Os fármacos são essenciais para a preservação da saúde do homem e de animais e também na prevenção de doenças. Entretanto, seu alto consumo associado ao descarte incorreto e aos tratamentos ineficientes de águas e efluentes podem trazer grandes prejuízos ao meio ambiente como, por exemplo, a resistência bacteriana. O objetivo deste trabalho foi estudar a remoção de ampicilina (AMP), atenolol (ATN) e paracetamol (PAR), fármacos de três classes distintas, em soluções aquosas através da técnica de adsorção em carvão ativado granular (CAG). Foram realizados experimentos de adsorção em batelada avaliando o efeito dos parâmetros pH, tempo de contato e concentração de sólido adsorvente. O comportamento cinético da adsorção dos fármacos em carvão ativado granular foi avaliado por meio dos modelos de pseudo-primeira ordem, pseudosegunda ordem e difusão intrapartícula. Ainda, isotermas de equilíbrio para estes sistemas foram construídas em diferentes temperaturas (15, 25 e 35 °C) e analisadas através dos modelos de Langmuir, Freundlich e Sips. O processo de adsorção também foi avaliado através de ensaios termodinâmicos. A adsorção em coluna de leito fixo foi avaliada utilizando planejamentos experimentais para os fármacos e os efeitos da massa do leito de adsorvente (0,5 – 1,5 g) e da vazão de alimentação (10 – 15 mL min-1) foram estudados Ainda, a fim de se avaliar o comportamento dos fármacos quando em mistura, foram realizados ensaios de adsorção em batelada e em coluna de leito fixo da mistura de ampicilina e paracetamol. Os melhores resultados encontrados nos ensaios de adsorção batelada foram: pH 6 e concentração de sólido adsorvente de 10 g L-1 para os três fármacos. O tempo de adsorção mais adequado foi de 90 minutos para o ATN e 120 min para AMP e PAR. Nessas condições foi possível obter remoções de 90 %, 94 % e 96 % para a ampicilina, atenolol e paracetamol, respectivamente. O modelo cinético que melhor descreveu o processo de adsorção foi o de pseudo-primeira ordem, para os fármacos ampicilina e paracetamol, e pseudo-segunda ordem para o atenolol. As isotermas obtidas para os fármacos indicaram que o processo de adsorção é de natureza endotérmica, ou seja, a adsorção é favorecida com o aumento da temperatura. Para a AMP, o melhor ajuste das isotermas foi obtido pelo modelo de Langmuir nas temperaturas de 15 ºC e 25 ºC e pelo modelo de Sips na temperatura de 35 ºC. Para o ATN, o melhor ajuste foi obtido pelo modelo de Freundlich e, para o PAR, o modelo de Sips, nas três temperaturas estudadas. Os ensaios termodinâmicos indicaram que o processo de adsorção dos fármacos é favorável e espontâneo e comprovou a natureza endotérmica do processo Em relação aos resultados obtidos na adsorção em coluna de leito fixo foi observado que os tempos de ruptura e de saturação aumentam com o aumento da massa de sólido presente no leito e diminuem com o aumento da vazão. A massa de adsorvente apresentou efeito negativo sobre a fração de leito utilizado e foi significativa no processo de adsorção dos três fármacos. Já a vazão de alimentação só foi significativa na adsorção em leito fixo da AMP e apresentou efeito positivo na fração de leito utilizado. Os maiores volumes de efluente tratado foram obtidos com a maior massa de sólido utilizada (1,5 g) e com a menor vazão de alimentação testada (10 mL min-1). Na adsorção multicomponente em batelada, verificou-se que há concorrência entre os fármacos pelos sítios ativos do CAG disponíveis para adsorção. Os resultados obtidos nos ensaios das isotermas de adsorção mostraram que o comportamento dos fármacos em mistura é o mesmo que quando comparados individualmente. Os modelos que melhor se ajustaram aos dados experimentais foram os mesmos obtidos nos ensaios monocomponente, Langmuir para a AMP e Sips para o PAR. Da mesma forma que para os experimentos em coluna monocomponente, os ensaios multicomponentes demostraram que os tempos de ruptura e de saturação são maiores para o PAR. Entretanto, esses valores são menores do que na adsorção individual indicando que houve concorrência entre os fármacos pelos sítios do adsorvente. Os resultados encontrados indicam que a adsorção é uma alternativa viável para a remoção de fármacos, contribuindo, assim, para o avanço das pesquisas relacionadas ao tratamento de efluentes contaminados por estes poluentes. / Drugs are essential for preservation of human and animal health as well as for disease