L'excès de réactivité neutronique dans les centrales nucléaires est compensé par des sys-tèmes actifs de contrôle du réacteur : acide borique et barres de contrôle. L'apport d'antiréactivité peut se faire passivement avec des poisons consommables, c'est-à-dire des absorbants de neutrons, en particulier avec du gadolinium (Gd). Dans le cadre d'une augmentation de l'enrichissement en U²³⁵ et de réduction de l'utilisation d'acide borique, cette thèse a pour objectif d'optimiser la distribution du ga-dolinium dans des céramiques d'UO₂ afin d'obtenir un apport optimisé d'antiréactivité dans un Réacteur à Eau sous Pression. Dans ce sens, le travail est orienté à trouver des nouveaux matériaux riches en gadoli-nium. Le diagramme de phase U-O-Gd a donc été exploré dans le domaine des fortes teneurs en Gd. Deux phases cubiques ont été trouvées et caractérisées : les phases C1 et C2. En vue d'une application industrielle, la phase C1 a été retenue comme candidate pour l'ajout du Gd dans les pastilles d'UO₂. La distribution optimale de cette phase C1 dans les assemblages de combustible nucléaire a été étudiée avec le code de calcul neutronique APOLLO2.8. Des études paramétriques ont été réalisées. Ces études neutroniques ont aboutit à un concept performant de pas-tille empoisonnée. Finalement, des pastilles prototype ont été fabriquées en laboratoire suivant ce concept. L'ensemble des résultats obtenus montre qu'un concept de pastille avec un dépôt super-ficiel neutrophage de phase C1 est une manière d'apporter de l'antiréactivité de manière optimisée dans le cadre de cycles longs. Ceci pourrait potentiellement être appliquée à l'échelle industrielle. Un brevet a été déposé en ce sens.

One purpose of breeding programs is the selection of the better test lines. The accuracy of selection can be improved by using optimal design and using models that fit the data well. Finding this is not easy, especially in large experiments which assess more than one hundred lines without the possibility of replication due to the limited material, area and high costs. Thus, the large number of parameters in the complex variance structure that needs to be fitted relies on the limited number of replicated check varieties. The main objectives of this thesis were to model 21 trials of sugarcane provided by \"Centro de Tecnologia Canavieira\" (CTC - Brazilian company of sugarcane) and to evaluate the design employed, which uses a large number of unreplicated test lines (new varieties) and systematic replicated check (commercial) lines. The mixed linear model was used to identify the three major components of spatial variation in the plot errors and the competition effects at the genetic and residual levels. The test lines were assumed as random effects and check lines as fixed, because they came from different processes. The single and joint analyses were developed because the trials could be grouped into two types: (i) one longitudinal data set (two cuts) and (ii) five regional groups of experiment (each group was a region which had three sites). In a study of alternative designs, a fixed size trial was assumed to evaluate the efficiency of the type of unreplicated design employed in these 21 trials comparing to spatially optimized unreplicated and p-rep designs with checks and a spatially optimized p-rep design. To investigate models and design there were four simulation studies to assess mainly the i) fitted model, under conditions of competition effects at the genetic level, ii) accuracy of estimation in the separate versus joint analysis; iii) relation between the sugarcane lodging and the negative residual correlation, and iv) design efficiency. To conclude, the main information obtained from the simulation studies was: the convergence number of the algorithm model analyzed; the variance parameter estimates; the correlations between the direct genetic EBLUPs and the true direct genetic effects; the assertiveness of selection or the average similarity, where similarity was measured as the percentage of the 30 test lines with the highest direct genetic EBLUPs that are in the true 30 best test lines (generated); and the heritability estimates or the genetic gain. / Um dos propósitos dos programas de melhoramento genético é a seleção de novos clones melhores (novos