miroir non-linéaire à base de PPLN intégré dans un laser Cr:ZnSe, permettant de produire des impulsions picosecondes accordables autour de 2,5 μm. Nous proposons ensuite de généraliser ce principe en intégrant un OPO dans un laser afin de réaliser une source ultrabrève compacte et accordable.

Ce travail concerne l'étude de couches minces de " Diamond-Like Carbon " dopés au bore élaborées par ablation laser femtoseconde et nanoseconde. Un des objectifs de cette étude est d'identifier les applications potentielles de ces films en tant qu'élément actif de capteur (par exemple de température). Le deuxième objectif est de corréler la structure et les propriétés des films minces obtenus avec les procédés de dépôt employés. Le premier chapitre présente les éléments constitutifs des couches minces étudiées : le bore et le carbone. Ce chapitre propose également un état de l'art sur les films de DLC purs et dopés et les méthodes d'élaboration existantes. Le deuxième chapitre traite des méthodes expérimentales adoptées pour l'élaboration et l'étude des films. Le troisième chapitre traite des différentes caractérisations structurales et morphologiques réalisées. Il met en avant la nette différence de structure des films obtenus par les deux procédés de dépôt. De plus, il met en évidence la modification structurale due au bore. Le quatrième chapitre présente l'étude des propriétés électriques et mécaniques, ainsi que du comportement tribologique des films. La différence de structure des couches se traduit par de grandes différences de résistivité mais affecte peu le coefficient de frottement. Le dernier chapitre met en évidence l'hétérogénéité structurale des films de DLC purs et se focalise notamment sur les particularités de leur extrême surface. Celle-ci se révèle moins dense et plus conductrice que le reste du film.

Les ondes de choc induites par laser peuvent produire une sollicitation dynamique capable de tester l'adhérence d'interfaces et de détecter les joints faibles. Cette étude vise à étendre ce procédé aux composites stratifiés et à leurs assemblages, qui touchent un large spectre d'applications industrielles, notamment dans le secteur aéronautique et de la défense. Les problématiques scientifiques et techniques liées à l'essai sont étudiées, particulièrement la caractérisation du comportement des stratifiés et de leur endommagement sous choc ainsi que la tenue des interfaces. Les expériences sont conduites sur des installations laser délivrant une large gamme d'impulsion (fs-μs) permettant de localiser les contraintes maximales de traction aux interfaces. Les essais sont instrumentés avec des diagnostics résolus en temps : vélocimétrie Doppler, visualisation transverse. Les échantillons sont analysés avec différentes techniques (MEB, tomographie, ultrasons, DSC...) pour identifier les endommagements et les relier aux propriétés des matériaux. L'analyse des résultats s'appuie sur la simulation numérique pour décrire le comportement des matériaux. L'étude montre la capacité de la technique à différencier la force des assemblages.

Le phénomène de l'endommagement laser en régime nanoseconde à λ=1064 nm est étudié dans des couches minces de mélanges d'oxydes métalliques (Zr, Nb, Hf, Al, Sc) et de silice déposées par pulvérisation par faisceau d'ions (IBS) ainsi que dans des composants multicouches microstructurés. L'intérêt est focalisé sur la métrologie des seuils d'endommagement et sur la compréhension des mécanismes d'initiation, l'objectif in fine étant le développement de composants à haute tenue au flux. Nous montrons que le seuil d'endommagement nanoseconde des mixtures croit avec la fraction volumique de silice et avec la largeur de bande interdite comme en régime femtoseconde. Or aux échelles nanosecondes l'endommagement s'initie sur des défauts (précurseurs) absorbants de taille nanométrique : la distribution du champ et des pertes électromagnétiques dans l'empilement du fait de ces défauts, puis les effets thermiques photo-induits jouent un rôle majeur. La théorie de Mie ainsi qu'une méthode basée sur les éléments finis (FEM) sont utilisées pour calculer l'absorptivité du défaut et un modèle de diffusion de la chaleur permet le calcul de la distribution de température photo-induite. On montre qu'une température critique Tc dépendante de la largeur de bande interdite permet de décrire l'évolution des seuils. La dépendance de Tc avec le gap est comparable à celle de la température du plasma trouvée dans la littérature. Un modèle statistique permet enfin de calculer la probabilité d'endommagement en fonction de la fluence. Les courbes théoriques et expérimentales sont comparées, ce qui permet d'identifier les précurseurs comme des défauts à très forte absorptivité (type métallique) de taille de 5 à 20 nm.

