This thesis reports studies done on single-walled carbon nanotubes (SWNTs) using optical spectroscopy as the primary investigative technique. It focuses on advances in sample preparation which have been made possible through improvements to the method of photo-luminescence excitation (PLE) mapping of nanotubes. An introduction to the field and some theoretical models are presented initially to provide a background to the experimental chapters which follow. A description of the standard procedure for sample preparation in aqueous surfactants is then followed by a detailed introduction to PLE mapping, including modeling of SWNT spectra. The next chapter discusses improvements to the sample preparation method by using organic polymer solutions instead of aqueous surfactants for suspending the nanotubes. The results show reductions in the distribution of SWNT species which are solubilised, leading to significant improvements in the resolution of the optical absorbance spectra and an increased photoluminescence yield. Two experiments which were performed on the novel polymer-SWNT systems are then described. The first shows (via PLE mapping) that energy is transfered to the SWNTs when the polymer is photo-excited. The possible mechanisms behind this, as well as the implications for using carbon nanotubes as an additive in polymer photovoltaics, are discussed. The second experiment details a recent magneto-PL study of SWNTs embedded in films produced from the polymer solutions. Here, the improved optical signatures and absence of strain at low temperatures have revealed a previously unseen high field intensity dependence. The behavior has been explained by the magnetic field induced mixing of the excitonic states.

Dans cette dissertation nous présentons une étude expérimentale et théorique sur les propriétés optiques de nanotubes de carbone mono-parois (SWNTs) semi-conducteurs. Nous nous concentrons sur les aspects et phénomènes typiquement quantiques dont la description nécessite de sortir du cadre de la physique classique et des équations de Maxwell. Notre résultat experimental le plus important est l'observation du dégroupement des photons dans la photoluminescence (FL) émise par les SWNTs. Tenant compte des particularités de notre échantillon qui consiste de SWNTs enrobés dans un surfactant et déposés sur un substrat fonctionalisé, nous montrons que l'absence d'émission simultanée de plusieurs photons est dûe à la localisation des excitons dans des pièges de quelques nanomètres de long sur nanotube. L'annihilation exciton-¬exciton rapide et efficace résultant de la dimension réduite des nanotubes de carbone joue un role déterminant pour éviter l'émission de paires de photons. La fidèle reproduction des larges lignes asymétriques en FL par un model physique reposant sur le confinement des excitons supporte cette vision. Nous calculons le spectre d'une boîte quantique (QD) formée sur un SWNT et démontrons que le couplage de l'exciton avec les phonons acoustiques de faible énergie du nanotube cause un déphasage ultra-rapide et non-markovien de l'état optiquement excité. Dans le domaine spectral, la force d'oscillateur est transférée de la transition sans phonon (ZFL) vers des ailes associées aux phonons et présentant une forte asymétrie aux températures cryogéniques. Nous prouvons que nos données sont des preuves directes de la réalisation expérimentale du modèle spin-boson dans le régime (sous-)ohmique. Ceci est une conséquence de l'uni-dimensionnalité du bain de phonons se réfléchissant dans la densité spectrale gouvernant les dissipations. Nous soulignons les différences qua-litatives par rapport aux boîtes quantiques traditionnels dans une matrice à trois dimensions, et discutons brièvement les conséquences pour l'utilisation des SWNT¬QDs dans le traitement d'information quantique. Une possibilité passionnante ouverte par le fort couplage exciton-phonon dans les nanotubes de carbone est leur utilisation comme résonateurs mécaniques pour le refroidissement assisté par laser. Nous proposons un dispositif basé sur un SWNT suspendu où le confinement de l'exciton est contrôlé par de fines pointes servant de grilles. Le potentiel appliqué aux pointes peut en outre être utilisé pour induire le couplage de l'exciton au mode de flexion du SWNT et pour régler sa force. La diffusion inélastique d'un faible laser désaccordé vers le rouge permet alors de réduire le nombre d'occupation du mode fondamental de flexion jusqu'àl'état fondamental quantique. Dans une tentative de donner une image unifiée pour l'ensemble de nos obser-vations expérimentales, nous proposons aussi une origine physique à la formation de SWNT-QDs dans notre échantillon. Nous considérons la présence d'une impureté h chargée dans les environs du nanotube et démontrons que le champ électrique qui en résulte piège les excitons du SWNT. Les caractéristiques particulières de ce potentiel confinant pourraient expliquer la plupart des caractéristiques expérimentales. Enfin, nous montrons comment le couplage spin-orbite non-nul récemment me-surédans des expériences de transport permet la manipulation purement optique du spin dans des nanotubes de carbone. Nous effectuons des simulations numériques basées sur les équations de Bloch pour démontrer que la préparation du spin avec haute fidélitéest réalisable. La manipulation optique cohérente du spin et de pos¬sibles utilisations du spin des nanotubes de carbone dans le traitement quantique de l'information sont également discutées. Alliant de nouveaux résultats expérimentaux surprenants et de diverses études théoriques et numériques, ce travail met l'accent sur le potentiel fascinant des nano-tubes de carbone dans l'étude de la physique quantique des matériaux de dimension réduite.