Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2015. / Submitted by Fernanda Percia França (fernandafranca@bce.unb.br) on 2016-04-28T18:03:06Z
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2015_TatianeMartinsLobo_Parcial.pdf: 1754112 bytes, checksum: 677321c4f2d260010d6c779f92532a30 (MD5) / O estanato de estrôncio, SrSnO3, é um material cerâmico que apresenta uma estrutura ortorrômbica, compatível com uma perovsquita distorcida, e tem sido bastante estudado em função de sua variada aplicação, inclusive como fotocatalisador. Neste trabalho, o SrSnO3 foi sintetizado por reação de combustão e estado sólido e, posteriormente, nitretado por reação de amonólise gasosa para promover a atividade fotocatalítica na região do visível. Testes fotocatalíticos, com radiação UV e visível, foram usados para avaliar a atividade fotocatalítica do SrSnO3 e do SrSnO3:N, investigando, primeiramente, a oxidação do corante azul de metileno como reação sonda (probereaction) e, na sequência, a degradação da matéria orgânica residual do processo de lavagem de biodiesel.Observou-se que os métodos de síntese não influenciaram no teor de nitrogênio das amostras nitretadas. No entanto, os resultados sugerem que a incorporação do N acontece na superfície do SrSnO3 e que ocorrem diferentes mecanismos de compensação de cargas. Apesar disso, a nitretação do SrSnO3, conduzida a diferentes condições, aumentou a área superficial, a desordem a curto alcance e a atividade fotocatalítica no visível. Para o corante, o SrSnO3:N apresentou menor atividade fotocatalítica comparado ao TiO2 quando se utiliza luz UV. Contudo, ao usar luz visível, os oxinitretos apresentaram eficiência fotocatalítica aproximadamente 7 vezes maior comparada com o SrSnO3 e 4 vezes maior comparada ao TiO2. No tratamento fotocalítico, observou-se que a água de lavagem é uma matriz muito complexa e com elevada carga orgânica, a qual tem uma fração de difícil degradação. Tanto a fotólise como a fotocatálise degradaram, sob radiação UV em até 4 h de reação, uma fração significativa da matéria orgânica, entretanto, parte do TOG permaneceu no efluente após os tratamentos. Com radiação visível, apenas o SrSnO3:N degradou eficientemente os poluentes presentes na água residual. Além disso, os ensaios de toxicidade indicaram que a fotólise/UV torna a água mais tóxica aos embriões do Danioreriose comparada à fotocatálise. Deste modo, o uso do SrSnO3:N irradiado com luz visível torna-se mais interessante, pois reduziu até 57,4% de COT (contudo, a ecotoxicidade deste sistema não pôde ser avaliada). De forma geral, foi possível observar que a nitretação do SrSnO3 aumentou a absorção de luz visível e que os SrSnO3:N produzidos são promissores fotocatalisadores para a fotodegradação de corantes orgânicos e de água residual de biodiesel, podendo ser usado como fotocatalisador ativo com luz solar. / Strontium stannate, SrSnO3, is a ceramic material which presents an orthorhombic structure, compatible with a distorted perovskite. It has been extensively studied due to its potential to several application, including application as a photocatalyst. In this work, SrSnO3 was synthesized by combustion and solid state reaction. Subsequently, the samples were submitted to a thermal treatment under NH3 in order to obtain the oxynitride and then to promote photocatalytic activity in the visible region. Photocatalytic activity of SrSnO3 and SrSnO3:N were evaluated under UV and visible radiation. First of all, oxidation of the dye methylene blue was investigated as a probe reaction and then SrSnO3 and SrSnO3:N were employed to degrade the residual organic matter from the washing process of biodiesel. The synthesis methods showed to not influence in the N content of nitrided samples. Moreover, the results suggest that the incorporation of N occurs preferencially at the surface of the SrSnO3 and that it occurs by two different mechanism of charge compensation. Nevertheless, the SrSnO3nitridation, performed at different conditions, increases the specific surface area, the short-range order and the photocatalytic activity under visible light. For the methylene blue, using UV light, the SrSnO3:N showed a smaller photocatalytic activity if compared to TiO2.. However, using visible light, the oxinitrides presented the better photocatalytic performance (7 times higher than non-nitred samples and 4 times higher than TiO2. For biodiesel wastewater treatment it was observed that wasterwater is a very complex substrate with a very high organic content. Part of this organic content is quite difficult to be oxidized. Either photolysis andphotocatalysis could reduce significantly the TOC content after 4h of UV irradiation, nevertheless a residual part of organic matter (probably oils and grease) remained after both treatment. Using visible radiation, only the SrSnO3:N, obtained through both methods of synthesis, could degrade pollutants present in the wastewater. Moreover, acute ecotoxicity tests indicated that the direct photolysis/UV makes the wastewater even more toxic to the Danio rerio embryos than photocathalysis. Thus, SrSnO3:N/Vis becomes an even more attractive option, reducing up to 57.4% of TOC (although the ecotoxicity test of this treatment could not be performed). In general, it was possible to observe that the nitridation of SrSnO3 increases the absorption of visible light and the SrSnO3:N produced are promising photocatalysts for the photodegradation of organic dye and the wastewater from biodiesel, being used as an active photocatalyst with sun light.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/20302 |
| Date | 08 December 2015 |
| Creators | Lobo, Tatiane Martins |
| Contributors | Almeida, Fernanda Vasconcelos de, Weber, Ingrid Távora |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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