Freiburg i. Br., Univ., Diss., 2007.

All across physics research, incoherent and coherent light sources are extensively utilized. Especially highly brilliant X-ray sources such as third generation synchrotrons or free-electron lasers have become an invaluable tool enabling experimental techniques that are unique to these kinds of light sources. But these sources have developed to large scale facilities and a demand in compact laboratory scale sources providing radiation of similar quality arises nowadays. This thesis focuses on Traveling-Wave Thomson-Scattering (TWTS) which allows for the realization of ultra-compact, inherently synchronized and highly brilliant light sources. The TWTS geometry provides optical undulators, through which electrons pass and thereby emit radiation, with hundreds to thousands of undulator periods by utilizing pulse-front tilted lasers pulses from high peak-power laser systems. TWTS can realize incoherent radiation sources with orders of magnitude higher photon yield than established head-on Thomson sources. Moreover, optical free-electron lasers (OFELs) can be realized with TWTS if state-of-the-art technology in electron accelerators and laser systems is utilized. Tilting the laser pulse front with respect to the wavefront by half of this interaction angle optimizes electron and laser pulse overlap by compensating the spatial offset between electrons and the laser pulse-front at the beginning of the interaction when the electrons are far from the laser pulse axis. The laser pulse-front tilt ensures continuous overlap between electrons and laser pulse while the electrons cross the laser pulse cross-sectional area. Thus the interaction distance can be controlled in TWTS by the laser pulse width rather than laser pulse duration. Utilizing wide, petawatt class laser pulses allows realizing thousands of optical undulator periods. This thesis will show that TWTS OFELs emitting ultraviolet radiation are realizable today with existing technology for electron accelerators and laser systems. The requirements on electron bunch and laser pulse quality of these ultraviolet TWTS OFELs are discussed in detail as well as the corresponding requirements of TWTS OFELs emitting in the soft and hard X-ray range. These requirements are derived from scaling laws which stem from a self-consistent analytic description of the electron bunch and radiation field dynamics in TWTS OFELs presented within this thesis. It is shown that these dynamics in TWTS OFELs are qualitatively equivalent to the electron bunch and radiation field dynamics of standard free-electron lasers which analytically proves the applicability of TWTS for the realization of an optical free-electron laser. Furthermore, experimental setup strategies to generate the pulse-front tilted TWTS laser pulses are presented and designs of experimental setups for the above examples are discussed. The presented setup strategies provide dispersion compensation, required due to angular dispersion of the laser pulse, which is especially relevant when building compact, high-yield hard X-ray TWTS sources in large interaction angle setups. An example of such an enhanced Thomson source by TWTS, which provides orders of magnitude higher spectral photon density than a comparable head-on interaction geometry, is presented, too

The aim of the presented work is to investigate the angle-resolved scattering characteristics of biological nano- and micro-scaled cell structures. The scattering results of cellular structures were compared to measurements of ideal spherical nano- and micro-particles. A monolayer of mouse fibroblasts L929 cells was cultivated in a Dulbecco's Modified Eagle Medium (DMEM) in a standard 24 well cell culture plate. The system allows an in situ measurement directly in the standard cell culture plate and a contaminant-free investigation of the viability of the cell cultures. Of particular interest was whether changes in the tumor characteristics occur in necrosis or other cell-harming effects. Because of the size ratios between wavelength and the scattering particles, all observations were investigated using Mie scattering theory. A setup for reliable measurements was developed and the scattered angle dependent intensity obtained was compared with simulated scattering characteristics. A homemade supercontinuum (SC) light source was filtered by an optical bandpass filter with a central wavelength of 500 nm. The scattered portion of the pulsed SC light behind the sample was recorded in a time-resolved manner at defined angles. A specimen holder adapted to standard cell culture plates allows detection of scattered radiation at angles between ±80° without angle-dependent Fresnel reflection losses and a Snell’s law bending of the propagation direction. Finally, the system was tested to detect structural changes of mouse fibroblast L929 cells before and after poisoning the cells with the cell detergent Triton X100 and the data clearly shows changes in the scattering characteristics when the cells were destroyed.