Nous avons étudié le couplage entre un plasma crée par laser et un champ magnétique dans deux configurations : 1) celle où les champs magnétiques sont autogénérés au cours de l'interaction laser-plasma, problématique liée à celle de la Fusion par Confinement Inertiel (FCI) et 2) celle où un champ magnétique externe est appliqué à un plasma laser en expansion libre dans le vide, configuration permettant notamment la modélisation en laboratoire des jets de matière observés en astrophysique. La première partie de cette thèse est donc dédiée à une étude numérique et expérimentale de la dynamique des champs magnétiques autogénérés lors de l'irradiation d'une cible solide par un laser de puissance (de durée d'impulsion nanoseconde ou picoseconde). Ces champs sont à considérer dans le cadre de la FCI car, en influençant la dynamique des électrons générés dans l'interaction, ils conditionnent en partie la réussite des expériences de fusion. La seconde partie de cette thèse est dédiée à l'étude expérimentale et numérique de la capacité qu'a un champ magnétique externe à modifier la morphologie d'un jet de plasma produit par laser, notamment à le collimater. Ce travail vise à mieux comprendre le phénomène de collimation à grande échelle observée dans les jets astrophysiques. Nous montrons notamment qu'un champ magnétique purement axial peut contraindre un écoulement, au départ isotrope, en un choc de recollimation générant un étroit jet bien collimaté, un phénomène non expliqué dans le cadre des théories jusqu'alors prévalentes. La convergence observée, et le chauffage subséquent, du plasma au point recollimation sont de plus avancés comme permettant d'expliquer d'intrigantes observations d'émission X stationnaire au sein des jets astrophysiques.

Cette thèse porte sur l’amélioration de la résistance au flux laser de la surface descomposants optiques en silice en régime nanoseconde. Ce matériau est utilisé sur lesinstallations de laser de puissance telles que le Laser Mégajoule. Pour augmenter la durée de viedes composants optiques et garantir le fonctionnement nominal de cette installation,l’endommagement laser doit être maîtrisé. Il s’agit d’une dégradation irréversible de la surfacedes composants causée par l’interaction entre le faisceau laser et des défauts précurseurs. Cesderniers sont une conséquence de la synthèse de la silice puis du polissage des composants etleur présence peut être limitée par une action de traitement chimique réalisée à l’issue dupolissage qui consiste à éroder la surface de silice à l’aide d’une solution chimique. Cette érosionne doit cependant pas dégrader la qualité de la surface polie et ses propriétés optiques. Cettethèse se concentre sur la réalisation de cette étape de traitement chimique et se décompose entrois études. La première porte sur la caractérisation de la pollution induite en surface par lepolissage et sa suppression par le traitement chimique. La seconde et la troisième analysentl’impact des traitements chimiques respectivement sur les propriétés optiques de la surface etsur les rayures de polissage. Ces études nous permettent d’évaluer l’influence des différentsparamètres du traitement chimique, tels que la solution, le système de mise en oeuvre etl’épaisseur érodée, sur les performances apportées aux composants optiques. Finalement,l’ensemble de ces connaissances nous conduit à proposer un traitement chimique optimisé quiaméliore la tenue au flux des composants optiques sans dégrader leurs propriétés optiques. / In this thesis, laser-induced damage resistance improvement of fused silica opticsis investigated in the nanosecond regime. This material is used on high power laser facilitiessuch as the Laser Mégajoule. In order to improve the optics life time and to ensure the nominaloperation of this facility, laser induced damage has to be controlled. This phenomenon is anirreversible modification of the components surface because of the interaction between the laserbeam and precursors defects. These defects are a consequence of the synthesis of silica and thepolishing of the optics and their presence can be reduced by a wet etching. This process consistsin an erosion of the surface using a chemical solution however optical properties must remainunchanged. In this thesis, we focus on the wet etching process and we conduct three studies. Thefirst one is about the characterization of the polishing induced contamination and the capabilityof a wet etching to remove it from the surface. The second and the third analyzes are about theimpact of the wet etching respectively on the surface and on the scratches. These studies allowus to evaluate the influence of the wet etching parameters as the chemical solution, the systemused and the deep etched. Finally, the highlights obtained thanks to these studies enable tooptimize the wet etching process and improve the laser induced damage resistance ofcomponents without compromising their optical properties.

