L'ozone (O3) troposphérique représente un enjeu environnemental majeur en raison de ses effets préjudiciables sur la santé humaine, la végétation et le climat. La formation photochimique de l'O3 suit une chimie non linéaire complexe, qui rend la mise en œuvre de mesures de réduction difficile. Les pouvoirs publics s’appuient sur la modélisation afin d’élaborer des stratégies de réduction des précurseurs d’O3, mais il existe encore des incertitudes importantes associées aux mécanismes chimiques utilisés dans les modèles. Une mesure directe de la vitesse de production de l'ozone, P(O3), permettrait de valider les mécanismes chimiques et de fournir des données en temps réel pour la réglementation. L'objectif principal de cette thèse a été (i) de développer nos connaissances sur la mesure de P(O3) et (ii) d’étudier la chimie de l'ozone en air ambiant. Dans ce contexte, un instrument a été développé pour la mesure de P(O3), caractérisé en laboratoire et déployé sur le terrain. Le principe de l'instrument est basé sur une mesure différentielle de Ox (O3+NO2) entre deux réacteurs d'échantillonnage, le premier opérant comme un réacteur "de référence", sans production d'ozone, et le second reproduisant la chimie de formation d’ozone de l’air ambiant. La caractérisation de l'instrument a impliqué des expériences de laboratoire et de modélisation afin d’évaluer la justesse des mesures. L’instrument a également été déployé lors de la campagne IRRONIC afin d’étudier la sensibilité de P(O3) avec NO. La comparaison des mesures de terrain avec des valeurs modélisées a permis d'évaluer les performances et les limites de cet instrument et d'évaluer la faisabilité de la mesure de P(O3). / Ground level ozone (O3) is a major environmental concern due to its detrimental impacts on human health, vegetation and climate. The photochemical formation of ozone follows a complex nonlinear chemistry that makes strategies for ozone reduction difficult to implement. Governments rely on atmospheric chemistry models to develop emission regulations, but there are still uncertainties associated with the chemical mechanisms used in these models. Direct measurements of ozone production rates, P(O3), is a new technique that can help validating current atmospheric chemical mechanisms and provide real-time data for emission regulations of ozone precursors. The main objective of this thesis was (i) to advance the understanding of P(O3) measurements and (ii) to investigate the ozone production chemistry in ambient air. In this context, an instrument capable of P(O3) measurements was developed, characterized in the laboratory and deployed in the field. The principle of the instrument is based on differential Ox (=O3+NO2) measurements between two sampling reactors, one acting as a “reference” reactor with no O3 production, and the other one reproducing the same O3 production chemistry than in ambient air. The characterization of this instrument was performed through laboratory and modelling experiments to assess the accuracy of P(O3) measurements. Finally, the instrument was deployed during the IRRONIC campaign to investigate the P(O3) sensitivity to NO in a forested area. Comparison between measured and modeled P(O3) values allowed to assess the performances and limitations of this new instrument and evaluate the feasibility of direct P(O3) measurements.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016LIL10121 |
| Date | 21 November 2016 |
| Creators | Sklaveniti, Sofia |
| Contributors | Lille 1, Indiana university, Locoge, Nadine, Stevens, Philip, Dusanter, Sebastien |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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