Dissertação (mestrado)-Universidade de Brasília, Instituto de Física, 2011. / Submitted by Luiza Moreira Camargo (luizaamc@gmail.com) on 2011-06-28T16:18:21Z
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2011_JoséAndréFilho.pdf: 6918621 bytes, checksum: 4f5dc06cd62aebbc1fad8990ba4f21d6 (MD5) / Neste trabalho apresenta-se o estudo experimental do intermetalico GdNiIn, sintetizado por forno de arco e do seu hidreto, preparado pelo metodo de Sievert. A caracterizacao estrutural foi feita por difracao de raios-x e a analise dos difratogramas indicam a formacao de fase cristalina unica, tanto para o intermetalico quanto para seu hidreto, ambos de estrutura hexagonal tipo ZrNiAl, grupo espacial _6_2_. A analise mais detalhada dos dados da amostra hidrogenada proporcionou informacao das mudancas introduzidas pelo hidrogenio na estrutura tais como mudanca na posicao dos atomos da matriz, aumento do volume da celula unitaria e diminuicao da densidade cristalografica. Uma estimativa dos raios dos possiveis sitios intersticiais ocupados pelo hidrogenio indicou a preferencia pelo sitio 2d seguido pelo sitio 4h. A distancia H-H no sitio 4h foi estimada em 1.3286 A, o qual e um valor inferior ao imposto pela regra 2.0 A, mas compativel como reportado na literatura para este tipo de composto. Medidas de magnetizacao do intermetalico indicam que o composto apresenta um comportamento ferromagnetico com ausencia de histerese magnetica. Atraves de medidas de magnetizacao em funcao da temperatura e usando a lei de Curie-Weiss, foram obtidos um momento efetivo ~ 8.0 μB e um θ ~ 80 K. O primeiro sendo compativel com um momento magnetico vindo somente de ions Gd3+. A analise das medidas de magnetizacao variando o campo magnetico e em varias temperaturas usando o grafico “Arrot plot” indica que a transicao do estado ordenado para o estado paramagnetico acontece em TC = 85.4 K. Apos a absorcao de hidrogenio, as propriedades magneticas sao modificadas. O momento efetivo sofre uma diminuicao (~ 6.0 μB) e a temperatura paramagnetica cai para ~ 60 K. Similar diminuicao foi determinada para a temperatura de transicao (TC ~ 53.3 K). Estas mudancas foram associadas a presenca de hidrogenio na estrutura, que produz o efeito de localizar carga perto dos sitios que ocupa, com isso diminui o momento magnetico, e afasta os atomos magneticos devido a expansao da rede, diminuindo o valor da constante de troca do sistema. A transicao magnetica do composto intermetalico, foi tambem observada atraves da medida de resistividade em funcao da temperatura. A curva de resistividade vs. temperatura em campo nulo apresenta uma mudanca de derivado no comportamento metalico em ~ 85 K. Essa mudanca fica mais suave quando se aumenta o campo. A medida de calor especifico em funcao da temperatura do composto intermetalico mostra um pico em torno de ~ 85 K e confirma que ocorre uma transicao ferromagnetica observada em medidas de magnetizacao. O valor de saturacao do calor especifico (74.4 J/mol.K) cumpre com a lei de Dulong-Petit. A analise dos dados proporcionou uma variacao de entropia magnetica na faixa de 6 – 15 J/K. Deste valor foi estimado um spin de no maximo S ~ 5/2, o qual e menor do que o esperado para o ion Gd3+ (S = 7/2). _________________________________________________________________________________ ABSTRACT / In this work, the experimental study of the intermetallic GdNiIn compound, prepared by arcvoltaic furnace, and its hydride, prepared by the Sievert method, is presented. The structural characterization was obtained by x-ray diffraction technique and the data analyses indicate the formation of a single crystalline phase for the intermetallic compound and its hydride, both of which pertaining to the hexagonal ZrNiAl-type structure, space group _6_2_. Detailed analysis of data of hydrogenated sample provided information about the changes introduced by the hydrogen into the structure such as shifts in atom positions, increase in the unit cell volume and reduction on the crystallographic density. The ray estimation of the interstitial sites, possibly occupied by the hydrogen, indicates the preferential occupation of the 2d site followed by the 4h site. The estimated H-H distance between hydrogen atoms in 4h sites is 1.3286 A, which is smaller than the value imposed by the 2.0 A rule, but it is compatible with those values reported in the literature for this family of intermetallic compounds. Magnetization measurements of the intermetallic compound indicate that this compound shows a ferromagnetic behavior and the absence of hysteresis. Through magnetization vs. temperature measurements and using the Curie-Weiss law an effective magnetic moment ~ 8.0 μB and θ ~ 80 K were obtained. The effective moment is found to be compatible with the moment of Gd3+ ion. The analysis of the Arrot plot obtained from the magnetization as a function of magnetic field curves at different temperatures indicates that the transition from the ordered state to the paramagnetic state happens at TC = 85.4 K. After the absorption of hydrogen, the magnetic properties suffer modifications. The effective moment is decreased (~ 6.0 μB) and the paramagnetic temperature goes to ~60 K. Similar reduction was determined for the transition temperature (TC ~ 53.3 K). Those modifications were associated with the presence of hydrogen in the structure, which is thought to induce a charge localization near to the sites the hydrogen occupies and to move away the magnetic atoms due to the lattice expansion. The magnetic transition of the intermetallic compound was also observed through resistivity as a function of the temperature measurements. The curve of the resistivity as a function of the temperature obtained with H = 0 Oe shows a derivative change in the metallic behavior at ~85 K. That derivative change becomes smoother as the strength of magnetic field is increased. The specific heat vs. temperature curve of the intermetallic compound shows a pick centered at ~ 85 K and confirms the occurrence of ferromagnetic transition observed in magnetic measurements. The saturation value of the specific heat (74.4 J/mol.K) satisfies the Dulong-Petit law. The data analysis provides a variation of the magnetic entropy in the range of 6 – 15 J/K. From those results, a spin value no more than S ~ 5/2 has been estimated which is smaller than that expected for Gd3+ ion (S = 7/2).
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/8819 |
| Date | 14 March 2011 |
| Creators | André Filho, José |
| Contributors | Huamaní Coaquira, José Antonio |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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