prevention. However, its high consumption associated with incorrect disposal and inefficient treatment of water and effluents can cause great damage to the environment such as bacterial resistance, for example. The objective of this work was to study the removal of ampicillin (AMP), atenolol (ATN) and paracetamol (PAR), drugs of three different classes, in aqueous solutions by adsorption technique in granular activated carbon (GAC). Adsorption experiments were carried out in batch evaluating the effect of parameters pH, contact time and concentration of solid adsorbent. The kinetic behavior of the adsorption of drugs in granular activated carbon was evaluated through the pseudofirst order, pseudo-second order and intraparticle diffusion models. Furthermore, equilibrium isotherms for these systems were made at different temperatures (15, 25 and 35 ° C) and analyzed using the Langmuir, Freundlich and Sips models. The adsorption process was also evaluated through thermodynamic tests. The fixed bed column adsorption was evaluated by experimental planning for drugs and the effects of mass of the adsorbent bed (0.5 to 1.5 g) and feed rate (10 - 15 ml min-1) were studied Also, in order to evaluate the behavior of the drugs when in mixture, adsorption tests were carried out in batch and in fixed bed column for the mixture of ampicillin and paracetamol. The best results found in the batch adsorption tests were: pH 6 and concentration of adsorbent solid of 10 g L-1 for the three drugs. The most suitable adsorption time was 90 minutes for ATN and 120 min for AMP and PAR. Under these conditions it was possible to obtain removals of 90%, 94% and 96% for ampicillin, atenolol and paracetamol respectively. The kinetic model that best described the adsorption process was the pseudo-first order for the ampicillin and paracetamol drugs and pseudo-second order for atenolol. The isotherms obtained for the drugs indicated that the adsorption process is of endothermic nature, that is, the adsorption is favored with the increase in temperature. For the AMP, the best isotherm adjustment was obtained by the Langmuir model at temperatures of 15 °C and 25 °C and by the Sips model at temperature of 35 °C. For the ATN, the best fit was obtained by the Freundlich model and, for PAR, the Sips model at the three temperatures studied. The thermodynamic tests indicated that the adsorption process of the drugs was favorable and spontaneous and confirmed the endothermic nature of the process Regarding the results obtained in adsorption in fixed bed column, it was observed that rupture and saturation times increase with the increase of the mass of solid present in the bed and decrease with the increase of flow. The adsorbent mass had a negative effect on the used bed fraction and was significant in the adsorption process of the three drugs. The feed flow was only significant in the adsorption in fixed bed of the AMP and had positive effect in the used bed fraction. The highest volumes of treated effluent were obtained with the largest mass of solid used (1,5 g) and with the lowest feed rate tested (10 mL min-1). In multicomponent adsorption in batch, it was found that there is competition between the drugs by the active sites of GAC available for adsorption. The results obtained in the adsorption isotherms tests showed that the behavior of the drugs in mixture is the same as when compared individually. The models that best fit the experimental data were the same ones obtained in the monocomponent tests, Langmuir for AMP and Sips for PAR. Similarly as for the monocomponent column experiments, the multicomponent tests showed that the break and saturation times are larger for the PAR. However, these values are lower than in individual adsorption indicating that there was competition between the drugs for the sites of the adsorbent. The results indicate that adsorption is a viable alternative for the removal of drugs, thus contributing to the advancement of research related to the treatment of effluents contaminated by these pollutants.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:lume.ufrgs.br:10183/172254 |
| Date | January 2017 |
| Creators | Haro, Nathalia Krummenauer |
| Contributors | Feris, Liliana Amaral, Marcilio, Nilson Romeu |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul, instacron:UFRGS |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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