Le sujet de thèse sur lequel je travaille depuis trois ans est l’étude et le développement des systèmes photoamorceurs pour des applications holographiques. Ce travail a lieu en collaboration avec l’équipe BMS (Bayer Material Science) de Bayer-Leverkusen (Allemagne). Mes études se sont limitées aux systèmes utilisables avec une source d’irradiation appartenant à la partie visible du spectre électromagnétique de la lumière (400 nm – 700 nm).Parmi les différents types des réactions de polymérisation, nous avons choisi la polymérisation radicalaire. L’étape cruciale dans cette réaction réside dans la génération des radicaux qui amorcent la réaction. Ces derniers sont formés par transformation, via absorption de lumière, d’un composé photosensible. La formation de ces espèces est en général en compétition avec plusieurs processus de désactivation. Les polymérisations radicalaires sont en particulier fortement inhibées par l’oxygène de l’air. Pour réduire l’effet de l’oxygène et pour avoir des conditions comparables à ceux appliqués dans l’industrie, nos échantillons ont été préparés en utilisant la technique laminée (l’échantillon est mis entre deux films de polypropylène). [...] / The subject of the thesis I have been working on for three years is the study and development of photoinitiating systems for holographic applications. This work takes place in collaboration with the BMS (Bayer Material Science) team from Bayer Leverkusen (Germany). My studies have been limited to systems used with a radiation source belonging to the visible part of the electromagnetic spectrum of light (400 nm - 700 nm). Among the different types of polymerization reactions, we chose the radical polymerization. The critical step in this reaction is the generation of radicals which initiate the reaction. These are formed by transformation via absorption of light of a photosensitive compound. The formation of these species is generally in competition with several deactivation process. [...]

L’objectif de cette thèse est de développer un nouveau matériau photopolymère pouvant être microstructuré dans la gamme de longueur d'onde du proche infrarouge (NIR). Le but final de ce travail est de proposer des solutions innovantes pour l'intégration de micro-optique sur les VCSELs (Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser), sources lumineuses miniaturisées utilisées dans de nombreuses applications en optique, photonique, capteurs ou biologie. Le verrou technologique principal a consisté à développer et étudier le photopolymère adéquat pour la microfabrication déclenchée par le VCSEL. La difficulté principale tient à la longueur d'onde de photopolymérisation qui est fixé par le VCSEL et qui a obligé à développer un système moléculaire nouveau pour une polymérisation radicalaire à 780 et 850 nm. Une part importante du travail a consisté à étudier les mécanismes photophysiques et photochimiques des matériaux permettant de proposer des systèmes efficaces, sur le plan de la photophysique, de la photochimie de photopolymérisation et également une approche originale a été développée pour appréhender de façon quantitative les phénomènes de diffusion du colorant dans la matrice polymère. Sur la base des systèmes moléculaires proposés, la démonstration de l'intégration de microlentilles sur VCSEL par ce procédé innovant a pu être démontré. Les VCSELs lentillés ont été caractérisés et des propriétés très intéressantes pour la focalisation ont été démontrées. / The objective of this thesis is to develop a new photopolymer material that can be microstructured in the wavelength range of near-infrared (NIR). The ultimate aim of this work is to propose innovative solutions for micro-optical integration on VCSELs (Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser). These miniaturized light sources are used in many applications in optics, photonics, sensors or biology. The main technological challenge was to develop and explore a new photopolymer compatible with a microfabrication initiated by the VCSEL. The main difficulty was to develop a new molecular system for radical polymerization at 780 and 850 nm, which is the wavelength emitted by the VCSEL. An important part of the work consisted to study the photophysical and photochemical mechanisms of this photopolymer in order to provide efficient systems in terms of photophysics, photochemistry of the photopolymerization. An original approach was developed to quantitatively apprehend the phenomena dye diffusion in the polymer matrix. Based on the proposed molecular systems, demonstrating the integration of microlenses on VCSELs by this innovative process could be shown. The lensed VCSELs have been characterized and very interesting properties for focusing have been demonstrated.

<p>Optical beams that travel through a material without undergoing divergence are known as self-trapped beams. Self-trapping occurs when a beam induces a suitable index gradient in the medium that is capable of guiding the original beam. An incoherent light consists of femtosecond scale speckles, due to random phase fluctuations and were not thought to self-trap until recently. In 1997, Mitchell et al., showed that white light can self-trap, provided the medium cannot respond fast enough to form index gradients to these speckles individually. However, detailed studies have been hampered by a lack of suitable materials and strategies for enabling such a response. In 2006, our group showed that a photopolymer is suitable for incoherent self-trapping, since the index change is governed by an inherently slow rate of polymerization (of the order of milliseconds). This has enabled further studies of various phenomena with white light self-trapping.</p> <p>The studies here show (i) the first direct experimental evidence of interactions of two incoherent white light self-trapped beams, as well as fission, fusion and repulsion. Existence of dark self-trapping beams with incoherent white light was also shown, counter intuitively in a positive nonlinear medium. (iii) Lattices were formed with multiple ordered bright as well as dark self-trapping filaments using optochemical self-organization. (iv) Woodpile-like 3D lattices with bright and dark beams were also demonstrated and simulations showed theoretical band gaps. (v) Self-trapping of a co-axial beam of incoherent white light was also shown experimentally and through simulations.</p> / Doctor of Philosophy (PhD)