Les nanostructures magnétiques peuvent avoir des propriétés très différentes de celles des matériaux massifs. Une des méthodes pour élaborer de petits objets est l'évaporation sur un substrat nanostructuré tel qu'une surface vicinale présentant des marches à l'échelle atomique. La compréhension des propriétés magnétiques de ces systèmes nécessite une caractérisation précise de leur structure et de leur morphologie afin d'évaluer les effets dus aux contraintes épitaxiales et aux dimensions réduites. Nous avons étudié les films de cobalt déposés sur des surfaces de Cu(1 1 11) et Cu(115) par trois techniques. Leur magnétisme a été sondé par effet Kerr magnéto-optique tandis que leur morphologie et leur structure cristallographique ont fait l'objet de mesures respectivement par microscopie à effet tunnel et EXAFS de surface. Les mesures par effet Kerr montrent une anisotropie uniaxiale magnétique avec un axe de facile aimantation parallèle aux bords de marches. L'anisotropie mesurée sur Cu(115), le substrat ayant les terrasses les moins larges, est plus importante. Les expériences de STM montrent la forte mobilité du cuivre dès les faibles taux de couverture ainsi qu'une grande évolution de la morphologie en fonction de la quantité de cobalt déposée. Grâce à l'EXAFS, nous avons montré que dès 3 monocouches (MC) de cobalt sur Cu(1 1 11) et 5 MC sur Cu(115), la structure est quasiment identique à celle observée sur Cu (001) i.e. tétragonale à faces centrées et que la présence de terrasses étroites n'engendrent pas d'anisotropie dans le plan (001). Des simulations de l'anisotropie magnétique prenant en compte les liaisons manquantes à la surface et en bord de marche (modèle de Néel) ainsi que les effets magnétoélastiques induits par la tétragonalisation de la maille montrent que l'anisotropie uniaxiale est très majoritairement due à la morphologie des films et que la distorsion de la maille de cobalt y contribue très peu.

Le travail présenté ici a pour but l'amélioration des tests de basse énergie des interactions faibles à courant neutre. Il a porté sur la mise au point d'une expérience à même de réaliser une mesure d'un dipôle de transition violant la parité dans une vapeur de césium en cellule avec une précision de 1% sur un montage de polarimétrie laser pompe-sonde. Son caractère original tient à la détection d'une transition interdite dans une vapeur, non plus par fluorescence comme l'ont fait toutes les expériences antérieures, mais par l'émission stimulée par le faisceau sonde, ce qui amplifie l'asymétrie à mesurer lorsque l'amplification du faisceau sonde est importante. De nombreux aspects expérimentaux ont nécessité de repousser les limites de l'expérimentation: amélioration des techniques de polarimétrie avec des lasers en impulsions, conception et préparation des cellules, maîtrise des effets de surface, maîtrise et réduction des effets liés aux dimères de césium, étude des champs parasites, puis de leur contrôle/réduction. Mais par-delà le développement de savoir-faire spécifiques, ce travail i) a permis d'amener l'expérience VPA à un stade où la précision de la mesure déjà effectuée est de 2,6%, et où le rapport signal/bruit atteint permet de se lancer dans une mesure à 1%; ii) a donné lieu à des expériences originales comme la photo-destruction des dimères d'une vapeur de césium, l'observation en champ nul et sans background de la transition 6S-7S en champ nul, la réalisation de cellules spectroscopiques "sans pertes par réflexion", la mise en évidence, par diffraction laser, des marches monoatomiques d'une surface vicinale ou encore des méthodes originales de détection homodyne du signal de réflexion sélective ou de mesure absolue de sections efficaces; iii) propose une méthode susceptible de permettre une mesure VPA à 0,1%, ainsi qu'une exploration de ce que permettrait le refroidissement laser pour l'étude des transitions interdites.