materiais). A acurácia de seleção pode ser melhorada usando delineamentos ótimos e modelos bem ajustados. Porém, descobrir isso não é fácil, especialmente, em experimentos grandes que possuem mais de cem clones sem a possibilidade de repetição devido à limitação de material, área e custos elevados, dadas as poucas repetições de parcelas com variedades comerciais (testemunhas) e o número de parâmetros de complexa variância estrutural que necessitam ser assumidos. Os principais objetivos desta tese foram modelar 21 experimentos de cana de açúcar fornecidos pelo Centro de Tecnologia Canavieira (CTC - empresa brasileira de cana de açúcar) e avaliar o delineamento empregado, o qual usa um número grande de clones não repetidos e testemunhas sistematicamente repetidas. O modelo linear misto foi usado, identificando três principais componentes de variação espacial nos erros de parcelas e efeitos de competição, em nível genético e residual. Os clones foram assumidos de efeitos aleatórios e as testemunhas de efeitos fixos, pois vieram de processos diferentes. As análises individuais e conjuntas foram desenvolvidas neste material pois os experimentos puderam ser agrupados em dois tipos: (i) um delineamento longitudinal (duas colheitas) e (ii) cinco grupos de experimentos (cada grupo uma região com três locais). Para os estudos de delineamentos, um tamanho fixo de experimento foi assumido para se avaliar a eficiência do delineamento não replicado (empregado nesses 21 experimentos) com os não replicados otimizado espacialmente, os parcialmente replicados com testemunhas e os parcialmente replicados otimizado espacialmente. Quatro estudos de simulação foram feitos para avaliar i) os modelos ajustados, sob condições de efeito de competição em nível genético, ii) a acurácia das estimativas vindas dos modelos de análise individual e conjunta; iii) a relação entre tombamento da cana e a correlação residual negativa, e iv) a eficiência dos delineamentos. Para concluir, as principais informações utilizadas nos estudos de simulação foram: o número de vezes que o algoritmo convergiu; a variância na estimativa dos parâmetros; a correlação entre os EBLUPs genético direto e os efeitos genéticos reais; a assertividade de seleção ou a semelhança média, sendo semelhança medida como a porcentagem dos 30 clones com os maiores EBLUPS genético e os 30 melhores verdadeiros clones; e a estimativa da herdabilidade ou do ganho genético.

Le code MURE est basé sur le couplage d’un code Monte Carlo statique et le calcul de l’évolution pendant l’irradiation et les différentes périodes du cycle (refroidissement, fabrication). Le code MURE est ici utilisé pour analyser deux différentes questions : le mono-recyclage de l’Am dans les réacteurs français de type REP et la conversion du coeur du MNSR (Miniature Neutron Source Reactor) au Ghana d’un combustible à uranium hautement enrichi (HEU) vers un combustible faiblement enrichi (LEU), dans le cadre de la lutte contre la prolifération. Dans les deux cas, une comparaison détaillée est menée sur les taux d’irradiation et les radiotoxicités induites (combustibles usés, déchets).Le combustible UOX envisagé est enrichi de telle sorte qu’il atteigne un taux d’irradiation de 46 GWj/t et 68 GWj/t. Le combustible UOX usé est retraité, et le retraitement standard consiste à séparer le plutonium afin de fabriquer un combustible MOX sur base d’uranium appauvri. La concentration du Pu dans le MOX est déterminée pour atteindre un taux d’irradiation du MOX de 46 et 68 GWj/t. L’impact du temps de refroidissement de l’UOX usé est étudié (5 à 30 ans), afin de quantifier l’impact de la disparition du 241PU (fissile) par décroissance radioactive (T=14,3 ans). Un refroidissement de 30 ans demande à augmenter la teneur en Pu dans le MOX. L’241Am, avec une durée de vie de 432 ans, jour un rôle important dans le dimensionnement du site de stockage des déchets vitrifiés et dans leur radiotoxicité à long terme. Il est le candidat principal à la transmutation, et nous envisageons donc son recyclage dans le MOX, avec le plutonium. Cette stratégie permet de minimiser la puissance résiduelle et la radiotoxicité des verres, en laissant l’Am disponible dans les MOX usés pour une transmutation éventuelle future dans les réacteurs rapides. Nous avons étudié l’impact