Ce mémoire signe la fin de ma maîtrise dans le cadre du master Sciences et Technologies des Plasmas (STP), à l’Université Paul Sabatier de Toulouse, en partenariat avec l’Univer- sité de Montréal dans le cadre d’une double diplomation. L’objectif de cette double tutelle, portée par Ahmad Hamdan à Montréal et Flavien Valensi à Toulouse, est l’étude d’une décharge streamer en interaction avec une goutte d’eau au moyen du développement d’un modèle numérique. La goutte est positionnée entre deux électrodes pointes, le tout, sur un support en Téflon. Pour ce faire un modèle fluide permettant de suivre l’évolution spatio-temporelle des élec- trons, des ions positifs et des ions négatifs a été construit en python. L’équation dérive- diffusion est résolue, en 2D, pour chaque espèce, ainsi que l’équation de Poisson afin d’obtenir le champ électrique dans tout le domaine de calcul. Les coefficients de transport sont tabulés en fonction du champ électrique réduit dans l’hypothèse d’équilibre avec le champ électrique local. La photoionisation, jouant un rôle important pour la propagation du streamer positif à pression atmosphérique, a également était prise en compte au travers de la résolution de trois équations d’Helmholtz. Le modèle a été validé en comparant le terme source par impact électronique, supposé pro- portionnel à l’émission lumineuse, obtenu numériquement, à la lumière émise par la décharge enregistrée expérimentalement dans le domaine visible à l’aide d’une caméra ICCD. La dy- namique de la décharge a pu être étudiée grâce à l’évolution spatio-temporelle du champ électrique, de la densité électronique et de la densité de charge d’espace. L’influence de la constante diélectrique de la goutte sur la dynamique de la décharge a été ensuite étudiée. La répartition spatiale du champ électrique étant modifiée par le diélec- trique, son influence sur la décharge est importante. La vitesse de propagation des streamers est diminuée lorsque la permittivité de la goutte diminue ainsi que la valeur de la densité électronique dans le canal conducteur une fois formé. Enfin, l’angle de contact entre la goutte et le Téflon a été modifié. Les résultats ainsi obte- nus permettent de prédire le comportement de la décharge sur des géométries pouvant être rencontrées dans différentes situations expérimentales / This thesis marks the completion of my Master’s degree in the framework of the Plasma Sciences and Technologies (STP) program at the Paul Sabatier University of Toulouse, in partnership with the University of Montreal for a dual degree. The objective of this joint supervision, led by Ahmad Hamdan in Montreal and Flavien Valensi in Toulouse, is to study a streamer discharge interacting with a water droplet through the development of a numer- ical model. The droplet is positioned between two pointed electrodes, all placed on a Teflon substrate. To achieve this, a fluid model capable of tracking the spatiotemporal evolution of electrons, positive ions, and negative ions was constructed in Python. The drift-diffusion equation is solved in 2D for each species, along with the Poisson equation to obtain the electric field throughout the computational domain. Transport coefficients are tabulated as a function of the reduced electric field, assuming local equilibrium with the electric field. Photoionization, which plays a significant role in the propagation of positive streamers at atmospheric pres- sure, is also taken into account through the solution of three Helmholtz equations. The model was validated by comparing the source term due to electron impact, assumed to be proportional to the emitted light, obtained numerically, with the light emitted by the discharge recorded experimentally in the visible range using an ICCD camera. The discharge dynamics were studied through the spatiotemporal evolution of the electric field, electron density, and space charge density. The influence of the dielectric constant of the droplet on the discharge dynamics was then investigated. The spatial distribution of the electric field is modified by the dielectric, thus having a significant impact on the discharge. The streamer propagation velocity is reduced when the permittivity of the droplet decreases, as well as the value of the electron density within the formed conductive channel. Lastly, the contact angle between the droplet and Teflon was modified. The obtained re- sults allow predicting the behavior of the discharge on geometries encountered in different experimental situations.

