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Previous issue date: 2009-07-24 / CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / No presente trabalho, foram estudadas, através de metodologias teóricas, propriedades
estruturais, termodinâmicas, espectroscópicas vibracionais e ópticas não-lineares (NLO) de
nanotubos de carbono. Num primeiro momento, foram comparados diferentes métodos para
descrição de geometrias de equilíbrio para nanotubos de carbono de parede única (SWNT).
Pôde-se observar que o método semi-empírico PM3 fornece bons resultados, quando
comparados a métodos da Teoria do Funcional de Densidade (DFT). Utilizando derivados de
estilbeno (STB) como ligantes, avaliou-se, usando um modelo químico preliminar, a primeira hiperpolarizabilidade (β) do conjunto SWNT-STB e das espécies isoladas. Usando cálculos DFT, pôde-se observar uma intensificação da propriedade NLO dos ligantes, quando ligados à
parede do nanotubo. Num segundo momento, foram avaliadas propriedades estruturais,
termodinâmicas e espectroscópicas vibracionais de modelos químicos para um processo de
oxidação de SWNTs, usando oxigênio molecular como agente oxidante. Usando novamente
cálculos DFT, pôde-se observar uma viabilidade termodinâmica para a formação de
grupamentos funcionais oxigenados, tais como hidroxilas (OH), carbonilas (C=O) e
carboxilas (COOH) nas paredes dos tubos. Em seguida, através das estruturas carboxiladas gerados na etapa anterior (SWNT-COOH), foi novamente avaliada a propriedade β para o conjunto SWNT-COO-STB e para as espécies isoladas, onde foi novamente observado um
comportamento sinérgico para a grandeza NLO avaliada. / In the present work, theoretical methodologies were applied to describe structure,
thermodynamics, vibrationals and nonlinear optical properties (NLO) of carbon nanotubes. In
a first part, different methods were compared for description of equilibrium geometries for
single-wall carbon nanotubes (SWNT). It was observed that the PM3 semiempirical method
leads to good results, when compared to the methods based on the Density Functional Theory
(DFT). Using substituted stilbene (STB) bound to the tube surface it was evaluated, using a preliminary chemical model, the first hyperpolarizability (β) of the modified SWNT-STB and of the isolated STB species. The DFT results showed an intensification of the NLO property,
when the STB is inserted to the wall of the nanotubes. In the second part of the project, the
structure, thermodynamics and vibrational (Raman) properties of chemical models for an
oxidation process of SWNTs, using molecular oxygen as oxidizing agent, were calculated
using DFT level of theory. From the results, a thermodynamic viability could be observed for
the formation of oxygenated functional groups, such as hydroxyl (OH), carbonyl (C=O) and
carboxyl (COOH) on the walls of the tubes. Soon after, through the SWNT-COOH species, the β property was calculated for the set of molecules represented by SWNT-COO-STB and for the isolated species, as were as found in the first part of this work, it was observed a
synergic behavior for the NLO property evaluated.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:hermes.cpd.ufjf.br:ufjf/4324 |
| Date | 24 July 2009 |
| Creators | Silva Júnior, Antônio Marques da |
| Contributors | Santos, Hélio Ferreira dos, Dantas, Socrates de Oliveira, Furones, Maikel Yusat Ballester |
| Publisher | Universidade Federal de Juiz de Fora (UFJF), Programa de Pós-graduação em Química, UFJF, Brasil, ICE – Instituto de Ciências Exatas |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFJF, instname:Universidade Federal de Juiz de Fora, instacron:UFJF |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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