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von weitbandlückigen Halbleitern mittels Raman-Spektroskopie. Diese wurde vorwiegend unter Verwendung von Licht einer Wellenlänge von 325 nm im ultravioletten Spektralbereich angeregt. Damit konnten zum einen aufgrund eines erhöhten Streuquerschnittes Messungen zur Probencharakterisierung durchgeführt werden, die mit Anregung im sichtbaren Spektralbereich nicht möglich gewesen wären. Zum anderen wurden bei dieser Anregungswellenlänge auftretende Resonanzeffekte untersucht. Dabei werden zwei verschiedene Materialsysteme behandelt: zum einen Kristalle mit Wurtzitstruktur und zum anderen binäre und ternäre Sesquioxide mit Metallionen der III. Hauptgruppe. An den Kristallen mit Wurtzitstruktur wurde die Streuung des Anregungslichts mit Energie oberhalb der Bandlücke an longitudinal-optischen (LO) Phononen untersucht. Die Streuung an einzelnen LO-Phononen wird unter diesen Anregungsbedingungen von einem Prozess dominiert, der eine elastische Streuung beinhaltet, durch die die Impulserhaltung verletzt wird. Es wurde ein Modell aufgestellt, dass zwischen einer elastischen Streuung an der Oberfläche und an Punktdefekten unterscheidet, und mit Hilfe von Experimenten verifiziert. Weiterhin wurde der Einfluss von Ladungsträgern auf die Energie der LO-Phononen untersucht und es wird eine Anwendung dieser Erkenntnisse zur Charakterisierung der Oberfläche von Zinkoxid vorgestellt. An den binären Oxiden des Galliums und Indiums wurden die Energien der Phononenmoden ermittelt und die resonante Verstärkung bei der verwendeten Anregungswellenlänge untersucht. Für das Galliumoxid wurde dabei insbesondere die Anisotropie des Materials berücksichtigt. Für das Indiumoxid wird dargestellt, dass durch die resonante Anregung alle Phononenmoden beobachtet werden können, was insbesondere auch die Bestimmung der Phononenmoden von Dünnschichtproben ermöglicht. Weiterhin waren Mischkristalle des Galliumoxids Untersuchungsgegenstand, in denen das Gallium teilweise durch Indium oder Aluminium ersetzt wurde. Die Phononenenergien wurden in Abhängigkeit der Zusammensetzung ermittelt und der Einfluss von strukturellen Eigenschaften darauf sowie das Auftreten von Phasenübergängen untersucht.

All across physics research, incoherent and coherent light sources are extensively utilized. Especially highly brilliant X-ray sources such as third generation synchrotrons or free-electron lasers have become an invaluable tool enabling experimental techniques that are unique to these kinds of light sources. But these sources have developed to large scale facilities and a demand in compact laboratory scale sources providing radiation of similar quality arises nowadays. This thesis focuses on Traveling-Wave Thomson-Scattering (TWTS) which allows for the realization of ultra-compact, inherently synchronized and highly brilliant light sources. The TWTS geometry provides optical undulators, through which electrons pass and thereby emit radiation, with hundreds to thousands of undulator periods by utilizing pulse-front tilted lasers pulses from high peak-power laser systems. TWTS can realize incoherent radiation sources with orders of magnitude higher photon yield than established head-on Thomson sources. Moreover, optical free-electron lasers (OFELs) can be realized with TWTS if state-of-the-art technology in electron accelerators and laser systems is utilized. Tilting the laser pulse front with respect to the wavefront by half of this interaction angle optimizes electron and laser pulse overlap by compensating the spatial offset between electrons and the laser pulse-front at the beginning of the interaction when the electrons are far from the laser pulse axis. The laser pulse-front tilt ensures continuous overlap between electrons and laser pulse while the electrons cross the laser pulse cross-sectional area. Thus the