Ce travail de thèse a eu pour but de développer des nouvelles sources lasers, oscillateurs et ampli?cateurs, construites autour des ?bres dopées aux ions ytterbium. Ces systèmes lasers génèrent des fortes puissances moyennes. L’oscillateur réalisé délivre des impulsions courtes (<10 ns) avec des énergies de l’ordre du milliJoule. Le système fonctionne à des cadences variables (10-100 kHz) avec un faisceau polarisé, monomode dont la largeur spectrale est inférieure à 0.1 nm. A?n d’avoir de plus fortes puissances crêtes et des impulsions courtes, deux types d’ampli?- cateurs ont été étudiés. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus sont en accord avec le modèle numérique développé. Le premier système ampli?e un microlaser émettant à 1064 nm dans une ?bre dopée ytterbium. Des puissances crêtes supérieures à 500 kW ont été obtenues avec des impulsions de l’ordre de la nanoseconde et une cadence comprise entre 1 kHz et 30 kHz. Le second ampli?cateur est construit autour d’un oscillateur à ?bre dopée ytterbium déclenché injecté dans une deuxième ?bre qui constitue l’ampli?cateur. L’originalité de ce système réside dans le cou- plage de deux cavités. Nous avons alors en sortie deux faisceaux cohérents, polarisés, monomode, indépendamment ajustables en énergie. En?n, nous avons utilisé les sources lasers développées, qui présentent des caractéristiques spec- trales, modales, énergétiques adéquats pour effectuer la conversion de fréquence. Des ef?cacités de l’ordre de 64 % et 38 % ont été atteintes respectivement en doublage et en triplage. Les faisceaux en sortie de ces systèmes possèdent des remarquables caractéristiques spatiales et temporelles. / This work presents the development of oscillators and ampli?ers build around new ytterbium rod type ?ber. These ?ber systems generate high average power generation. The oscillator makes it possible to deliver well linearly polarized, almost TEM 00 mode, and millijoule-level nanosecond pulses at a tunable repetition rate (10-100 kHz). The spectral bandwidth was shown to be less than 0.1 nm. To achieve higher peak power and shorter pulses, two types of ampli?ers have been developed and characterized. The experimental results we obtain, do well agree with the numerical simulations we developped. The ?rst system ampli?es in a rod type ?ber the nanosecond pulses yielded by a microlaser working at 1064 nm wavelength injected . Its provides pulses with a high peak power system (500 kW). Its repetition rate was tuned from 1 kHz to 30 kHz. The second ampli?er was built using a Q-switched ytterbium doped ?ber oscillator injected in a second ?ber which acts as ampli?er. In this original system the two cavities are coupled. It delivers two nanosecond pulses that are coherent, polarized, almost TEM00 single mode beams and that can have independently tunable pulse energies. We have shown that these oscillators and ampli?ers can be easily doubled and tripled in fre- quency. Very high ef?ciency of about 64 % and 38 % have been achieved respectively at 2? and 3?. These outputs have been to have remarquable spatial and temporal characteristics.

