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Carregadores de oxig?nio a base de n?quel suportado em materiais mesooros para aplica??o na recircula??o qu?mica com reforma (RQR)

Costa, Tiago Roberto da 11 April 2012 (has links)
Made available in DSpace on 2014-12-17T15:42:13Z (GMT). No. of bitstreams: 1 TiagoRC_DISSERT.pdf: 2194143 bytes, checksum: 2a20949c899c91ba3e574d7f71d319d4 (MD5) Previous issue date: 2012-04-11 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Cient?fico e Tecnol?gico / Oxygen carriers are metal oxides which have the ability to oxidize and reduce easily by various cycles. Due to this property these materials are widely usedin Chemical-Looping Reforming processes to produce H2 and syngas. In this work supports based on MCM-41 and La-SiO2 were synthesized by hydrothermal method. After the synthesis step they were calcined at 550?C for 2 hours and characterized by TG, XRD, surface area using the BET method and FTIR spectroscopy. The deposition of active phase, in this case Nickel, took place in the proportions of 5, 10 and 20% by weight of metallic nickel, for use as oxygen carriers.The XRD showed that increasing in the content of Ni supported on MCM-41 resulted in a decrease in spatial structure and lattice parameter of the material. The adsorption and desorption curves of the MCM-41 samples exhibited variations with the increase of Ni deposited. Surface area, average pore diameter and wall density of silica showed significant changes , due to the increase of the active phase on the mesoporous material. By other hand, in the samples with La-SiO2 composition was not observed peaks characteristic of hexagonal structure, in the XRD diffractogram. The adsorption/desorption isotherms of nitrogen observed are type IV, characteristic of mesoporous materials. The catalytic test indicates that the supports have no influence in the process, but the nickel concentration is very important, because the results for minor concentration of nickel are not good. The ratio H2/O2 was close to 2, for all 15 cycles involving the test storage capacity of O2, indicating that the materials are effective for oxygen transport / Transportadores de oxig?nio s?o ?xidos met?licos que possuem a capacidade de oxidar e reduzir facilmente por diversos ciclos. Devido a essa propriedade estes materiais s?o bastante utilizados nos processos de Chemical-Looping Reforming para a produ??o de H2 ou g?s de s?ntese (H2 mais CO). Neste trabalho foram sintetizados os suportes MCM-41 e La-SiO2 pelo o m?todo hidrot?rmico. Os materiais resultantes foram calcinados a 550 ?C por 2 horas e, posteriormente, caracterizados por TG, DRX, ?rea superficial pelo m?todo BET e FTIR. Ap?s a caracteriza??o dos suportes foi feita a deposi??o da fase ativa (Ni) com as propor??es de 5, 10 e 20% em massa de n?quel met?lico, para aplica??o como transportadores de oxig?nio. As an?lises de DRX mostraram que o aumento do teor de Ni suportado em MCM-41 deu origem a uma diminui??o no ordenamento estrutural e no par?metro de rede do material. As amostras MCM-41 apresentaram varia??es quanto ?s curvas de adsor??o/dessor??o de nitrog?nio, ?rea superficial, di?metro m?dio de poros e espessura da parede de s?lica, em fun??o do aumento da fase ativa no material mesoporoso. Enquanto que nas amostras com La-SiO2 n?o se observou picos caracter?sticos da estrutura hexagonal, nos difratogramas de DRX. Entretanto, as curvas de adsor??o/dessor??o de nitrog?nio observadas s?o do tipo IV, caracter?stico de materiais mesoporosos. Os resultados dos testes dos transportadores indicam que o suporte n?o influenciou no processo catal?tico. A raz?o H2/O2 foi pr?xima de 2, durante todos os 15 ciclos envolvendo o teste de capacidade de armazenamento de O2 , indicando que os materiais s?o eficientes para o transporte de oxig?nio estrutural e no par?metro de rede do material. As amostras MCM-41 apresentaram varia??es quanto ?s curvas de adsor??o/dessor??o de nitrog?nio, ?rea superficial, di?metro m?dio de poros e espessura da parede de s?lica, em fun??o do aumento da fase ativa no material mesoporoso. Enquanto que nas amostras com La-SiO2 n?o se observou picos caracter?sticos da estrutura hexagonal, nos difratogramas de DRX. Entretanto, as curvas de adsor??o/dessor??o de nitrog?nio observadas s?o do tipo IV, caracter?stico de materiais mesoporosos. Os resultados dos testes dos transportadores indicam que o suporte n?o influenciou no processo catal?tico. A raz?o H2/O2 foi pr?xima de 2, durante todos os 15 ciclos envolvendo o teste de capacidade de armazenamento de O2 , indicando que os materiais s?o eficientes para o transporte de oxig?nio

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