L'objectif de la simulation moléculaire est de comprendre et prédire les propriétés macroscopiques des matériaux à partir de leur description à l'échelle microscopique. Ce mémoire présente quelques contributions à ce sujet, pour des modèles de la physique statistique et de la physique quantique. Mes travaux en physique statistique numérique peuvent être classés en deux catégories : le calcul de propriétés d'équilibre, l'accent étant porté sur le calcul de différences d'énergie libre (chapitre 2), et l'étude de dynamiques hors d'équilibre en régime permanent pour le calcul de propriétés de transport (chapitre 3). Dans les deux cas, les méthodes numériques reposent sur des dynamiques hors d'équilibre ou nonlinéaires, la distinction entre ces classes de méthodes provenant du fait que l'état invariant du système est soit un état d'équilibre (éventuellement, à une correction près) ou un état hors d'équilibre. Le chapitre 4 présente quelques résultats pour des dynamiques quantiques : fictives, comme pour la transition adiabatique d'états dégénérés ; ou authentiques, comme pour l'évolution en temps des défauts locaux dans les cristaux.