Les travaux portent sur l’endommagement laser en régime nanoseconde aux longueurs d’onde 355 nm et 266 nm. L'objectif de cette étude est de comprendre et d'analyser les processus mis en jeu lors de l'endommagement laser en surface et en volume de matériaux optiques, massifs ou en couches minces, lors de tirs répétés. Dans ce contexte, un banc d'endommagement laser a été entièrement mis en place et automatisé. Il permet d'analyser la résistance et le vieillissement de ces composants sous irradiation UV à des fréquences de tir de 50Hz, pour un grand nombre de tirs et de relever de façon systématique les paramètres du test les plus importants (profiles spatiaux et énergies des impulsions, images du site avant et après dommage). Pour une meilleure compréhension des phénomènes physiques conduisant à la fatigue des matériaux en tirs laser répétés, un modèle a été développé afin de discriminer les effets statistiques (dus au grand nombre de tirs impliqués) de modifications du matériau sous flux UV. Ce modèle a été validé expérimentalement dans le cas de la silice synthétique étudiée en volume. En ce qui concerne les couches minces, une étude multi-paramètres de la tenue au flux UV de mixtures d'oxydes a été menée, en partenariat avec le Laser Zentrum Hannover (LZH, Allemagne). Ces matériaux ont en effet un comportement complexe et encore mal connu, en particulier en tirs répétés. Enfin, une partie du travail de thèse est consacrée à la caractérisation non-destructive de cristaux de KDP par photoluminescence pompée dans l'UV, réalisée dans le contexte du laser MégaJoule en collaboration avec le CEA Le Ripault (Monts). / The work is devoted to laser-induced damage in the nanosecond regime at the wavelengths of 266 nm and 355 nm. The goal of this study is to understand and to analyze the processes taking place during multi-pulse irradiation causing laser-damage, on the surface and in the bulk of massive or thin-films optical materials. To this end, a laser-damage experiment was entirely set up and automated. It allows analyzing the laser-damage resistance and the ageing of these components under UV irradiation at a pulse repetition rate of 50 Hz and for a high number of laser pulses and to record systematically the most important test parameters (spatial beam profiles, energies, images of the site before and after irradiation).To better understand the physical phenomena leading to fatigue effects in the materials under multiple pulse irradiation, a model was developed allowing the discrimination of statistical effects (due to the high number of shots) from material modifications under UV irradiation. This model was confirmed by testing synthetic fused silica irradiated in the bulk. Concerning thin-film coated components, oxide mixtures were studied in collaboration with the Laser Zentrum Hannover (LZH, Germany) using a multi-parameter approach. These materials show indeed a complex behavior and remain poorly known, in particular under multi-pulse irradiation. Finally, a part of the work is dedicated to the non-destructive characterization of KDP crystals by UV-pumped photoluminescence, realized in the framework of the MegaJoule project, in collaboration with CEA Le Ripault (Monts, France).

Le travail présenté concerne la mise au point d'une nouvelle expérience pour étudier les mécanismes de la photofragmentation d'agrégats ou de molécules d'intérêt biologique ionisés.<br />Le nouvel outil associe plusieurs techniques. Deux sources d'ions sont disponibles : pour la formation d'agrégats, un jet supersonique couplé à une ionisation par impact électronique (70eV) et une source « Electrospray » pour les ions d'intérêt biologique. Les ions sont ensuite stockés dans un piège électrostatique de type Zajfman permettant de refroidir rovibrationnellement le système et de mesurer sa durée de vie. L'excitation photonique est produite soit par le laser femtoseconde d'ELYSE soit un laser nanoseconde, tous deux cadencés au kHz. Les photofragments neutres et ioniques sont détectés en coïncidence par un système complexe de détection multi-particules résolu en temps et en position. Ce spectromètre m'a permis de faire une étude détaillée de la dynamique de fragmentation de différents systèmes.<br />Dans un premier temps, nous avons mesuré la durée de vie de l'état métastable II(1/2)u du dimère Ar2+ et déterminé sa population relative. Dans un deuxième temps, l'étude de la photofragmentation des agrégats Ar2+ et Ar3+ a permis de mettre en évidence les transitions électroniques mises en jeu lors de l'excitation. L'analyse approfondie de ces données m'a permis de proposer des mécanismes de fragmentation. Enfin, une étude préliminaire de la photofragmentation de la tryptamine protonée est présentée dans ce travail.