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Previous issue date: 2018-09-28 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / In this work the synthesis of catalysts was carried
out with the objective of H2 production from gasification of ethanol in medium containing
water under supercritical conditions. Based on reports from the literature, Cu, Ni and Mg
were selected as components for the active phase, alumina (Al2O3) as catalysts support.
The catalysts were prepared from aqueous solutions of nitrate salts precursors of Cu, Ni
and Mg. The catalysts were characterized by X-ray fluorescence (FRX), scanning electron
microscopy, thermogravimetric and thermal differential analysis (TG/ATD), X-ray
diffraction (DRX) and textural analysis by N2 adsorption / desorption isotherms at -196 °
C. The TG/ATD analysis indicated that the calcination of the catalytic precursors was
sufficient for the removal of water and decomposition of the nitrates of the metal salts
precursors of the active phase. In the FRX analysis, the increase in the concentration of
the metals in relation to the nominal values after the synthesis of the catalysts was
characterized, with an increase of 20 to 40% depending on the metal due to the loss of
water from the alumina support. The FRX analysis of the catalysts used in the catalytic
tests shows that there was no significant leaching during the gasification process. DRX
analysis have characteristic results that the metals are in amorphous form or dispersed in
the form of small crystallites. Textural analysis of N2 adsorption / desorption isotherms
indicated a reduction of approximately 60% in the specific surface area between the
alumina and the calcined alumina and the specific area values between the alumina and
the metal catalysts were kept close. The catalytic tests were performed at a pressure of
25 MPa and at temperatures of 400 to 650 ° C. A 10/1 molar water / ethanol solution was
fed. In the catalytic tests H2, CH4, CO, CO2, C2H4, C2H6, C2H4O were obtained. The
highest ethanol conversions were obtained at the temperature of 650 ° C for the catalysts
NiO/Al2O3 and NiO-MgO/Al2O3, both 81%. The highest yield was 0.41 mol H2 / mol
ethanol fed to the NiO / Al2O3 catalyst, at a temperature of 600 ° C. The highest selectivity
at the temperature of 600 ° C was 39%, obtained by the NiO/Al2O3 catalyst. / Neste trabalho foi realizada a síntese de catalisadores com o objetivo da
produção de H2 a partir da gaseificação de etanol em meio contendo água em condições
supercríticas. A partir de relatos da literatura, foram selecionados Cu, Ni e Mg como
componentes para a fase ativa e a alumina (Al2O3) como suporte dos catalisadores. Os
catalisadores foram preparados a partir de soluções aquosas de sais de nitrato
precursores de Cu, Ni e Mg. Os catalisadores foram caracterizados por fluorescência de
raios X (FRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), análises termogravimétrica e
térmica diferencial simultânea (TG/ATD), difração de raios X (DRX) e análise textural por
isotermas de adsorção/dessorção de N2 a -196°C. As análises de TG/ATD indicaram que
a calcinação dos precursores catalíticos foi suficiente para a remoção da água e
decomposição dos nitratos dos sais metálicos precursores da fase ativa. Nas análises de
FRX ficou caracterizado o aumento da concentração dos metais em relação aos valores
nominais, após a síntese dos catalisadores, com acréscimo de 20 a 40 % dependendo do
metal, devido à perda de água do suporte de alumina. As análises FRX dos catalisadores
utiilzados nos testes catalíticos mostraram que não houve lixiviação considerável durante
o processo de gaseificação. Análises de DRX apresentaram resultados característicos de
que os metais se encontram na forma amorfa ou dispersos na forma de pequenos
cristalitos. Os resultados foram coerentes com as imagens de microscopia eletrônica de
varredura. Análises textural por isotermas de adsorção/dessorção de N2 indicaram uma
redução de aproximadamente 60% na área superficial específica entre a alumina e a
alumina calcinada e mantiveram-se próximos os valores de área específica entre a
alumina e os catalisadores metálicos. Os testes catalíticos foram realizados a uma
pressão de 25 MPa e nas temperaturas de 400 a 650 °C. Foi alimentada uma solução de
água/etanol na razão de 10/1 molar. Nos testes catalíticos foram obtidos H2, CH4, CO,
CO2, C2H4, C2H6, C2H4O. As maiores conversões de etanol foram obtidas na temperatura
de 650 °C para os catalisadores de NiO/Al2O3 e NiO-MgO/Al2O3, ambas 81 %. O maior
rendimento obtido foi de 0,41 mol H2/mol etanol alimentado para o catalisador de NiO/
Al2O3, na temperatura de 600 °C. A maior seletividade na temperatura de 600 °C foi de
39 %, obtida pelo catalisador de NiO/Al2O3.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/8981 |
| Date | 28 September 2018 |
| Creators | Melo, Jarbas Almeida de |
| Contributors | Alonso, Christian Gonçalves, Souza, Thiago Leandro de, Alonso, Christian Gonçalves, Souza, Thiago Leandro de, Santos, Dyrney Araújo dos, Queiroz Júnior, Luiz Henrique Keng |
| Publisher | Universidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química (IQ), UFG, Brasil, Instituto de Química - IQ (RG) |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 3481496501158460078, 600, 600, 600, 600, 7826066743741197278, -1848640261096870878, 2075167498588264571 |
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