Dans ce rapport de thèse, nous présentons les résultats obtenus avec la croissance d'assemblages supramoléculaires hautement cristallins et stables à température ambiante sur des surfaces isolantes d'halogénures d'alcalins. L'objectif de cette étude est de caractériser structurellement ces réseaux auto-assemblés et de mettre en évidence l'ensemble des forces d'interaction mises en œuvre dans les processus de croissance et de diffusion, en combinant la microscopie à force atomique en mode non contact (nc-AFM) sous ultravide et des calculs théoriques basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et la dynamique moléculaire. Nous montrons comment des paramètres bien définis concernant le choix de la molécule d'une part tels que sa taille, sa forme, sa symétrie, sa flexibilité et sa fonctionnalité, et le choix du substrat d'autre part, influent sur la morphologie de croissance et permettent de contrôler les propriétés de diffusion des molécules en surface et donc la structure supramoléculaire résultante. / In this thesis, we report the results obtained with the growth of highly crystalline and stable supramolecular assemblies at room temperature on insulating surfaces of bulk alkali halides single crystals. The objective of this study is to structurally characterize these self-assembled networks and understand all the interaction forces involved in the growth and diffusion processes. This is performed by joint non-contact atomic force microscopy (nc-AFM) experiments in ultrahigh vacuum and theoretical calculations based on density functional theory (DFT) and molecular dynamics. We show how well-defined parameters for the choice of the molecule on the one hand such as size, shape, symmetry, flexibility and functionality, and the choice of the substrate on the other hand, influence the morphology growth and serve to steer the structure and diffusion properties of such systems.

Ce travail de thèse porte sur l'organisation de nanoparticules sur des surfaces grâce à une approche originale basée sur le dépôt à faible énergie d'agrégats, préformés en phase gazeuse (approche Bottom-up), sur substrats de graphite HOPG, fonctionnalisés par des réseaux 2D de défauts créés par faisceau d'ions focalisés nano-FIB (approche Top-down). L'obtention de réseaux 2D d'amas d'agrégats est conditionnée par la diffusion des agrégats déposés et leur sensibilité aux défauts artificiels FIB. Le développement de cette approche passe tout d'abord par des simulations Monte-Carlo réalisées dans le cadre du modèle DDA (Dépôt-Diffusion-Agrégation). Ensuite, sa faisabilité expérimentale est testée avec succès en déposant des agrégats d'or. En particulier, cette étude montre la dépendance des propriétés morphologiques et structurales des défauts FIB en fonction de la dose d'ions. Par ailleurs, la sensibilité des agrégats aux défauts FIB, ainsi que la possibilité de contrôler la taille des amas, la période du réseau et sa géométrie sont analysées. Enfin, en se plaçant dans les conditions optimales permettant la meilleure organisation, notre approche est étendue aux agrégats magnétiques Co50Pt50, candidats potentiels au stockage d'information à ultra-haute densité. Une étude de l'influence du recuit sur les réseaux d'agrégats Co50Pt50 montre une amélioration de la qualité de l'organisation, et surtout une transition de phase des agrégats de la structure<br />A1 vers la structure L10.