La conception de molécules pour l’optique non linéaires (ONL) est devenue un centre de recherche de pointe pour les télécommunications, les technologies de l'information et le stockage de données optiques. Les molécules dipolaires substituées par des groupes donneur-accepteur ont été les chromophores les plus étudiés pour l’ONL. Cependant les molécules dipolaires diverses limitations telles que leur transparence optique, leur faible stabilité thermique et leur tendance à adopter un alignement antiparallèle à l'état solide. Récemment, une nouvelle classe de matériaux est apparue basé sur des symétries octupolaire qui ne possède pas de dipôle permanent, pour les applications ONL. Au niveau structural, la structure générique idéale pour des molécules tridimensionnelles avec une distribution de charges octupolaire est un cube avec des charges opposées alternées à chaque angle. À ce jour, aucune molécule représentant le cube vrai (déformé) avec huit charges alternées aux sommets et délocalisation des charges complètes entre les plans supérieurs et inférieurs n’a été décrite. Dans le cadre de cette thèse, des complexes de lanthanides III à partir de phthalocyanines de type ABAB présentant en alternance des groupes donneurs et accepteurs d'électrons ont été synthétisés représentant le premier réel octupole. Ces structures ont été caractérisé par UV-NIR, X-Ray et présentent les plus élevés hyperpolarisabilité quadratique jamais enregistré pour des molécules octupolaires. En outre, ce travail a été étendu à divers type de double-decker de lanthanides homoleptiques non-octupolaire basé sur des phthalocyanines AB3, A4, B4, T4. Il a été observé que ces complexes présentent aussi des mesures d’hyperpolarisabilité quadratique élevés, mais inferieur a celles trouvé pour la série de complexes Ln (ABAB)2 octupolaire, comme prévu. / The design of nonlinear optical (NLO) molecules has become a focus of current research in telecommunications, information technologies and optical data storage. Donor-acceptor substituted dipolar molecules have been the most investigated NLO chromophores. Dipolar molecules, however, have several limitations such as low optical transparency, low thermal stability and their strong tendency to adopt anti-parallel packing in the solid state. Recently, a new class of materials based on octupolar symmetries, which lack permanent dipole moments, has been proposed for NLO applications. At a structural level, it can be shown that the basic template for 3D octupolar molecules comes to a cube with alternating charges at the corners such as donor and acceptor substituent. Despite all the various structures reported, it is worth noting that no molecules actually representing the “real” octupolar cube have been obtained so far. In this thesis, we showed that the real octupolar cube can be demonstrated by lanthanide III complexes based on ABAB type phthalocyanine featuring alternating electron donor and electron acceptor groups. These structures are characterized by UV-NIR, X-Ray and exhibit highest quadratic hyperpolarizability ever reported for an octupolar molecule. Moreover, this work was extended to nonoctupolar lanthanide homoleptic double-decker complexes based on AB3, A4, B4, T4 type phthalocyanines. It was observed that these molecules present a quite large quadratic hyperpolarizability too, but smaller than the one obtained for the Ln(ABAB)2 series, as expected. / Doğrusal olmayan optic (NLO) özellik gösteren moleküllerin tasarımı telekomünikasyon, bilgi teknolojileri ve optic very depolama alanlarında güncel bir araştırma konusudur. Alıcı-verici grup bağlı iki kutuplu moleküller en çok araştırılmış NLO malzemeleridirler. Ancak, iki kutuplu moleküllerin düşük optic şeffaflık, düşük termal kararlılık ve katı halde parallel olmayan yığılmaları gibi çeşitli sınırlamaları vardır. Son zamanlarda, kalıcı dipol momentleri olmayan octupolar simetriye dayalı, yeni bir malzeme sınıfı NLO uygulamaları için ileri sürülmüştür. Yapısal olarak bu 3D octupolar moleküller için temel şablon, köşelerinde alıcı verici grupları içeren bir olarak gösterilir. Yapılan tüm çalışmalara ragmen, bugüne kadar gerçek küpü temsil edebilen bir yapı elde edilememiştir. Bu tezde, biz bu octupolar küpün electron alıcı ve verici grupları içeren ABAB tipi halkalı yapıya dayalı lantanid kompleksleri ile ortaya konabilecğini gösterdik. Bu yapılar UV-NIR ve X-Ray ile yapıları aydınlatıldı ve bugüne kadarki en yüksek 2. dereceden NLO değerleri elde edildi. Ayrıca, bu çalışma, çeşitli octupole olmayan AB3, A4, B4 ve T4 tipi lantanit çift katlı ftalosiyaninler sentezlenerek genişletildi. Ve oktupol olmayan moleküllerin 2. Dereceden NLO değerleri oldukça büyük ama beklendiği gibi oktupol Ln(ABAB)2 daha küçük olduğu gözlendi.

Cette thèse a été effectuée dans le cadre d'un projet qui vise à explorer les facteurs limitants des performances d'une horloge à ions dans le domaine des fréquences micro-onde. Ce travail repose sur l'observation et la manipulation d'un grand nuage d'ions dans des potentiels de géométries différentes. Le but est l'analyse et le transport d'un grand nuage pouvant dépasser 10^6 ions dans un piège radio-fréquence linéaire à plusieurs zones. Notre groupe à construit un piège à trois zones destiné au piégeage d'ions calcium: deux parties quadrupolaires et une partie octupolaire montées en ligne. Les ions sont créés dans la première partie quadrupolaire et refroidis par laser le long de l'axe du piège. Nous avons d'abord étudié la création d'un grand nuage. La limite actuelle des paramètres du système permet de confiner et détecter des nuages de taille maximale 1,2.10^5 ions. Ensuite, grâce à un protocole de transport rapide et optimisé, ces ions sont transportés dans le deuxième et troisième piège avec une efficacité pouvant atteindre 100%. Les résultats en fonction de la durée de transport montrent une asymétrie entre les deux sens de transport que nous exploitons pour ajouter des ions dans le deuxième piège sans perte du nuage initialement présent. Cette technique d'accumulation a permis de piégér 2,5.10^5 ions dans le deuxième et troisième piège. Ce nombre semble limité par les refroidissement. Enfin, dans l'octupole, les observations montrent que, contrairement aux structures creuses attendues par les modèles, les ions froids s'organisent dans trois minima locaux de potentiels. La cause de cette différence est un petit défaut dans la symétrie octupolaire des barreaux. / This thesis is part of a project aiming to explore the performance limiting factors of a microwave ion clock. This work is based on the observation and manipulation of a large ion cloud in potentials with different geometries. The purpose is to analyze and transport a large cloud of more than 10^6 ions in a linear radio-frequency trap with several zones. Our group has build a three-zone trap for calcium ion trapping: two quadrupole parts and an octupole part mounted inline. Ions are created in the first quadrupole part and cooled by lasers along the trap symmetry axis. We study the creation of a large ion cloud. The current trapping and cooling parameters limit the maximum size of the cloud to 1,2.10^5 ions. with a rapid and optimized transport protocol, these ions are transfered in the second part of the trap and then in the octupole trap with an efficiency of up to 100%. The result as function of the transport duration shows an asymmetry between the two transport directions. We exploit this feature to add ions in the second or third trap without loss of the already trapped ions. This accumulation technique has allowed to trap 2,5.10^5 ions in the second and third trap. The cooling laser power seems to be the major limiting factor of this number. Finally the observation of the ions in the octupole shows that the cold ions are localised in three different potential wells. This is in contradiction with the hollow structure predicted by the analytical fluid model and molecular dynamics simulations. The cause of this difference is a tiny defect in the octupole symmetry of the RF-electrodes which leads to local minima in the multipole potential.