neutronique d’un tel recyclage. Le temps de refroidissement de l’UOX est encore plus sensible ici car l’241Am recyclé est un fort poison neutronique qui dégrade les performances du combustible (taux d’irradiation, coefficients de vide et de température). Néanmoins, à l’exception de quelques configurations, le recyclage de l’Am ne dégrade pas les coefficients de sûreté de base. Le réacteur MNSR du Ghana fonctionne aujourd’hui avec de l’uranium enrichi à 90,2% (HEU), et nous étudions ici la possibilité de le faire fonctionner avec de l’uranium enrichi à 12,5%, en passant d’un combustible sur base d’aluminium à un oxyde. Les simulations ont été menées avec le code MURE, et montrent que le coeur LEU peut-être irradié plus longtemps, mais demande d’intervenir plus tôt sur le pilotage en jouant sur la quantité de béryllium en coeur. Les flux de neutrons dans les canaux d’irradiation sont similaires pour les coeurs HEU et LEU, de même pour les coefficients de vide. Le combustible LEU usé présente cependant une radiotoxicité et une chaleur résiduelle plus élevée, du fait de la production plus importante de transuraniens pendant l’irradiation. / The MURE code is based on the coupling of a Monte Carlo static code and the calculation of the evolution of the fuel during irradiation and cooling periods. The MURE code has been used to analyse two different questions, concerning the mono-recycling of Am in present French Pressurized Water Reactor, and the conversion of high enriched uranium (HEU) used in the Miniature Neutron Source Reactor in Ghana into low enriched uranium (LEU) due to proliferation resistance issues. In both cases, a detailed comparison is made on burnup and the induced radiotoxicity of waste or spent fuel. The UOX fuel assembly, as in the open cycle system, was designed to reach a burn-up of 46GWd/T and 68GWd/T. The spent UOX was reprocessed to fabricate MOX assemblies, by the extraction of Plutonium and addition of depleted Uranium to reach burn-ups of 46GWd/T and 68GWd/T, taking into account various cooling times of the spent UOX assembly in the repository. The effect of cooling time on burnup and radiotoxicity was then ascertained. Spent UOX fuel, after 30 years of cooling in the repository required higher concentration of Pu to be reprocessed into a MOX fuel due to the decay of Pu-241. Americium, with a mean half-life of 432 years, has high radiotoxic level, high mid-term residual heat and a precursor for other long lived isotope. An innovative strategy consists of reprocessing not only the plutonium from the UOX spent fuel but also the americium isotopes which dominate the radiotoxicity of present waste. The mono-recycling of Am is not a definitive solution because the once-through MOX cycle transmutation of Am in a PWR is not enough to destroy all the Am. The main objective is to propose a “waiting strategy” for both Am and Pu in the spent fuel so that they can be made available for further transmutation strategies. The MOXAm (MOX and Americium isotopes) fuel was fabricated to see the effect of americium in MOX fuel on the burn-up, neutronic behavior and on radiotoxicity. The MOXAm fuel showed relatively good indicators both on burnup and on radiotoxicity. A 68GWd/T MOX assembly produced from a reprocessed spent 46GWd/T UOX assembly showed a decrease in radiotoxicity as compared to the open cycle. All fuel types understudy in the PWR cycle showed good safety inherent feature with the exception of the some MOXAm assemblies which have a positive void coefficient in specific configurations, which could not be consistent with safety features. The core lifetimes of the current operating 90.2% HEU UAl fuel and the proposed 12.5% LEU UOX fuel of the MNSR were investigated using MURE code. Even though LEU core has a longer core life due to its higher core loading and low rate of uranium consumption, the LEU core will have it first beryllium top up to compensate for reactivity at earlier time than the HEU core. The HEU and LEU cores of the MNSR exhibited similar neutron fluxes in irradiation channels, negative feedback of temperature and void coefficients, but the LEU is more radiotoxic after fission product decay due to higher actinides presence at the end of its core lifetime.

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