interaction distance can be controlled in TWTS by the laser pulse width rather than laser pulse duration. Utilizing wide, petawatt class laser pulses allows realizing thousands of optical undulator periods. This thesis will show that TWTS OFELs emitting ultraviolet radiation are realizable today with existing technology for electron accelerators and laser systems. The requirements on electron bunch and laser pulse quality of these ultraviolet TWTS OFELs are discussed in detail as well as the corresponding requirements of TWTS OFELs emitting in the soft and hard X-ray range. These requirements are derived from scaling laws which stem from a self-consistent analytic description of the electron bunch and radiation field dynamics in TWTS OFELs presented within this thesis. It is shown that these dynamics in TWTS OFELs are qualitatively equivalent to the electron bunch and radiation field dynamics of standard free-electron lasers which analytically proves the applicability of TWTS for the realization of an optical free-electron laser. Furthermore, experimental setup strategies to generate the pulse-front tilted TWTS laser pulses are presented and designs of experimental setups for the above examples are discussed. The presented setup strategies provide dispersion compensation, required due to angular dispersion of the laser pulse, which is especially relevant when building compact, high-yield hard X-ray TWTS sources in large interaction angle setups. An example of such an enhanced Thomson source by TWTS, which provides orders of magnitude higher spectral photon density than a comparable head-on interaction geometry, is presented, too

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung einzelner Edelmetallnanopartikel-Cluster für die oberflächenverstärkte Raman-Streuung (engl. surface-enhanced Raman scattering; SERS). In Clustern treten stark lokalisierte Regionen mit sehr hohen Feldverstärkungen auf (engl. hot spots), die den SERS-Effekt extrem verstärken. In der Regel werden Metallnanopartikel in kolloidaler Suspension untersucht, so dass nur Aussagen über das gesamte Kolloid und nicht über einzelne Cluster getroffen werden können. Für die Identifizierung von Struktur-Eigenschafts-Korrelationen wurden in dieser Arbeit daher einzelne Cluster optisch und elektronenmikroskopisch charakterisiert. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit beschreibt neue Ansätze zur Trennung von glasverkapselten SERS-Nanopartikel-Clustern mit Hilfe der Dichtegradientenzentrifugation sowie die Etablierung einer modifizierten Synthesevorschrift zur Herstellung von monodispersen Silbernanopartikeln. Der zweite Teil beschäftigt sich mit der optischen Charakterisierung einzelner SERS-Cluster und den dafür notwendigen experimentellen Umbauten eines bestehenden Versuchsaufbaus. Anschließend wird die oberflächenverstärkte Raman-Streuung von SERS-Clustern in Abhängigkeit der Polarisation gemessen und die lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanz (engl. localized surface plasmon resonance; LSPR) von Nano- und Mikrostrukturen bestimmt.

Die Schwingfestigkeit einer Welle oder Achsen unterliegt einer Streuung. Diese Streuung wird durch Werkstoff- und Fertigungseinflüsse verursacht. Die Kenntnis der Streuung ist essenziell zur Vermeidung von Schadensfällen. Bislang besteht die Problematik, dass seitens der Schwingfestigkeitsstreuung im Bereich der Langzeitfestigkeit nur wenige Literaturwerte vorliegen und eine experimentelle Bestimmung mit geringem Fehler äußerst zeit- und kostenaufwendig ist. Zudem erfassen die beiden genannten Optionen, aufgrund der immer zugrunde liegenden experimentellen Ermittlung der Werte der Schwingfestigkeitsstreuung, nicht alle für die auszulegende Welle oder Achse möglichen Streueinflüsse. Daher ist das Ziel dieser Arbeit, eine Methode zur Abschätzung der Streuung der Schwingfestigkeit für Vergütungsstähle zu entwickeln. Für die Entwicklung einer solchen Methode gilt es, die im Kontext einer sogenannten zweifachen Wöhlerlinie auftretenden Schadensorte - Bauteiloberfläche und Bauteilinneres - im Hinblick auf die ursächlichen Schädigungsmechanismen zu betrachten. Auf den identifizierten Einflussgrößen der Schädigungsmechanismen aufbauend werden geeignete Konzepte zur Schwingfestigkeitsabschätzung für die Schädigungsmechanismen entwickelt, die die Einflussgrößen erfassen. Anhand dieser Konzepte wird ein stochastisches Modell der Langzeitfestigkeit entwickelt. Dieses wird mittels durchgeführter experimenteller Untersuchungen sowie im Kontext bestehender Literaturdaten bewertet.:1 EINLEITUNG 2 PROBLEMSTELLUNG 3 EINFLÜSSE AUF DIE SCHWINGFESTIGKEIT 4 KONZEPTE ZUR FESTIGKEITSBERECHNUNG 5 STOCHASTISCHE GRUNDLAGEN 6 STOCHASTISCHES MODELL DER LANGZEITFESTIGKEIT 7 MODELLVALIDIERUNG 8 ZUSAMMENFASSUNG 9 AUSBLICK