L'objet de cette thèse a été de caractériser la distribution des marches atomiques sur une surface vicinale d'alliage Cu-17%Pd(1,1,11) de structure ordonnée L12. Cet alliage présente une transition chimique ordre-désordre à 778 K (Tc) (1er ordre). Par une observation directe en STM et par diffraction d'hélium, nous avons observé que la face vicinale a une structure en marches appariées à température ambiante. En fonction de la température, on montre que la morphologie de la surface transite de façon continue vers une structure de marches simples pour une température proche de Tc.<br /><br />La diffraction de rayons X à l'ESRF nous a permis d'observer l'apparition du désordre chimique à la surface et l'évolution simultanée du changement de structure des marches. On observe que la séparation des paires de marches évolue proportionnellement à la composante parallèle du paramètre d'ordre dans le plan de surface.<br /><br />Pour des temps courts de mise en ordre, le STM montre une structure en domaines, des marches appariées. On identifie les frontières entre domaines par le dédoublement local des paires de marches. Ce phénomène traduit l'émergence à la surface de parois. Cette structure en domaine, caractéristique de l'ordre chimique dans les premiers plans de surface, nous a permis, par STM et diffraction d'hélium, de suivre la cinétique de mise en ordre en présence d'une surface. La taille caractéristique des domaines évolue avec le temps de recuit en A(T).t1/2. Un diagramme d'Arrhénius du facteur d'échelle temporel A(T) a permis de mesurer une énergie d'activation de mise en ordre de 2 eV à la surface ainsi qu'en volume.<br /><br />Dans une seconde étude, nous avons caractérisé l'influence du dépôt de palladium sur une surface vicinale de cuivre. Nous avons montré par diffraction d'hélium que cet alliage de surface provoque un appariement des marches similaires à celles observées sur l'alliage massif Cu3Pd. Cependant, cette modification de la distribution des marches présente un faible degré d'ordre qui peut être du à l'absence d'ordre chimique à longue distance.

Cette thèse de doctorat est dédiée à l’étude, avec des méthodes de calcul ab initio, desplasmons de surface et des états de surface de surfaces d’or, plate ou comportant desmarches (surface vicinale), par la simulation numérique de spectres de perte d’énergieélectronique (EEL) au moyen de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et de lathéorie de perturbation de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (TDDFPT).L’influence du couplage spin-orbite (CSO) et celle de la géométrie de la surface ont étéétudiées. Dans l’or cristallin, j’ai étudié l’effet des électrons de semicoeur sur les spectresEEL à q = 0. J’ai montré en particulier que pour produire un spectre EEL sur une largegamme de fréquences, de 0 à 60 eV, il est nécessaire de tenir compte des électrons desemicoeur dans le pseudopotentiel, et qu’ils peuvent néanmoins être gelés dans le coeurpour l’étude de la partie basse en énergie du spectre EEL, pour des énergies inférieures à20 eV. J’ai réalisé des développements méthodologiques pour la TDDFPT avec CSO cou-plée à l’emploi de pseudopotentiels ultradoux, qui ont permis l’implémentation pratiquede cette approche dans les algorithmes de Liouville-Lanczos et de Sternheimer. J’ai utiliséavec succès ces approches qui m’ont permis de traiter des systèmes à plusieurs centainesd’atomes. J’ai examiné à nouveau le spectre EEL de l’or cristallin à q = 0, montrant enparticulier les traces d’un plasmon écranté dans le spectre EEL calculé sans inclure leseffets de CSO. J’ai ensuite montré que l’inclusion du CSO a un effet petit mais détectablesur le spectre EEL et le pic de plasmon, donnant un meilleur accord avec l’expérienceà q = 0. J’ai trouvé que la dispersion du plasmon acoustique (PAS) de la surface Au(111) est légèrement modifiée par le CSO, provenant du fait que la structure de bandesest elle-même modifiée par le dédoublement de Rashba de certains niveaux électroniques,dédoublement induit par le CSO. Puis, pour étudier les effets de géométrie, j’ai étudié lessurfaces vicinales (322), (455) et (788) de l’or. J’ai en particulier mené l’étude théoriquedes états électroniques de surface, et analysé l’évolution de l’état de surface de Shockleyentre la surface plate Au(111) et les surfaces ayant des marches dont les terrasses avaientdifférentes largeurs. J’ai montré la transition d’un état de surface résonant pour Au(322)à un état localisé pour