Orientador: Eduardo Granado Monteiro da Silva / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-09-01T17:31:34Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Kaneko_UlissesFerreira_D.pdf: 51229533 bytes, checksum: 3d39a6722771458fa1812d75c31661b4 (MD5) Previous issue date: 2017 / Resumo: Nesta tese, empregamos espectroscopia Raman para realizar um estudo detalhado dos fônons e das respostas eletrônicas em monocristais de LaFeAsO. Nós observamos as simetrias e frequências dos fônons nas fases tetragonal e ortorrômbica e também a dependência com a temperatura de um pico quase-elástico (do inglês: QEP) na simetria B1g com intensidade máxima em torno da transição magnética TN . A área e a altura do QEP B1g foram atribuídas às flutuações nemáticas de spin, enquanto que a largura do QEP B1g foi relacionada com taxa de relaxação dessas flutuações. Através da análise da largura do QEP B1g propomos que a transição estrutural esté relacionada a um congelamento gradual das flutuaçõees nemáticas de spin, o que deve ser um fenômeno geral presente nos demais supercondutores à base de Fe. Esse estudo foi complementado por medidas de espectroscopia Raman em BaFe2As2 e de difração de raios-X com luz síncrotron em LaFeAsO, BaFe2As2 e SrFe2As2 dopado com Co. Paralelamente, nós estudamos as estruturas cristalinas e magnéticas em compostos da série Ba1?xLaxTi1/2Mn1/2O3 através da técnica de difração de nêutrons / Abstract: In this thesis, we employed Raman spectroscopy to perform a detailed study of the phonons and electronic responses in single crystals of the LaFeAsO. We observed the symmetries and frequencies of the phonons in the tetragonal and orthorhombic phases and also the temperature dependence of the quasi-elastic peak (QEP) in the B 1g symmetry with maximum intensity around the magnetic transition T N . The B 1g QEP area and height were ascribed to spin nematic fluctuations, while the B 1g QEP width was related to the relaxation rate of these fluctuations. From the B 1g QEP width analysis we propose that the structural transition is related to a gradual freezing of the spin nematic fluctuations, which may be a general phenomenon present in other Fe-based superconductors. This study was complemented by measurements of Raman spectroscopy in BaFe2As2 and synchrotron X-ray diffraction in LaFeAsO, BaFe2As2 and Co-doped SrFe2As2 . In parallel, we studied the crystal and magnetic structures in compounds of the series Ba1?xLaxTi1/2Mn1/2O3 through the neutron diffraction technique / Doutorado / Física / Doutor em Ciências / 140978/2012-7 / CNPQ

Neste trabalho estudamos, no contexto de campo médio, modelos microscópicos que possam descrever o comportamento termodinâmico das fases nemáticas em sistemas líquido-cristalinos. Considerando apenas interações atrativas, investigamos modelos de interações quadrupolares para objetos intrinsecamente biaxiais. Esses modelos apresentam mesofases nemáticas uniaxiais e biaxiais, pontos triplos e multicríticos (tricríticos, pontos de Landau, etc.). Ainda no contexto de forças atrativas, introduzimos um modelo de mistura binária de objetos intrinsecamente uniaxiais e objetos intrinsecamente biaxiais, numa formulação annealed. Essa mistura apresenta diagramas de fases bastante ricos, com topologias diversas, onde identificamos estruturas uniaxiais e biaxiais, fases reentrantes e uma grande variedade de pontos multicríticos (tricríticos, pontos críticos terminais, etc.). No caso de interações estéricas, estudamos uma teoria do funcional densidade para sistemas anisotrópicos densos, construída a partir de uma aproximação de van der Waals. Para esferoides prolatos, o modelo prevê um espaço de orientações com regiões não-acessíveis para as partículas. Além disso, o sistema apresenta uma região de coexistência entre as fases nemática e isotrópica. / We study, in a mean-field approximation, microscopic models which can lead to nematic liquid-crystalline phases. Considering attractive forces, we investigate models with quadrupolar interactions for intrinsically biaxial objects. These models present uniaxial and biaxial nematic mesophases, triple and multicritical points (tricritical point, Landau point, etc.). We also introduce a model for a binary mixture of intrinsically uniaxiail and biaxial objects, in an annealed treatment. The mixture exhibits phase diagrams with very rich topologies, where we find uniaxial and biaxial structures, reentrant phases and many different multicritical behaviors (tricritical point, critical endpoint, etc.). Moreover, assuming steric interactions, we investigate a density functional theory for hard anisotropic bodies at high densities, based on a van der Waals approximation. For hard spheroids, the model leads to an orientation space with forbidden regions for the particles. Also, the system phase separates in a nematic and an isotropic phases.