Protein structures (cytochrome c) were visualized by TERS measurements on whole mitochondria referring to specific spectral features describing the electronic state of the heme moiety. / Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

In dieser Arbeit werden Modellsysteme der Wechselwirkung von Atomen, Molekülen und deren Ionen mit Festkörperoberflächen studiert. Die Dissertation besteht aus drei Teilen. Im ersten Teil werden Experimente zur Streuung von He0 und He+ mit keV Energien unter streifendem Einfall an Al(111), Al(100) und Al(110) vorgestellt. Anteile überlebender Ionen und Verschiebungen der Winkelverteilungen für einlaufende Atome und Ionen sind in guter Übereinstimmung mit theoretischen Auger-Neutralisationsraten und He-1s-Grundzustandsenergieverschiebungen. Damit liegt ein detailliertes mikroskopisches Verständnis dieses Modellsystems der Atom-Oberflächen-Wechselwirkung vor. Die Studien wurden auf Edelgase und Oberflächen mit komplexerer elektronischer Struktur sowie Ionisationsprozesse erweitert. Im zweiten Teil wird die Formierung von doppelt-angeregten He-Atomen bei der Streuung von He2+ an Ni(110) und Fe(110) mittels Autoionisationsspektren studiert. Diese zeigen eine ausgeprägte Sensitivität auf die Belegung der Oberflächen mit Adsorbaten und deren Umordnung, Desorption bzw. Lösung im Volumen des Festkörpers bei Erhöhung der Temperatur. In diesem Rahmen ergibt sich eine alternative Interpretation aktueller Arbeiten, in denen Autoionisationsspektren zur Ableitung der Spin-Polarisation von Ni- und und Fe-Oberflächen verwendet wurden. Im dritten Teil werden Winkelverteilungen, Fragmentspektren und Ladungsanteile für die streifende Streuung von C60-Molekülionen mit an Al(100), Be(0001) und LiF(100) studiert. Es wird gezeigt, dass die elastischen Eigenschaften des Fullerens durch Metalloberflächen stark modifiziert werden. Anhand von Verschiebungen von Winkelverteilungen für einfach- und zweifach-geladene einlaufende Ionen werden erstmalig Abstände des Elektroneneinfangs für positiv geladene Fullerenionen vor Metalloberflächen gemessen. Für LiF(100) treten ausgeprägte Anregungen der Moleküle durch das periodische elektrische Feld der Oberfläche auf. / This work is devoted to the study of model systems for the interaction of atoms, molecules, and their ions with solid surfaces. The thesis consists of three parts. In the first part, He atoms and ions with keV energies are scattered under grazing angles of incidence from Al(111), Al(100), and Al(110). Fractions of surviving ions and shifts of angular distributions for incident atoms and ions, are in good agreement with theoretically calculated Auger neutralization rates and He 1s ground-state energy shifts. A detailed microscopic understanding for a model system of ion-surface interactions is concluded. The studies are extended to noble gas atoms and surfaces with a more complex electronic structure as well as the Auger ionization process. In the second set of experiments, the formation of doubly excited states of He atoms during collisions of He2+ ions with Ni(110) and Fe(110) is studied via autoionization spectra. The electron spectra show a pronounced dependence on the coverage of the target surface with adsorbates. Thermal desorption and dissolution of surface contaminations into the bulk at elevated temperatures provide an alternative interpretation of recent work where the local electron spin polarization of Ni and Fe surfaces was deduced from autoionization spectra. In the third part, angular distributions, fragmentation, and charge fractions are studied for grazing scattering of C60 fullerene ions from Al(100), Be(0001), and LiF(100). A strong perturbation of the elastic properties of the fullerene by a nearby metal surface is demonstrated. Shifts of angular distributions for incident singly and doubly charged ions for the metal surfaces provide the first information on distances of electron transfer for positively charged fullerenes in front of metal surfaces. For the LiF(100) surface, pronounced internal excitations due to interactions with the periodic electric field at the surface are observed.