Au(455) et pour Au(788), ainsi que le passage d’un état 2D étenduà travers la marche pour Au(322) à un état quasi-1D confiné dans la terrasse de la marchepour Au(455) et pour Au(788). Ces résultats sont en accord avec l’expérience, et avecceux d’un modèle de Kronig-Penney de potentiel périodique. J’ai calculé le spectre EELSpour la surface d’or (455) que j’ai modélisé par une tranche de 5 nm d’or séparée de sesvoisines (répétées périodiquement) par 5 nm de vide. J’ai identifié la signature du plas-mon acoustique de surface. J’ai montré que, pour un moment transféré perpendiculaireà la marche de la surface, la dispersion du PAS n’est pas modifiée par rapport à celle duPAS de la surface plate Au(111) pour q < 0.125 Å −1 . Cependant, pour des valeurs plusgrandes du moment transféré, le pic du PAS a une énergie plus basse que celle du PASde Au(111), montrant les signes du confinement du PAS et suggérant que deux types dePAS peuvent se produire: un plasmon intra(sous)bande, similaire à celui de la surfaceAu(111), et un plasmon inter(sub)band, caractéristique de cette surface vicinale. / The PhD thesis is devoted to the ab initio study of surface plasmons and surface states offlat and vicinal surfaces of Au through the simulation of electron energy loss (EEL) spectraby means of the density functional theory (DFT) and the time-dependent density func-tional perturbation theory (TDDFPT). The influence of the spin-orbit coupling (SOC)and of the surface geometry has been investigated. In bulk Au I have studied the effect ofthe inclusion of semi-core electrons on the EEL spectrum at q = 0 and the plasmon peakposition and intensity. In particular, I have shown that in order to reproduce the EELspectrum on a wide frequency range (0-60 eV) it is important to account for semi-coreelectrons in the pseudopotential although they can be frozen in the core in studies of thelow energy part of the spectrum (below 20 eV). I have made methodological developmentsfor TDDFPT with SOC in the ultrasoft pseudopotential scheme that led to the practicalimplementation of SOC in the Liouville-Lanczos and Sternheimer approaches. I have thensuccessfully applied these approaches that allowed me to model systems with hundreds ofatoms. I have revisited the plasmonic excitations in bulk Au, pointing out that, in partic-ular, one can observe traces of an unscreened s-like bulk plasmon in the EEL spectrum atq = 0 calculated without SOC. I have also demonstrated that SOC has a small but notice-able effect on the Au EEL spectrum and plasmon peak, mainly modifying the unscreeneds-like plasmon peak and thus bringing the calculated spectrum into a better agreementwith experimental results at q = 0. Moreover I have observed that the dispersion ofthe acoustic surface plasmon (ASP) on the Au(111) surface is slightly modified by SOC,because the ASP comes from the surface state that itself is modified by SOC through theRashba splitting. To investigate the effect of geometry I have studied the vicinal (322),(455) and (788) surfaces of Au. In particular I have performed the theoretical study of thesurface states, analyzing the evolution of the Shockley surface state from the flat Au(111)surface towards the surfaces with terraces of different width. I have shown the surfaceresonance-to-surface state transition from (322) to (455) and (788) surfaces. I have shownalso the transition from the average-surface-modulated to the terrace-modulated statefrom (322) to (455) and (788) surfaces, as well as the transition from the extended 2Dstate to the quasi-1D state confined within the terrace. These results are in agreementwith experiments and results obtained with the Kronig-Penney periodic potential model.I have performed the EEL spectrum calculations for the Au(455) surface which I havemodeled with a 5 nm sized slab separated from its periodic neighbors by 5 nm of vacuum.I have identified signatures of the ASP in these spectra, showing that indeed, for the caseof the transferred electron wavevector momentum perpendicular to the step, the ASPdispersion is not changed with respect to the ASP dispersion of the Au(111) surface forq < 0.125 Å −1 . For bigger values of q, however, the ASP peak has a lower energy com-pared to the ASP peak of the Au(111) surface, showing signs of the ASP confinement, andsuggesting that two types of the ASP could occur: an intra(sub)band plasmon, similarto the Au(111) surface plasmon, and an inter(sub)band plasmon, characteristic of thisvicinal surface.