Ce travail s'inscrit dans le contexte du retraitement du combustible irradié dans l'industrie nucléaire. La gestion du combustible usé fait partie des enjeux majeurs de l'industrie nucléaire aujourd'hui. Ses vastes implications sont de nature économique, politique et écologique. Puisque le combustible irradié contient 97 % des matières valorisables, de nombreux pays ont choisi de retraiter le combustible, non tant pour des raisons économiques que pour le besoin de réduire la quantité en déchets radiotoxiques. Le procédé de séparation le plus répandu est connu sous le nom PUREX et consiste à diluer le combustible dans une solution d'acide nitrique afn d'en extraire les matières valorisables, comme notamment l'uranium et le plutonium. Le procédé est soumis à des strictes contrôles qui s'effectuent au présent par prélèvement et analyse manuel des flux radiotoxiques. Il n'existe cependant peu d'outils pour la supervision du procédé en ligne. Ces travaux visent alors à développer un capteur adapté à cet environnement de mesure à la fois acide et ionisant. Les verres borosilicates étant répandus pour leur inertie chimique, nous proposons l'étude d'un capteur optique fondé sur le substrat de verre Borofloat 33 de Schott. Le capteur étudié et réalisé a été fabriqué grâce à deux technologies différentes : l'optique intégrée sur verre par échange d'ions pour la fabrication de fonction de guidage optique, et la microfluidique pour la gestion des flux acides au sein du capteur. L'approche optique permet de répondre aux besoins de polyvalence, de sensibilité et d'immunité au rayonnement électromagnétique. La microfluidique permet, quant à elle, de travailler sur des très faibles volumes d'échantillon, réduisant ainsi la radiotoxicité des flux d'analyse. Le principe de mesure du capteur repose sur l'effet photothermique, induit dans le fluide par absorption optique d'un faisceau laser d'excitation. L'absorption entraîne un changement de l'indice de réfraction du fluide qui est sondé par un interféromètre de Young, intégré sur la puce. Le volume sondé au sein du canal était de (33,5 ± 3,5) pl. Le changement d'indice de réfraction à la limite de détection était de ∆n_min = 1,2 × 10−6 , nous permettant de détecter une concentration minimale de cobalt(II) dans de l'éthanol de c_min = 6 × 10−4 mol/l, équivalent à un coefficient d'absorption de alpha_min = 1,2 × 10−2 cm−1. À la limite de détection du capteur, une quantité de N_min = (20 ± 2) fmol de cobalt(II) peut être détectée. La longueur d'interaction était de li = 14,9 µm et par conséquent l'absorbance minimale détectable égal K_min = (1,56±0,12)×10−5. / This work has been done in the context of fuel reprocessing in the nuclear industry. In fact, the handling of nuclear waste is one of the major issues in the nuclear industry. Its implications reach from economical to political to ecological dimensions. Since used nuclear fuel consists of 97 % of recyclable substances, many countries have chosen to reprocess used fuel, not only for economical reasons but also to limit the quantity of nuclear waste. The most widely employed extraction technique is the PUREX process, where the used fuel is diluted in nitric acid. The recyclable compounds can then be extracted by solvent techniques. Such processes need to be monitored crucially. However, nowadays, the process supervision is carried out by manually sampling the radioactive fluents and analyzing them in external laboratories. Not only prone to potential risks, this approach is little responsive and produces radiotoxic samples that cannot be reintroduced in the nuclear fuel cycle. In this study, we therefore present the development of a microfluidic glass sensor, based on the detection of a photothermal effect induced in the sample fluid. Microfluidics allows fluid handling on a microliter-scale and can therefore significantly reduce the sample volume and thereby the radiotoxcicity of the analyzed fluids. Photothermal spectrometry is well suited for small-scale sample analysis, since its sensitivity does not rely on the length of optical interaction with the analyte. The photothermal effect is a local refractive index variation due to the absorption of photons by the analyte species which are contained in the sample. On the sensor chip, the index refraction change is being sensed by an integrated Young interferometer, made by ion-exchange in glass. The probed volume in the channel was (33.5 ± 3.5) pl. The interferometric system can sense refractive index changes as low as ∆n_min = 1.2 × 10−6 , allowing to detect a minimum concentration of cobalt(II) in ethanol c_min = 6 × 10−4 mol/l, which is equivalent to an absorption coefficient of alpha_min = 1.2 × 10−2 cm−1 . At the detection limit, we could sense an absolute quantity of cobalt(II) of N_min = (20 ± 2) fmol. The interaction length between the excitation light and the sensing zone was li = 14.9 µm leading to a minimum detectable absorbance of K_min = (1.56 ± 0.12) × 10−5 .
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2011GRENT120 |
| Date | 05 December 2011 |
| Creators | Schimpf, Armin |
| Contributors | Grenoble, Broquin, Jean-Emmanuel |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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