L'atténuation du changement climatique est l'un des défis majeurs de notre époque. Les émissions anthropiques de gaz à effet de serre ont augmenté de façon continue depuis la révolution industrielle, provoquant le réchauffement climatique. Un ensemble de technologies très diverses doivent être mises en œuvre pour respecter les accords internationaux relatifs aux émissions de gaz à effet de serre. Certaines d'entre elles ont recours au sous-sol pour le stockage de diverses substances. Cette thèse traite plus particulièrement de la dynamique du stockage souterrain du dioxyde de carbone (CO2) et de l'hydrogène (H2). Des modèles numériques de transport réactif et multiphasiques ont été élaborés pour mieux comprendre la migration et les interactions des fluides dans des milieux poreux de stockage souterrain. Ils fournissent des recommandations pour améliorer l'efficacité, la surveillance et la sécurité du stockage. Trois modèles sont présentés dans ce document, dont deux dans le domaine du captage et du stockage du CO2 (CCS pour Carbon Capture and Storage), et le troisième s'appliquant au stockage souterrain de l'hydrogène (UHS pour Underground Hydrogen Storage). Chacun d'entre eux traite plus spécifiquement un aspect de la recherche : Modèle multiphasique appliqué au CCS L'efficacité et la sécurité à long terme du stockage du CO2 dépend de la migration et du piégeage du panache de CO2 flottant. Les grandes différences d'échelles temporelles et spatiales concernées posent de gros problèmes pour évaluer les mécanismes de piégeage et leurs interactions. Dans cet article, un modèle numérique dynamique diphasique a été appliqué à une structure aquifère synclinale-anticlinale. Ce modèle est capable de rendre compte des effets de capillarité, de dissolution et de mélange convectif sur la migration du panache. Dans les aquifères anticlinaux, la pente de l'aquifère et la distance de l'injection à la crête de l'anticlinal déterminent la migration du courant gravitaire et, donc, les mécanismes de piégeage affectant le CO2. La structure anticlinale arrête le courant gravitaire et facilite l'accumulation du CO2 en phase libre, en dessous de la crête de l'anticlinal, ce qui stimule la mise en place d'une convection et accélère donc la dissolution du CO2. Les variations de vitesse du courant gravitaire en raison de la pente de l'anticlinal peuvent provoquer la division du panache et une durée différente de résorption du panache en phase libre, qui dépend de l'endroit de l'injection. / Climate change mitigation is one of the major challenges of our time. The anthropogenic greenhouse gases emissions have continuously increased since industrial revolution leading to global warming. A broad portfolio of mitigation technologies has to be implemented to fulfill international greenhouse gas emissions agreements. Some of them comprises the use of the underground as a storage of various substances. In particular, this thesis addresses the dynamics of carbon dioxide (CO2) and hydrogen (H2) underground storage. Numerical models are a very useful tool to estimate the processes taking place at the subsurface. During this thesis, a solute transport in porous media module and various multiphase flow formulations have been implemented in COMSOL Multiphysics (Comsol, 2016). These numerical tools help to progress in the understanding of the migration and interaction of fluids in porous underground storages. Three models that provide recommendations to improve the efficiency, monitoring and safety of the storages are presented in this manuscript: two in the context of carbon capture and storage (CCS) and one applied to underground hydrogen storage (UHS). Each model focus on a specific research question: Multiphase model on CCS. The efficiency and long-term safety of underground CO2 storage depend on the migration and trapping of the buoyant CO2 plume. The wide range of temporal and spatial scales involved poses challenges in the assessment of the trapping mechanisms and the interaction between them. In this chapter a two-phase dynamic numerical model able to capture the effects of capillarity, dissolution and convective mixing on the plume migration is applied to a syncline-anticline aquifer structure. In anticline aquifers, the slope of the aquifer and the distance of injection to anticline crest determine the gravity current migration and, thus, the trapping mechanisms affecting the CO2. The anticline structure halts the gravity current and promotes free-phase CO2 accumulation beneath the anticline crest, stimulating the onset of convection and, thus, accelerating CO2 dissolution. Variations on the gravity current velocity due to the anticline slope can lead to plume splitting and different free-phase plume depletion time is observed depending on the injection location. Injection at short distances from the anticline crest minimizes the plume extent but retards CO2 immobilization. On the contrary, injection at large distances from anticline crest leads to large plume footprints and the splitting of the free-phase plume. The larger extension yields higher leakage risk than injection close to aquifer tip; however, capillary trapping is greatly enhanced, leading to faster free-phase CO2 immobilization. Reactive transport model on convective mixing in CCS. Dissolution of carbon-dioxide into formation fluids during carbon capture and storage (CCS) can generate an instability with a denser CO2-rich fluid located above the less dense native aquifer fluid. This instability promotes convective mixing, enhancing CO2 dissolution and favouring the storage safety.

