Le carbure de silicium (SiC), grâce à sa légèreté, son caractère réfractaire, sa tolérance à l’oxydation et sa faible absorption des neutrons, constitue un candidat intéressant pour des applications comme l’aéronautique, l’aérospatiale ou le nucléaire du futur. Cependant, son comportement fragile est un inconvénient majeur qu’il convient de dépasser pour ces applications. La réduction de la taille des grains à une échelle nanométrique pourrait contribuer à améliorer son comportement mécanique pour être utilisé sous forme monolithique, en tant que revêtement ou bien encore en tant que matrice dans un compositeCette thèse s’inscrit dans ce contexte, et s’intéresse à l’élaboration et à l’étude des propriétés thermomécaniques de composites à matrice SiC nanostructurée renforcée par des nanotubes de carbone. Dans un premier temps les travaux se sont portés sur l’élaboration et l’étude de l’effet de la nanostructuration de la matrice seule de SiC frittée sans ajout de frittage. Des échantillons nanostructurés (taille moyenne des grains de 100 nm) et denses à plus de 95,5% ont été obtenus grâce à la mise en place d’un procédé de dispersion efficace et à l’étude des effets des paramètres de frittage. Associés à ces hautes densités, de très bonnes duretés (jusqu’à 2200 Hv) et des ténacités convenables (3,0 MPa.m1/2) ont été atteintes. Ces travaux ont également montré l’importance primordiale de l’effet de polluants fréquemment rencontrés dans les poudres (oxygène et carbone) sur la microstructure et les propriétés mécaniques du SiC. Si l’oxygène, présent sous forme de silice ou d’oxycarbure de silicium semble favoriser les mécanismes de densification, un excès de carbone libre (3,5%m) provoque au contraire une diminution de la taille des grains et des densités. Les propriétés mécaniques (950 Hv et 2,4 MPa.m1/2) sont également sensiblement affectées. Une telle dégradation est expliquée par la localisation spécifique du carbone structuré entre les grains de SiC. La deuxième partie des travaux s’est concentrée sur l’ajout de Nanotubes de Carbone (NTC) dans la matrice SiC nanostructurée dans le but d’améliorer les propriétés mécaniques et de compenser la forte réduction de la conductivité thermique, détériorée par l’augmentation importante de la densité de joints de grains. Des crus chargés jusqu’à 5%m en NTC individualisés et répartis de façon homogène ont été réalisés. De manière similaire au carbone libre, la localisation spécifique des NTC cause une diminution de la taille des grains. L’établissement d’un réseau de percolation de NTC au-dessus de 1%m, associé à la méthode de frittage non conventionnel SPS, permet cependant d’améliorer les densités jusqu’à 97%. L’apport de NTC contribue également à l’obtention de dureté (jusqu’à 2550 Hv) et de ténacité (4,0 MPa.m1/2) plus élevées. Malgré les bonnes propriétés thermiques des NTC, l’augmentation de la densité des joints de grains amoindrit la conductivité thermique de nos composites. / Ceramic carbides materials such as SiC, due to their refractory nature and their low neutron absorption are believed to be promising candidates for high temperature nuclear or aerospace applications. However, SiC brittleness has limited its structural application. In this context this work examines in a first part the possibilities to perform dense nanostructured SiC matrix by SPS without the use of sintering additive. Indeed a reduction of grain size (below 100 nm) accompanied by a high final density seem to be the solutions to counteract the brittleness and thus to improve mechanical properties. Dense (95%) and nanostructured (grain size around 100 nm) SiC samples were obtained thanks to the realization of an effective dispersion technique and the study on the sintering parameters effect. High hardness (2200 Hv) and decent fracture toughness (3.0 MPa.m1/2) were achieved. This first work also showed the preponderant influence of recurrent pollutants (oxygen and carbon) found in SiC powders on the final microstructure and mechanical properties of sintered samples. The oxygen as silica or silicon oxycarbide seems to promote densification mechanisms while free carbon (3.5%wt) causes lower grain size and densification state. Mechanical properties with carbon are also negatively impacted (950 Hv and 2.4 MPa.m1/2). Such degradation is due by the specific localization of carbon structure between the grains. In return of the expected mechanical properties improvement by reducing the grain size, the thermal conductivity is drastically decrease of due to the phonon scattering at the grain boundaries. With the aim of reducing this effect, a second study was initiated by introducing multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) into the SiC matrix. The MWCNTs by exhibiting a high toughness could also help to enhance the mechanical properties. Green bodies with different amounts of well dispersed MWCNTs (0%wt to 5%wt) were realized. Like free carbon, MWCNTs are located between the grains and induce a reduction of grain size. However the appearance of CNTs percolation for an amount above 1%wt, with the SPS sintering technique, allows an improvement of densification up to 97%. Hardness (up to 2550 Hv) and fracture toughness (4.0 MPa.m1/2) are also achieved with the SiC/NTC composites. Despite the good thermal properties of MWCNTs, the increase of grain boundary decreases the thermal conductivity of these composites.