Propriedades ópticas, magnéticas e elásticas de duas liomesofases nemáticas tipo I (decilsulfato de sódio/água/ n-decanol e laurato de potássio/água/cloreto de potássio) e urna tipo II (decilsulfato de sódio/água/n-decanol /sulfato de sódio) são estudadas. Nas investigações de tais propriedades as medidas realizadas e instrumentação/meios utilizados foram os seguintes: medidas de sinais ópticos, texturas e temperaturas de transições de fases foram obtidas com auxilio de um microscópio petrográfico com temperatura controlada na platina; medidas de índices de refração e birrefringências obtiveram- se com adaptações do refratômetro de Pulfrich; medidas de susceptibilidades diamagnéticas direcionais foram realizadas com adaptações ao magnetômetro de amostra vibrante; medidas de constantes elásticas foram obtidas com auxilio de uma montagem especial. São realizados cálculos para as susceptibilidades diamagnéticas direcionais e respectivas anisotropias moleculares para alcanos, álcoois e anfifilicos de interesse em liornesofases . Da comparação entre as anisotropias moleculares calculadas e as medidas em liomesofases correspondentes, infere-se que o ordenamento molecular de anfifilicos, nas mesofases, deve ser alto. O método de Kirkwood, que permite correlacionar polarizabilidade elétrica com a susceptibilidade diamagnética molecular média em substâncias puras, é estendido e adaptado a misturas complexas, criando assim urna promissora perspectiva de correlação entre as medidas ópticas e magnéticas em liomesofases. Evidências experimentais diretas, da aplicabilidade da teoria do continuo para termo trópicos às liomesofases, são apresentadas. / The optical, magnetic and elastic properties of three nematic lyomesophases are studied. Two are type I (Na decyl sulfate/ water/n- decanol and K laurate/water/K chloride) and one type II (Na decyl sulfate/water/n- decano l/Na sulfate). To measure these properties we used the following equipment : texture and optical sign were observed by optical microscopy with temperature controlled, hot and cold, stages; refractive indices were measured in an adapted Pulfrich refratometer; the individual elements of the diamagnetic susceptibility tensor were measured with a vibrating sample magnetometer; the elastic constants were measured using the Frederikzs transition in a special experimental set-up. Starting from the concept of localized magnetic susceptibilities, molecular anisotropies were calculated for saturated hydrocarbons , alcohols and amphiphilic compounds, which are of interest for lyomesophases. Comparing these results with the experimentally measured anisotropies of the lyomesophases it is possible to conclude that a high degree of molecular order is present in the nematic amphiphilic systems. The Kirkwood method is extended and adapted for complex mixtures. The use of this method opens new perspectives for exploring the correlation between the molecular polarizability and the mean diamagnetic susceptibility.