Parmi les options en cours d’investigation, le stockage souterrain de l'hydrogène dans les formations sédimentaires comme les grès pourrait offrir un potentiel unique pour stocker de grandes quantités d'énergie. L'évaluation des modalités de stockage souterrain de l'hydrogène nécessite donc à la fois une connaissance précise des transformations minéralogiques dues à la présence de l'hydrogène et l’acquisition de données sur le comportement hydrodynamique des fluides. Par conséquent, cette étude se composera de trois parties : 1- Etude des interactions géochimiques de l’hydrogène dans des formations sédimentaires gréseuses : Les produits expérimentaux portent la marque d'une réaction très limitée entre les minéraux du grès et l'hydrogène. Si les résultats expérimentaux sont combinés aux résultats numériques, l’étude démontre que l'hydrogène, une fois injecté, peut être considéré comme relativement inerte. De façon globale, nos résultats renforcent la faisabilité du confinement de l'hydrogène dans des réservoirs géologiques comme les grès. 2- Etude de la migration de l'hydrogène dans les grès : détermination de la perméabilité relative et de la pression capillaire du système hydrogène-eau : Afin de fournir des données quantitatives pour le développement du stockage souterrain de l'hydrogène, la pression capillaire et la perméabilité relative ont été mesurées pour le système hydrogène-eau en deux conditions potentielles. Les résultats indiquent que les données obtenues sont applicables à l’ensemble des conditions de stockage de l'hydrogène. 3- Modélisation numérique d’un site de stockage géologique d’hydrogène : La simulation numérique a été effectuée pour caractériser l'évolution dynamique d’un site de stockage d'hydrogène pur. Une fluctuation saisonnière du fonctionnement du réservoir et l'effet des fuites d'hydrogène dus aux réactions ont été pris en compte. / Underground hydrogen storage has been introduced as storage solution for renewable energy systems as it offers a unique potential to store large amounts of energy, especially in sedimentary formations such as sandstones. However, evaluating the underground hydrogen storage requires a precise knowledge of the hydrodynamic behavior of the fluids and of mineralogical transformations due to the presence of hydrogen that may affect the storage properties. Therefore, this study is consists in three parts: 1- Study of geochemical reactivity of hydrogen in sandstone sedimentary formations: The experimental products bear the mark of only very limited reaction between sandstone minerals and hydrogen. Taken together with the numerical results, this study demonstrates that hydrogen, once injected, can be considered as relatively inert. Overall, our results support the feasibility of hydrogen confinement in geological reservoirs such as sandstones. 2- Study of the migration of hydrogen in sandstone: determination of relative permeability and capillary pressure of hydrogen-water system: To provide quantitative data for the development of underground hydrogen storage, capillary pressures and relative permeabilities of hydrogen-water system have been measured at two potential conditions. The interpretation of the results would suggest that the obtained data are applicable for the entire range of hydrogen storage conditions. Interfacial tensions and contact angles for the hydrogen-water system have been also derived. 3- Numerical simulation of a geological hydrogen storage site: The numerical simulation was performed to characterize the evolution of pure hydrogen storage, by considering the seasonal fluctuation of renewable energy and the effect of hydrogen loses due to the biotic reactions.