La thèse détermine les principaux paramètres de la formation des structures de la phase conductrice de nanocomposites polymères chargés avec des nanotubes de carbone (NTC) ou des nanocharges combinées, pour étudier l'influence de la morphologie de la structure hétérogène du composite et l'interaction des nanocharges sur les propriétés électriques, thermophysiques et mécaniques des composites. Les trois types de systèmes polymères ont été étudiés, à savoir: 1) les systèmes ségrégés avec distribution ordonnée de nanocharges, 2) les mélanges polymère conducteur; 3) les composites avec des charges binaires où les nanotubes de carbone ont été combinés avec des composés organo-argileux modifiés (MOC) dans un cas et des nanoparticules métalliques d’autre part. Les résultats sur les composites polymères ségrégés chargés avec des NTC ont montré que dans de tels systèmes, la charge conductrice crée un réseau continu conducteur au sein de la matrice polymère. Cela conduit à un seuil de percolation ultra faible avec la valeur de φc~0,045vol.%. Il a été démontré que les systèmes conducteurs à base de mélanges de polymères ont un seuil de percolation inférieur en raison d'effet de double percolation. Il a été constaté que l'introduction simultanée de composés MOC et de NTC dans la matrice thermoplastique permet une meilleure répartition des nanotubes de carbone, ce qui empêche leur agrégation. Il en résulte une diminution du seuil de percolation des composites. Il a été démontré que la formation de la phase conductrice est plus efficace avec des charges mixtes CNT/nanométal en comparaison avec les charges individuelles / The thesis research field determines the main parameters, of the conductive phase structure formation in polymer nanocomposites filled with conductive fillers such as carbon nanotubes (CNTs) or combined nanofillers. The influence of the morphology of the heterogeneous structure of the composite and interaction of nanofillers on the electrical, thermophysical and mechanical properties of the composites was studied. The three types of polymer systems filled with carbon nanotubes have been investigated, namely: 1) segregated systems with ordered distribution of the nanofiller; 2) conductive polymer blends; 3) composites with binary fillers in which carbon nanotubes have been combined with organo-modified clay (OMC) in one case and with metal nanoparticles in another case. The investigation of the segregated polymer composites filled with CNTs has shown that the conducting filler creates continuous conductive framework inside the polymer matrix. This provides the presence of ultralow percolation threshold with the value of φc~0.045vol.%. Conductive polymer blends have demonstrated a lower percolation threshold in comparison with individually filled polymers due to a double percolation effect. It has been found that the simultaneous introduction of OMC and CNTs into thermoplastic matrix provides a better distribution of carbon nanotubes, preventing their aggregation and decreasing the percolation threshold. It has been shown that the formation of the conducting phase is more effective in the polymeric matrix with combined nanofillers CNT/nanometal in comparison with individual fillers and the higher conductivity of such conductive system is due to metallic filler content