In dieser Dissertation werden klassische und quantenmechanische Regenbögen in den Winkelverteilungen bei streifender Streuung (Einfallswinkeln ca. 1°) von schnellen Atomen (kinetische Energien im Bereich von keV) entlang niedrig indizierter Kristallrichtungen atomar ebener Festkörperoberflächen untersucht. Die Projektilatome werden dabei entlang der Atomketten der jeweiligen Kristallrichtung geführt (axiale Oberflächen-Gitterführung) und mit einem ortsauflösenden Detektor nachgewiesen. Die resultierenden Streuverteilungen zeigen Intensitätsmaxima, die aufgrund von Regenbogenstreuung entstehen. Über den Vergleich gemessener Regenbogenwinkel mit Trajektoriensimulationen wird das Projektilatom-Oberfläche-Potential untersucht. Für leichte Atome und Moleküle zeigen sich in den Intensitätsverteilungen sogenannte überzählige Regenbögen, die nur durch Interferenz von Materiewellen erklärbar sind. Mit sinkender Energie werden auch diskrete Bragg-Reflexe auflösbar, deren relative Intensität durch die Winkelpositionen der überzähligen Regenbögen bestimmt wird. Das entsprechende Beugungsmuster wird Quanten-Regenbogen genannt. Solche Quanteneffekte wurden bei der Streuung von Atomen mit Energien von einigen keV (De-Broglie-Wellenlänge 10^-4 nm) zuvor weder beobachtet noch erwartet, da eine Erhaltung der Kohärenz bisher ausgeschlossen schien. Die Abhängigkeit der Interferenzmuster von den Streubedingungen wurde detailliert untersucht, mit semiklassischen Näherungen beschrieben und Dekohärenzmechanismen identifiziert. Es wird gezeigt, dass Beugung schneller Atome aufgrund der interferometrischen Natur angewandt werden kann, um die Struktur der Oberfläche und das Wechselwirkungspotential mit bisher nicht erreichter Genauigkeit zu bestimmen. Die Anwendbarkeit dieser Methode wurde an verschiedenen Materialklassen und Adsorbat-Überstrukturen nachgewiesen. / This work is devoted to the study of classical and quantum mechanical rainbows in scattering distributions for grazing scattering (angles of incidence of about 1°) of fast atoms (kinetic energies in the keV range) along low indexed crystal directions of atomically flat solid surfaces. Projectile atoms are steered by strings of atoms of the respective crystal direction (axial surface channeling) and detected by means of a position-sensitive detector. The resulting scattering distributions show intensity maxima due to rainbow scattering. From the comparison of measured rainbow angles with trajectory simulations, projectile surface potentials are investigated. For light atoms and molecules, so-called “supernumerary rainbows” arise in the scattering distributions, which can be explained in terms of interference of matter waves only. With decreasing energy, discrete Bragg peaks appear. Their relative intensity depends on the angular positions of the supernumerary rainbows. The corresponding diffraction pattern is called “quantum surface rainbow”. Such quantum phenomena for scattering of atoms with keV energies (de Broglie wavelength 10^-4 nm) were neither experimentally observed nor predicted, since a persistence of coherence seemed to be impossible. The dependence of the interference patterns on the scattering conditions are investigated in detail, described by semiclassical approximations, and decoherence mechanisms are identified. It is shown that due to its interferometric nature “Fast Atom Diffraction” can be used to deduce the structure of surfaces and the interaction potential with unprecedented accuracy. The feasibility of this method is demonstrated for different classes of materials and superstructures of adsorbates on metal surfaces.