Propriedades ópticas, magnéticas e elásticas de duas liomesofases nemáticas tipo I (decilsulfato de sódio/água/ n-decanol e laurato de potássio/água/cloreto de potássio) e urna tipo II (decilsulfato de sódio/água/n-decanol /sulfato de sódio) são estudadas. Nas investigações de tais propriedades as medidas realizadas e instrumentação/meios utilizados foram os seguintes: medidas de sinais ópticos, texturas e temperaturas de transições de fases foram obtidas com auxilio de um microscópio petrográfico com temperatura controlada na platina; medidas de índices de refração e birrefringências obtiveram- se com adaptações do refratômetro de Pulfrich; medidas de susceptibilidades diamagnéticas direcionais foram realizadas com adaptações ao magnetômetro de amostra vibrante; medidas de constantes elásticas foram obtidas com auxilio de uma montagem especial. São realizados cálculos para as susceptibilidades diamagnéticas direcionais e respectivas anisotropias moleculares para alcanos, álcoois e anfifilicos de interesse em liornesofases . Da comparação entre as anisotropias moleculares calculadas e as medidas em liomesofases correspondentes, infere-se que o ordenamento molecular de anfifilicos, nas mesofases, deve ser alto. O método de Kirkwood, que permite correlacionar polarizabilidade elétrica com a susceptibilidade diamagnética molecular média em substâncias puras, é estendido e adaptado a misturas complexas, criando assim urna promissora perspectiva de correlação entre as medidas ópticas e magnéticas em liomesofases. Evidências experimentais diretas, da aplicabilidade da teoria do continuo para termo trópicos às liomesofases, são apresentadas. / The optical, magnetic and elastic properties of three nematic lyomesophases are studied. Two are type I (Na decyl sulfate/ water/n- decanol and K laurate/water/K chloride) and one type II (Na decyl sulfate/water/n- decano l/Na sulfate). To measure these properties we used the following equipment : texture and optical sign were observed by optical microscopy with temperature controlled, hot and cold, stages; refractive indices were measured in an adapted Pulfrich refratometer; the individual elements of the diamagnetic susceptibility tensor were measured with a vibrating sample magnetometer; the elastic constants were measured using the Frederikzs transition in a special experimental set-up. Starting from the concept of localized magnetic susceptibilities, molecular anisotropies were calculated for saturated hydrocarbons , alcohols and amphiphilic compounds, which are of interest for lyomesophases. Comparing these results with the experimentally measured anisotropies of the lyomesophases it is possible to conclude that a high degree of molecular order is present in the nematic amphiphilic systems. The Kirkwood method is extended and adapted for complex mixtures. The use of this method opens new perspectives for exploring the correlation between the molecular polarizability and the mean diamagnetic susceptibility.

Neste trabalho estudamos, no contexto de campo médio, modelos microscópicos que possam descrever o comportamento termodinâmico das fases nemáticas em sistemas líquido-cristalinos. Considerando apenas interações atrativas, investigamos modelos de interações quadrupolares para objetos intrinsecamente biaxiais. Esses modelos apresentam mesofases nemáticas uniaxiais e biaxiais, pontos triplos e multicríticos (tricríticos, pontos de Landau, etc.). Ainda no contexto de forças atrativas, introduzimos um modelo de mistura binária de objetos intrinsecamente uniaxiais e objetos intrinsecamente biaxiais, numa formulação annealed. Essa mistura apresenta diagramas de fases bastante ricos, com topologias diversas, onde identificamos estruturas uniaxiais e biaxiais, fases reentrantes e uma grande variedade de pontos multicríticos (tricríticos, pontos críticos terminais, etc.). No caso de interações estéricas, estudamos uma teoria do funcional densidade para sistemas anisotrópicos densos, construída a partir de uma aproximação de van der Waals. Para esferoides prolatos, o modelo prevê um espaço de orientações com regiões não-acessíveis para as partículas. Além disso, o sistema apresenta uma região de coexistência entre as fases nemática e isotrópica. / We study, in a mean-field approximation, microscopic models which can lead to nematic liquid-crystalline phases. Considering attractive forces, we investigate models with quadrupolar interactions for intrinsically biaxial objects. These models present uniaxial and biaxial nematic mesophases, triple and multicritical points (tricritical point, Landau point, etc.). We also introduce a model for a binary mixture of intrinsically uniaxiail and biaxial objects, in an annealed treatment. The mixture exhibits phase diagrams with very rich topologies, where we find uniaxial and biaxial structures, reentrant phases and many different multicritical behaviors (tricritical point, critical endpoint, etc.). Moreover, assuming steric interactions, we investigate a density functional theory for hard anisotropic bodies at high densities, based on a van der Waals approximation. For hard spheroids, the model leads to an orientation space with forbidden regions for the particles. Also, the system phase separates in a nematic and an isotropic phases.